2020, Vol. 57
表1(Table 1)
2. 江西省鄱阳湖流域农业资源与生态重点实验室，南昌 330045
硒是土壤微量元素之一，是植物生长发育必不可少的营养元素，在参与维持植物体内养分和离子平衡、增强植物抵抗重金属污染、提高植物环境胁迫的抗逆性等方面发挥着重要作用[1]。更为重要的是，土壤中的硒主要是通过植物吸收转移至食物链而进入人体，其丰缺程度与人体健康密切相关[2]，如人体缺硒会引起大骨节病、克山病等疾病发生，而摄入过量硒则会引起脱发脱甲病、高畸胎率等疾病[3]。我国是世界上缺硒严重的国家之一，72%的县（市）表现出不同程度缺硒，缺硒省份多达22个，只有极少部分地区有较高的硒储备量，被称为足硒区或富硒区[4-5]。因此，了解土壤硒空间分布的内在规律，以充分发挥富硒地区的资源优势显得尤为重要。近年来，关于土壤中硒的含量、分布特征及影响因素等研究工作已广泛开展[6-11]。但前人研究仅局限于了解土壤硒含量的空间分布特征[12-13]，对土壤硒的空间聚类特征研究较为缺乏，而了解土壤硒在空间上的聚集情况，对目前富硒产业规模化的发展具有重要的现实指导意义。此外，目前学者们对土壤硒在空间分布影响因素的探究多停留在相关性分析[6-9, 14-15]、经典回归模型[10]等传统分析方法，对于多因子影响及其交互作用的定量分析相对薄弱。而地理探测器是研究空间分异，以及揭示其背后驱动力的一组统计学方法[16]，可以全面地分析和评估影响因子对土壤硒空间分异的影响程度及交互作用，弥补了以往研究方法的不足。
江西省丰城市是我国富硒产业较为发达的地区之一。近年来，马迅等[17]以丰城市生态硒谷为研究区，发现全硒较高的土壤能够向作物提供较多的有效硒；韩笑等[18]以丰城市为例，系统阐述了农田土壤中硒含量与土壤理化性状之间的关系。但在涉及不同类型土壤硒的含量、空间分异特征及影响因素等综合信息仍未见相关报道。为此，本研究基于丰城市2015-2016年采集的699个表层（0~20 cm）土壤样点数据，运用地统计分析、相关性分析、地理探测器等方法，结合土地利用方式、距离因子、成土母质、地形因子、土壤重金属、碱性氧化物、土壤pH和有机质，对丰城市土壤硒空间分异特征及其影响因素进行研究，以期为调节土壤硒水平、开发利用富硒土地资源、预测和防止硒环境问题提供强有力的地球化学依据和技术支持，为当地富硒特色产业的发展提供有力保障。
1 材料与方法 1.1 研究区概况本研究以丰城为案例区，研究区位于江西省中部、赣江中下游，鄱阳湖盆地南端，地理坐标介于115°25′~116°27′E、27°42′~28°27′N之间，总面积2 845 km2。2017年末，全市人口总数为129.8万人。丰城地势南高北低，由西南向东北逐渐倾斜。南部为低山区，约占总面积的17%；中部相对低平，为河谷冲击平原，约占总面积的24%；西北和东南地形起伏，为丘陵地区，约占总面积的59%，是典型的南方丘陵区。丰城地处亚热带湿润气候区，气候温和，四季分明，雨量充沛，光照充足，霜期较短，生长期长，是全国主要粮食生产基地，享有“煤海粮仓金丰城”之称。2018年，全市完成生产总值达到382.22亿元，财政总收入达到70.47亿元。
丰城市富硒土地资源丰富，土地利用类型以耕地、林地和园地为主（图 1a），多数水田土层深厚，土壤渗而不漏、渍面不滞，富有较多的有机质，土质良好。成土母质主要是泥质岩类风化物、第四纪红色黏土、红砂岩类风化物和河流冲积物（图 1b）。
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注：壤质河流冲积物；砂质河流冲积物；石英岩类风化物；碳酸盐类风化物；泥质岩类风化物；红砂岩类风化物；第四世纪红色黏土；酸性结晶岩类风化物 Note:Loamy river alluvial, Sandy river alluvial, Weatherings of quartzite, Weatherings of carbonate, Weatherings of argillaceous rock, Weatherings of red sandstone, Quaternary red clay, Weatherings of acidic crystalline rock 图 1 研究区土地利用类型、成土母质类型、DEM以及土壤采样点分布 Fig. 1 Types of land use, types of soil parent material, DEM and distribution of the soil sampling sites in the study area |
研究区表层（0~20 cm）土壤样点（共699个）于2015-2016年采用网格法（1 km×1 km）完成土样采集（图 1c）。丰城市成土母质类型来自于第二次土壤普查数据。丰城市土地利用类型来自于2015年1:10 000土地利用变更调查数据库。土壤样品主要分析了硒（Se）、砷（As）、汞（Hg）、铜（Cu）、镉（Cd）、氧化钾（K2O）、氧化钙（CaO）、pH、有机质（Soil Organic Matter，SOM）等元素指标。Se采用原子荧光法测定；K2O、CaO等采用X射线荧光光谱法测定；pH采用玻璃电极法测定；As、Hg采用原子荧光法测定；Cd采用火焰原子吸收法测定；Cu采用X荧光法测定；SOM采用重铬酸钾容量法测定。所有测试结果均满足（DD2005-3）《生态地球化学评价样品分析技术要求》所规定分析方法的精密度和准确度要求，所有样品合格率均超过85%，检测结果可信。
1.3 数据处理与分析方法为确保数据准确性，本文采用拉依达准则进行异常值和缺失值的剔除，剔除后土壤样点为667个。基于研究区30 m分辨率的数字高程模型（Digital Elevation Model，DEM）数据（图 1c），通过Arc GIS 10.5软件提取出高程、坡度、坡向、曲率、地形起伏度等地形因子，具体计算公式见文献[19]。借助IBM SPSS Statistic 24.0软件对土壤样点数据进行描述性统计分析和相关性分析，并在地理探测器软件进行因子探测和交互探测分析。运用半方差函数在GS+7.0软件进行空间结构分析。普通克里格插值、全局空间自相关和热点分析均在Arc GIS 10.5软件平台上进行。
由于地理探测器输入的自变量要求为类别数据，需要对连续性变量做离散化处理。本文结合前人研究[16, 20]及先验知识，将坡度按照 < 5°、5°~10°、10°~15°、15°~20°、20°~25°、25°~30°、30°~35°、> 35°划分为8类；坡向以45°为间隔划分为8类。其他连续变量通过自然断点法划分为8类，以确保在同样空间分层条件下，结果具有可比性。
2 结果与讨论 2.1 丰城市土壤硒描述性统计研究区土壤硒含量描述性统计特征如表 1所示，丰城市土壤硒含量平均值为0.33 mg·kg-1，是全国土壤硒元素背景值[21]（0.29 mg·kg-1）的1.14倍，变幅处于0.13~0.69 mg·kg-1；变异系数为27.27%，呈中等程度变异性。整体数据分布呈偏左态，经自然对数变换后，土壤硒服从正态分布，符合地统计学分析的要求。
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表 1 土壤硒含量描述性统计特征 Table 1 Descriptive statistics of soil selenium content |
根据我国对硒元素安全阈值的划分[22]，从表 2可看出，98.20%的土壤硒采样点含量高于0.125 mg·kg-1，不存在缺硒和硒过量的现象。总体来看，丰城市土壤硒含量普遍处于较高水平，足硒和富硒土地资源丰富。
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表 2 丰城市土壤硒含量不同级别面积比例 Table 2 Ratio of different levels of soil selenium content in area in Fengcheng |
半方差函数可研究土壤硒空间分布格局的随机性和结构性特征[23]。从半方差函数拟合结果可以看出（表 3），土壤硒空间分布的最优模型为球状模型，决定系数R2为0.953，残差RSS为8.316×10-5，趋近于0，表明其拟合精度较高，能够较好地反映土壤硒的空间结构特征。硒的块金效应为44.30%，属于中等空间变异性，表明硒具有较强空间相关性，主要受结构性因素影响。土壤硒变程为12.86 km，说明硒的空间自相关范围较大。
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表 3 土壤硒的半方差函数模型及相应参数 Table 3 Semi-variogram function model for soil selenium and its corresponding parameters |
为直观反映土壤硒的空间分布特征，在半方差函数模型拟合的基础上，对土壤硒进行普通克里格插值，得出丰城市土壤硒含量的空间分布图。由图 2可知，丰城市整体土壤硒含量较高，部分地区硒含量超过0.40 mg·kg-1（富硒土壤划分值[22]），主要呈块状分布在洛市镇北部、丽村镇西南部、桥东镇西南部、尚庄街办北部、泉港镇西北部和董家镇南部。
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图 2 研究区土壤硒含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of soil selenium in the study area |
本研究为进一步探测土壤硒在整个研究区域的空间聚集状态与相关程度，采用全局统计量Moran’s I指数对土壤硒含量分布进行全局空间自相关分析；利用热点分析指标（Getis-OrdGi*）进行局部空间自相关分析。分析结果表明，研究区土壤硒具有显著空间自相关性，其Moran’s I指数值为0.32，P < 0.05，Zscore为12.01 > 1.96，具有统计学意义，表明研究区土壤硒具有显著的空间自相关性，这与半方差函数分析结果（表 3）一致。在对研究区土壤硒进行热点分析时，发现Gi*（P）值< 0.05以下共有81个行政村（如表 4），其中热点区（高值聚集）为秀市镇座山村、尚庄街办侯塘岗村等57个行政村，比例达10.84%（共有526个行政村），占研究区总面积的12.63%，平均硒含量为0.49 mg·kg-1；冷点区（低值聚集）有铁路镇青峰村、石江乡上舍村等24个行政村，比例达4.56%，占研究区总面积的5.61%，平均硒含量为0.21 mg·kg-1。
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表 4 土壤硒热点分析结果 Table 4 Analysis of soil selenium hot spots(Gi*(P) < 0.05) |
为直观显示研究区土壤硒面积分布的热点区域空间位置，绘制了Gi*（P）值< 0.05的空间分布图（图 3）。土壤硒在空间分布上呈现出显著的聚集特征，其中在泉港镇西部、董家镇东南部、尚庄街办中部、上塘镇西南部、曲江镇西北部、洛市镇中部和南部以及秀市镇西南部均有较大面积的热点区分布，而冷点区行政村主要分布在蕉坑乡、石江乡南部和袁渡镇东北部、段潭乡西北部。
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图 3 研究区冷热点区分布 Fig. 3 Distribution of cold-/hot-spots in the study area |
本文在结合前人研究[7-8, 11, 24-26]的基础上，选取土地利用方式、距离因子、成土母质、地形因子、土壤理化性质指标等因素对影响研究区土壤硒的空间变异展开分析与讨论。
2.4.1 土地利用方式通过对研究区667个表层土壤硒含量进行统计分析（表 5）可知，不同土地利用方式的土壤硒平均含量大小依次为：林地（0.34 mg·kg-1）=园地（0.34 mg·kg-1） > 旱地（0.33 mg·kg-1） > 水田（0.32 mg·kg-1）。可看出林地和园地土壤硒含量最高，水田硒含量最低，这主要是因为林地与园地生态系统受到人为干扰要小于水田，长期耕作的水田使土壤中有机质被大量消耗，有机结合态的硒在土壤中的迁移和吸收速率增加，导致硒含量相对较低[27]。但在不同土地利用方式下，土壤硒含量的差异较小，这与以往研究结果基本一致[9, 14]。
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表 5 不同土地利用方式土壤硒描述性统计特征 Table 5 Descriptive statistics characteristics of soil selenium relative to land use type |
本研究从土壤采样点到河流距离、道路距离（公路、铁路、农村道路）和农村居民点距离三个方面进行Pearson相关性分析。土壤硒与农村居民点距离呈显著正相关关系（P < 0.05），r为0.090。说明硒的含量随着农村居民点的距离增大而提高，从侧面反映出人类活动对土壤硒的含量具有一定的影响。土壤硒与河流距离和道路距离远近无显著相关关系，说明研究区表层土壤硒的分布与水的流动以及交通流的关系不大。
2.4.3 成土母质成土母质是表层土壤硒含量的主要来源[10]，在本次研究的八种成土母质类型中（表 6），从变异系数来看，研究区中不同成土母质类型的土壤硒变异系数在6.25%~32.14%之间，处于弱变异和中等变异程度。从平均含量来看，红砂岩类风化物（0.37 mg·kg-1） > 石英岩类风化物（0.36 mg·kg-1） > 泥质岩类风化物（0.34 mg·kg-1） > 第四世纪红色黏土（0.33 mg·kg-1） > 碳酸盐类风化物（0.32 mg·kg-1） > 壤质河流冲积物（0.30 mg·kg-1） > 砂质河流冲积物（0.29 mg·kg-1） > 酸性结晶岩类风化物（0.28 mg·kg-1），不同成土母质类型土壤硒含量呈现出较大差异，其中红砂岩类风化物最高，酸性结晶岩类风化物最低，两者相差0.09 mg·kg-1，说明成土母质是土壤硒含量的重要影响因素，这与前人研究保持一致[10, 13, 25]。江西省丰城地区以红壤居多，其主要由泥质岩类风化物、红砂岩类风化物发育而来[19]，而这类母质形成的土壤硒含量会显著高于碳酸盐类土壤[28]，因此在开发富硒产品中具有巨大潜力和利用前景。
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表 6 不同成土母质类型土壤硒描述性统计特征 Table 6 Descriptive statistics characteristics of soil selenium relative to soil-forming parent materials |
地形条件是引起地表水热条件、成土母质和土壤养分含量重新分配的重要因素，其对土壤硒含量有一定的影响[26]。Pearson相关性分析结果表明，研究区土壤硒与高程呈显著正向相关性（P < 0.05），r为0.065，这与商靖敏等[7]研究结果相一致，表明海拔较高处土壤的整体硒含量较低海拔处高。究其原因：①丰城市海拔相对较高处多为丘陵和低山地区，约占总面积的76%，植被覆盖密集，其枯枝落叶经腐殖化和矿化等过程循环作用后，形成土壤硒富集[25]；②在海拔较高处的气温较低，有机质分解速率缓慢，利于有机结合态的硒累积，硒不易被淋溶和植被吸收[8, 24]。但在图 3中发现相对较高处海拔的南部为低值聚集区，硒含量相对较低，平均含量为0.20 mg·kg-1。原因可能是：①该地区成土母质主要以酸性结晶岩类风化物为主，其形成的土壤硒含量相对偏低，与本文研究结果一致；②该地为玉华山风景带，处在扬子板块和华夏板块的结合部位，地质构造复杂，地球化学特征异常明显[29]，土壤硒易发生变化和转移。
2.4.5 土壤理化性质土壤硒含量与土壤理化性质有着密切的关系[14]。研究区土壤硒与土壤重金属中的砷、铜含量具有显著的正相关性（P < 0.01），r分别为0.404和0.212。研究表明[15, 30-31]，硒与砷、铜在来源、富集、迁移等方面具有相似的地球化学行为，存在伴生关系，且砷对硒具有吸附作用。Tao等[32]在研究影响绵阳市土壤硒分布的控制因素时，发现砷、铜、汞等元素和硒有着相似的空间分布，认为硒在土壤形成过程中与这些元素密切相关，并指出硒和砷、铜、镉之间有着密切的共生关系。但本研究发现硒与汞、镉之间没有显著的正相关性，这可能与研究区地理环境和采样点数量有关。
土壤硒与K2O、CaO、pH表现出明显的负相关关系（P < 0.05），r为-0.344、-0.089和-0.179。分析原因可知，K2O、CaO均为碱性氧化物，易与水反应生成碱性物质，对硒具有贫化作用[9]。pH控制着亚硒酸盐（SeO32-）和硒酸盐（SeO42-）之间的转化[33]，由样点数据可知研究区以酸性土壤为主，土壤pH均值为5.1，呈弱酸性，其可加速SeO42-向SeO32-的转化，转化后的SeO32-易被氧化物和黏土矿物等吸附，不易被植物吸收，从而引起土壤硒元素的富集。这与Neal和Sposito[34]观点相一致，其认为SeO32-主要存在于弱酸性-中性的潮湿环境中，易被土壤强烈吸附，而SeO42-仅被弱吸附和浸出。因此，土壤偏碱性会增强硒元素的可溶性，导致土壤硒的移动和流失；土壤偏酸性则会影响土壤中硒的活性，使硒的有效性降低。
土壤硒与有机质呈现显著正相关关系（P < 0.01），r为0.141。根据研究[35-36]可知，有机质在腐质化过程中可促进硒的活化，使土壤硒能够与腐殖质结合为有机复合体的难溶化合物，对土壤硒的吸附与固定起到了重要作用。但值得一提的是，有机质对硒的生态效应具有双重性，当它作为阴离子的环境宿体时，则会抑制硒的迁移能力和传输，植物便难以吸收[33]。因此在农业生产过程中，合理科学施肥，改善有机质对土壤硒元素的影响是提高经济效益和维持农业可持续发展的重要手段之一。
2.4.6 各影响因子影响程度为定量分析各影响因素对土壤硒空间变异的独立解释能力和交互作用状况，本研究利用地理探测器对土地利用方式、距离因子、地形因子、成土母质、土壤重金属（As、Cd、Cu、Hg）、碱性氧化物（K2O、CaO）、pH、有机质进行因子探测和交互探测分析。由因子探测分析（表 7）可知，砷、铜、汞、氧化钾、氧化钙、pH、成土母质和高程对土壤硒空间变异的影响程度均显著（P < 0.05），但影响程度不一。在所有因素中，砷对土壤硒的空间变异独立解释能力最高，为29%；铜和汞的独立解释能力分别为11%和6%。碱性氧化物中，氧化钾的独立解释能力为14%，氧化钙次之，为8%。高程、pH和成土母质对土壤硒空间变异的独立解释能力较低，分别为8%、7%、6%。
从交互探测结果（表 7）可看出，影响因子两两交互作用均会大于各单因子对土壤硒变异的影响，但不同因子之间交互作用强度有所不同。其中，砷与pH的交互作用影响最强，为44%；与高程的交互作用次之，为43%。此外，砷的叠加可大大增加单因子对土壤硒空间变异的解释力。这在一定程度上表明砷与土壤硒的分布具有紧密的关联性，对土壤硒的富集与迁移起到重要作用。这与2.4.5一节分析结果相一致，论证了砷对硒具有较强的吸附作用。
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表 7 各影响因子对土壤硒的因子探测和交互探测分析结果 Table 7 Factor detection and interaction detection of soil selenium relative to affecting factor |
丰城市土壤硒平均含量为0.33 mg·kg-1，是全国土壤硒元素背景值（0.29 mg·kg-1）的1.14倍，不存在缺硒和硒过量的现象。其在空间分布上呈现出显著的聚集特征，热点区集中分布在泉港镇西部、董家镇东南部、尚庄街办中部、上塘镇西南部、曲江镇西北部、洛市镇中部和南部以及秀市镇西南部，占总面积的12.63%，平均含量为0.49 mg·kg-1，属于富硒土壤聚集区，可以考虑将该区发展为富硒产业基地，打造富硒产业生态链，以有效推动当地的经济发展。砷、铜、汞、氧化钾、氧化钙、pH、成土母质和高程对土壤硒空间变异的影响程度均显著（P < 0.05）。其中，砷的独立解释能力最高，与土壤硒的分布具有紧密的关联性，对土壤硒的富集与迁移起到重要作用。
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