2. 黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室西北农林科技大学,陕西杨凌 712100;
3. 中国科学院水利部水土保持研究所,陕西杨凌 712100
土壤胶体是土壤中活跃且最为细小的部分[1],携带着土壤中绝大部分电荷,是土壤宏观现象发生的物质基础[2]。土壤胶体颗粒细小,具有较大的比表面积,胶体所带的表面电荷是土壤具有一系列物理、化学性质的根本原因[3]。该电荷数量巨大、分布广泛并且作用历程长,能够主导土壤胶体颗粒间的相互作用,使其具有不同于其他非带电颗粒的特殊物理化学行为。表面电荷数量、比表面积、表面电荷密度、表面电场强度以及表面电位是土壤胶体颗粒非常重要的性质,表面电荷性质的差异直接影响土壤颗粒表面及周围所发生的化学和物理化学过程,进而影响到土壤保水保肥、污染物迁移、水土流失以及农业面源污染等问题[4-9]。因此,准确认识土壤表面电化学性质对合理利用土壤资源具有重要意义。
目前关于土壤表面电荷性质的资料尤其是关于表面电位、表面电荷密度的资料还比较缺乏,其中一个重要原因就是缺少可靠的测定方法[9]。传统测定方法由于不能准确测定比表面积,导致表面电位、表面电荷密度和表面电场强度等参数测定不可靠,结果偏离其真实值[9-10]。目前测定土壤表面电荷性质的方法主要有离子吸附法和电位滴定法[1],但这两种方法也存在自身的不足,一方面实验操作较为繁琐,另一方面测定结果不准确。根据离子吸附法和电位滴定法的优缺点,Li等[11]提出了表面性质联合分析法,可测定任何土壤表面电位、表面电荷密度,能够较方便地获得土壤表面电化学参数。该方法的优点是通过一次实验便可完成土壤表面电位、表面电荷密度、表面电场强度、比表面积和表面电荷数量的测定,信息量大,工作量小,操作简单。
子午岭地区是黄土高原目前惟一保存完整的天然次生林区,自明清以来,该区植被经历了破坏-恢复-破坏的生态演替过程。子午岭地区植被恢复后土壤性质发生了变化,有机质含量、酶活性和微生物总量增加[12-14],土壤结构和孔隙状况得到改善[15],土壤团聚体稳定性和抗侵蚀能力得到提高[16],这些性质的改变必然会引起土壤颗粒表面电化学性质发生变化,土壤界面性质的变化又会影响到土壤团聚体稳定性、水土流失和水分入渗等一系列土壤侵蚀和水文学过程[6-8]。从土壤表面电荷性质入手,更利于深入认识土壤以及其与众多微观过程和宏观现象的关系,但土壤表面性质在这些问题中的作用往往被忽略。因此本文拟采用物质表面性质联合分析法对不同植被类型下土壤颗粒表面电化学性质进行测定,初步探讨植被恢复过程中土壤电荷性质的变化特征,一方面加深对植被群落演替与土壤表面电荷性质之间关系的认识,另一方面可以提高我们对土壤中所发生的一系列物理化学过程的深层次理解,为科学合理评估与指导黄土高原植被恢复提供参考。
1 材料与方法 1.1 研究区状况研究区位于黄土高原子午岭北部甘肃省合水县连家砭林场,属于黄土高原丘陵沟壑区,海拔1200~1600 m,为半干旱季风气候。该区年平均气温7.4℃,年均降雨量587.6 mm,年平均相对湿度63%~68%,干燥度0.97。土壤为原生或次生黄土,厚度一般为50~100 m。子午岭北部植被是在1866年当地人口外迁后,在弃耕地的基础上恢复起来的天然次生林,具有完整的植被演替序列,其乔木林主要有油松(P. tabulaeformis)、辽东栎(Quercus liaotungensis)、山杨(Populus davidiana)、白桦(Betula platyphylla)等; 灌丛主要有白刺花(Sophoraviciifolia)、沙棘(Hippophae reamnoides)、虎榛子(Ostryopsis davidiana)等; 草本主要有白羊草(Bothriochloais-chemum)、茭蒿(Artemisia giraldii)、铁杆蒿(Artemisia gmelinii)、本氏针茅(Stipabungeana)[17]等。
1.2 样品采集与分析2017年11月在甘肃省合水县连家砭林场,运用植被恢复演替的空间序列代替时间序列的方法,根据植被恢复年限、结构、群落组成,选取植被演替各个阶段的典型样地,在选择样地时尽量保证立地条件的一致性。植被类型包括草地白羊草、灌丛沙棘、乔木山杨、白桦和顶级乔木辽东栎,并以邻近农田作为对照(表 1)。样地具体位置见图 1,采用典型样方法,每个乔木林设3个10 m×10 m的样方,灌木设3个5 m×5 m的样方,草地设3个1 m×1 m样方。每个样地采集0~20 cm表层土壤样品,记录样方内各群落的物种组成和数量,对乔木调查各株胸径、树高、枝下高、冠幅和群落郁闭度,对灌木、草本调查其盖度、高度和地径等; 同时进行立地条件调查,即调查样地的地理位置(经纬度)、海拔、坡度和土壤类型等(表 1)。
土壤样品在室内自然风干后,剔除植物残根和石砾等,用陶瓷研钵研磨过0.25 mm和2 mm筛。土壤基本性质的测定采用常规分析方法[18]。土壤有机碳采用K2Cr2O7热容量法测定,全氮采用凯氏定氮仪测定(KDY-9830,KETUO); 土壤pH的测定采用电极法,土水比为1:2.5;容重采用环刀法测定; 土壤碳酸钙含量采用气量法测定; 土壤颗粒分析采用英国马尔文公司生产的MS2000激光粒度仪测定,并按国际制标准分为砂粒(2~0.02 mm)、粉粒(0.02~0.002 mm)和黏粒(< 0.002 mm)3个粒级。
1.3 土壤表面电荷性质的测定由于子午岭土壤碳酸盐含量较高,在制备氢饱和样前需对土壤样品进行脱钙处理,分别称取过0.25 mm筛孔的六种不同植被类型下风干土各200 g于6个2L烧杯中,缓慢加入0.5 mol·L-1 HCl溶液1L,用玻璃棒搅拌均匀,振荡5h,离心弃去上清液。继续加入HCl溶液,重复上述操作3次,直至土样中无CO2气泡产生。
根据Li等[11]提出的表面性质联合测定方法,首先将供试土样制成氢饱和样。制备方法如下,将脱钙后的土壤样品移入5 L大烧杯中,加入0.1 mol·L-1 HCl溶液2 L,搅拌5 h,离心弃去上清液。继续加入HCl溶液,重复上述操作3次。最后一次离心后,加入同样体积的去离子水,重复上述的振荡和离心过程,得到的样品即为氢饱和样。再将土样在60℃温度条件下烘干,用瓷砵研磨过0.25 mm筛,装袋备用。
分别称取一定量的上述六种制备过0.25 mm筛的氢饱和样(白羊草、沙棘、山杨、白桦和辽东栎土壤各5 g,农田土壤10 g)于6个150 mL三角瓶中,各土样设置3个重复,加入55 mL 0.01 mol·L-1的Ca(OH)2和NaOH混合溶液(农田土壤加入50 mL0.01 mol·L-1的Ca(OH)2和NaOH混合溶液)。振荡后逐滴加入1 mol·L-1 HCL溶液调节土壤悬液pH,之后振荡平衡24 h,最终使得土壤悬液pH维持在7左右,测定平衡后的各土样的pH,使用火焰光度计和原子吸收仪分别测定上清液Ca、Na离子浓度。
1.4 土壤表面电荷性质的计算[11]表面电位φ0:
$ {\varphi _0}{\rm{ = }}\frac{{{\rm{2}}RT}}{{2({\beta _{Ca}} - {\beta _{Na}})F}}{\rm{ln}}\frac{{{a^0}_{Ca}{N_{Na}}}}{{{a^0}_{Na}{N_{Ca}}}} $ |
式中,φ0为表面电位,单位V; R为理想气体常数; T为绝对温度; F为Faraday常数; βCa和βNa分别为Ca2+和Na+离子的有效电荷系数,且有βCa=-0.0213ln(I0.5)+1.2331,βNa=0.0213ln(I0.5)+0.766;I为离子强度,单位mol·L-1; aNa0、aCa0为溶液中Na+、Ca2+活度,mol·L-1; NNa和NCa为土壤中Na+、Ca2+的吸附量,mol·g-1。
表面电荷密度σ0:
${\sigma _0}{\rm{ = sgn(}}{\varphi _{\bf{0}}}{\rm{)}}\sqrt {\frac{{\varepsilon RT}}{{2{\rm{ \mathsf{ π} }}}}({a^0}_{Na}{e^{\frac{{{\beta _{Na}}F{\varphi _0}}}{{RT}}}} + {a^0}_{Ca}{e^{\frac{{2{\beta _{Ca}}F{\varphi _0}}}{{RT}}}})} $ |
式中,σ0为带电土壤颗粒表面电荷密度,c·m-2; ε为介电常数(水介质中其值为8.9×10-10,C2·J-1·dm-1。
表面电场强度E0:
${E_0}{\rm{ = }}\frac{{{\rm{4}}\pi }}{\varepsilon }{\sigma _0}$ |
式中,E0为表面电场强度,V·m-1。
比表面积S:
$S{\rm{ = }}\frac{{{N_{Na}}\kappa }}{{m{a^0}_{Na}}}{{\rm{e}}^{\frac{{{\beta _{Na}}F{\varphi _0}}}{{2RT}}}} = \frac{{{N_{Ca}}\kappa }}{{m{a^0}_{Ca}}}{{\rm{e}}^{\frac{{{\beta _{Ca}}F{\varphi _0}}}{{RT}}}}$ |
式中,S为比表面积,m2·g-1; m=0.525 9ln(cNa0/cCa0)+1.992,cNa0,cCa0分别为本体溶液中Na+、Ca2+浓度; κ为德拜参数,单位L·dm-1,其倒数κ-1表示胶体颗粒扩散双电层的厚度,其值可表示为
$\kappa {\rm{ = }}\sqrt {\frac{{8{\rm{ \mathsf{ π} }}{F^2}{C_0}}}{{\varepsilon RT}}} $ |
表面电荷数量SCN:
$ {\rm{SCN = }}{10^5}\frac{{S{\sigma _0}}}{F} $ |
式中,SCN为表面电荷数量,cmol·kg-1。
1.5 数据处理数据在Microsoft Excel 2003软件中进行整理,利用SPSS 19.0软件对数据进行处理,用皮尔逊(Pearson)相关系数判定数据的相关性。土壤理化性质与表面电荷性质之间的关系利用Canoco 5.0进行冗余分析(RDA)研究土壤基本性质对表面电荷性质的影响。
2 结果与讨论 2.1 不同植被类型下土壤基本理化性质子午岭地区植被恢复后,土壤基本理化性质发生变化。由表 2可以看出,子午岭土壤呈弱碱性,不同植被类型下土壤pH平均值为8.43;土壤容重受质地、结构性和松紧度等因素的影响。植被演替初期,土壤容重较大,土壤结构紧实,进入灌木林阶段后,容重降低,到辽东栎林阶段降到最低,说明在植被恢复过程中土壤容重变小,土壤变得疏松,土壤结构和通透性能改善,土壤的物理性能逐渐好转。研究区黄绵土发育于黄土母质,碳酸钙含量较高,变化于80.09~149.95 g·kg-1之间,平均含量为113.52 g·kg-1,随着植被演替的进行,土壤碳酸钙含量有所降低。土壤C、N元素作为影响植物正常生长发育所必需的养分,在植物生长过程中发挥着重要的作用[19-21]。子午岭地区土壤有机碳和全氮平均值分别为12.19 g·kg-1和1.24 g·kg-1,随着演替的进行,群落环境发生改变,凋落物的质和量增加,土壤微生物的活性增强,凋落物分解速率加快,土壤养分升高。土壤C/N平均值为9.68,植被演替后期,土壤C/N趋于稳定,土壤碳、氮含量对环境变化的响应具有一致性。土壤颗粒组成影响土壤的水力特性、肥力状况,是重要的土壤物理特性之一。子午岭地区随着植被的恢复,土壤砂粒含量降低,黏粒和粉粒含量增加,但增减幅度不大,这是由于退耕还林以后,减少了雨滴对地面的直接击溅侵蚀,降低了径流对土壤的冲刷,稳定了成土环境,使黏化作用增强,黏粒聚积明显,粉粒、黏粒含量增加,砂粒含量减小。
根据Li等[11]提出的物质表面参数联合测定原理,利用火焰光度计所测定的六种不同植被类型下土壤的平衡活度(aCa0、aNa0)、平衡浓度(cNa0,cCa0)及相应的k、m、I和扩散层离子数量(NCa、NNa)的计算结果列于表 3。
表面电荷数量、比表面积、表面电荷密度、表面电场强度以及表面电位是土壤胶体非常重要的性质,土壤电荷80%以上集中在胶体部分。土壤表面电荷数量是作物吸收营养元素的关键因素,决定了土壤吸附离子的数量[5],土壤质地越细,其电荷数量越大。子午岭地区不同植被类型下土壤表面电荷数量变化范围10.88~19.85 cmol·kg-1,平均16.18 cmol·kg-1,表面电荷数量随植被恢复年限的增加而增加(表 4)。从表 3中Na+和Ca2+离子的吸附量也可以看出,随植被演替的正向进行,离子吸附量增加。本方法测得的表面电荷数量与其他学者利用传统交换法测定的表面电荷数量结果相比,低于zhang等[22]研究的黄土高原不同土地利用类型下土壤表面电荷数量(乔、灌、草地土壤表面电荷数量分别为40.60、37.36、36.70 cmol·kg-1),但高于许明祥等[23]研究的黄土丘陵区不同土地利用类型下土壤表面电荷数量(乔、灌、草地土壤表面电荷数量分别为16.7、8.2、8.1 cmol·kg-1)。
土壤胶体具有的巨大比表面是土壤进行吸附反应和离子交换的重要场所[1],它与土壤保持和供应作物所必需的养分和水分能力密切相关。本研究中土壤比表面积变化范围40.67~61.71 m2·g-1,平均54.88 m2·g-1,且随着植被的恢复,土壤比表面积增大,农田表面电荷数量和比表面积较低是由于其缺乏黏粒(无机胶体)和有机质(有机质胶体)。本实验结果与余正洪等[2]使用相同方法测得的南方红壤、黄壤、和紫色土比表面积相比,子午岭土壤比表面积较紫色土(128.57 m2·g-1)和红壤(70.57 m2·g-1)小,较黄壤(42.10 m2·g-1)大,与杨亚提等[24]使用传统吸附法测定的陕西省几种典型土壤类型比表面积值(黄褐土、塿土、黑垆土和黄绵土比表面积值分别为37.0、29.1、24.6和25.1 m2·g-1)相比较高。
土壤表面电荷密度是指单位面积上的电荷数量,影响离子的吸附强度,电荷密度越大,吸附力越强[25]。子午岭林区不同植被类型下土壤表面电荷密度在0.22~0.31 c·m-2变化,平均值为0.28 c·m-2,土壤表面电荷密度随恢复时间的增加而增加,辽东栎林土壤表面电荷密度最大,是农田土壤的1.29倍,说明随着植被的恢复,单位面积上的电荷数量增加,土壤保持养分离子牢固程度增加。此外,表面电荷密度高的土壤胶体较表面电荷密度低的土壤胶体更容易形成团聚体,暗示了土壤胶体表面电荷性质在土壤团聚体形成过程中的重要作用。要揭示土壤团聚体形成的机理,从土壤电荷性质入手可能会起到事半功倍的效果。由于缺乏准确的测定土壤表面电荷性质的方法,通过传统方法测得的土壤电场作用很小,随着更精确方法的建立,发现土壤表面电场强度高达108数量级(表 4),如此强大的土壤表面电场必然会影响土壤界面反应以及土壤中所发生的微观过程和宏观现象[26]。
2.3 土壤理化性质对表面电化学性质的影响对土壤理化性质与土壤表面电荷性质进行相关分析(表 5),可以看出土壤pH和碳酸钙含量与表面电荷性质相关性不显著; 有机碳、全氮、C/N和黏粒含量与表面电荷性质呈极显著正相关(P < 0.01),砂粒含量与表面性质呈极显著负相关(P < 0.01),粉粒含量与比表面积和表面电荷数量呈显著正相关(P < 0.05)。
对不同植被类型下土壤理化性质和土壤表面电荷性质进行冗余分析(RDA)(图 3),从图中可以看出第一轴和第二轴分别解释了总体变异的80.45%和13.56%,土壤黏粒含量与第一排序轴有很强的相关性; 6种不同植被土壤性质存在差异,农田土壤分布在第一象限,辽东栎和白桦林土壤分布在第二象限,白羊草、沙棘、山杨林土壤分布在第三象限。土壤黏粒、有机碳和全氮含量与表面电荷数量、比表面积以及表面电荷密度呈极显著正相关,砂粒含量与表面电荷数量、比表面积以及表面电荷密度呈极显著负相关。土壤黏粒和有机碳含量(F=60.7,P=0.01;F=21.4,P=0.01)是影响表面电荷性质的主要因素,解释率分别为62.5%和27.9%(表 6),土壤黏粒、有机碳、砂粒、全氮、C/N、粉粒、碳酸钙和pH共同解释了95.7%的表面电荷性质的变化。土壤因素的影响顺序由大到小依次为:黏粒、有机碳、砂粒、全氮、C/N、粉粒、碳酸钙、pH。
表 5和图 2表明土壤质地和有机质含量显著影响表面电荷性质。土壤黏粒颗粒细小具有巨大的表面积,其成分主要为层状铝硅酸盐黏土矿物和黏粒氧化物,黏土矿物的同晶置换及黏粒氧化物表面羟基的解离,使土壤带负电荷,从而影响到土壤电荷数量[27]。因此,土壤黏粒含量愈高,比表面积愈大,土壤质地愈黏重,土壤负电荷量越多,表面电荷数量越大。相对于土壤黏粒来说,砂粒与表面电荷数量、比表面积呈负相关,这是因为砂粒颗粒较粗,主要是由原生矿物质组成[28],表面积较小,吸附交换点少。因此黏粒含量高砂粒含量低的土壤其比表面积和表面电荷数量相应也高。此外,土壤黏粒组成与表面电化学性质的关系十分密切[27],本研究区土壤均由黄土母质发育而来,黏土矿物组成稳定,主要以伊利石、高岭石和蒙脱石等为主。土壤有机质作为胶体颗粒的重要组成部分,不但可以改善土壤结构,还能改变土壤的胶体状况,使土壤吸附作用增强[29]。土壤有机质一般带负电荷,每增加1%有机质含量,可增加1 cmol·kg-1负电荷量; 此外土壤有机质中的有机胶体为两性胶体,是土壤固相中阳离子交换量最大的部分,随有机质含量增加,表面电荷数量也增加[30]。土壤有机质组成中的腐殖质比表面积约为800~900 m2·g-1,为一般无机矿物的近10倍[31],因此有机质含量提高,土壤颗粒比表面积增加。通常土壤pH对表面电荷性质的影响较为显著[32],但在本研究中不同植被类型下土壤pH基本一致,所以pH对六种不同植被覆盖的土壤表面电荷性质影响最小。
运用表面性质联合测定法,测定黄土高原植被恢复过程中土壤表面电荷性质的演变规律。随着植被的恢复,土壤表面电荷数量、比表面积、表面电荷密度均升高,且表面电场强度达108 V·m-1数量级,如此大的土壤静电场必定会对土壤固-液界面离子行为产生影响,进而影响土壤物理、化学、生物化学过程。土壤黏粒和有机质含量是影响土壤表面电化学性质的重要因素,二者解释率之和占到90%。
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2. State Key Laboratory of Soil Erosion and Dryland Farming on Loess Plateau, Northwest A&F University, Yangling, Shaanxi 712100, China;
3. Institute of Soil and Water Conservation, CAS & Ministry of Water Resources, Yangling, Shaanxi 712100, China