2. 重庆市涪陵区农业委员会,重庆408000
紫色土是我国的一种特殊土壤,是一种由形成于白垩系至三叠系的紫色岩层发育而来的幼年土,主要分布于我国西南丘陵地区[1]。紫色土风化程度不深,尚处于脱钙和积钙阶段,土壤的脱硅富铝化过程弱,具有矿物组成复杂、矿质养分含量丰富的特点[2-3]。因此,紫色土被广泛耕作并成为西南地区极为重要的农业种植区域,在粮、油、果、菜等产业中发挥着不可替代的重要作用[4]。但近年来的研究发现,受自然和人为因素的影响,即使是发育程度较浅的紫色土也存在较为严重的酸化问题[5]。自然方面,由于西南丘陵地区土壤坡度较大,降雨淋溶作用较强,水土在丘陵不同地形、部位重新分配,造成从丘陵顶部至底部紫色土的发育程度逐渐增大[6-7]。谭孟溪等[8]发现由于盐基离子淋溶过程和复盐基过程的相对强弱不同,紫色母岩发育的土壤中酸性土壤所占比例从坡上部的19%增加至坡底部的76%。人为方面,作物收获导致的土壤盐基离子不平衡、酸沉降和不合理氮肥施用是导致紫色土酸化的主要原因[5]。李士杏和王定勇[9]在2005年发表的研究论文中比较了1983—1985年和2002年采集的紫色土样品pH变化情况:在20世纪80年代,酸性紫色土中强酸性土壤(pH≤5.5)所占比例为39.5%;到2002年,种植玉米的旱地土中强酸性土壤占酸性紫色土比例为51.5%,水稻土中强酸性土壤占酸性紫色土比例为58.3%;研究结果认为,受酸沉降的影响,此20年间大部分紫色土已发生酸化,且酸化程度日益加深[9]。不仅仅是酸沉降,氮肥施用也会造成紫色土酸化[10-11]。Zhang等[12]基于长期定位试验分析了25年间(1991—2015)氮肥施用对紫色土(pH 7.7)酸化程度的影响:相比于对照处理,施用尿素和NH4Cl处理使紫色土的pH分别降低了0.9和2.0个单位,交换性盐基总量分别降低了10%和16%。可见受各种因素的影响,紫色土已经出现一定程度酸化。
紫色土在我国西南地区分布广泛,紫色土的酸化问题已对西南地区的农业生产产生负面影响。王齐齐等[13]研究发现西部地区紫色土近30年来土壤pH呈现显著下降趋势,较初始监测阶段降低了0.24个单位,并通过冗余分析认为紫色土pH降低是该地区小麦产量降低的主要原因。此外,紫色土酸化后导致土壤盐基离子损失和土壤酸缓冲性能下降以及磷素的缺乏[14],还使土壤中Cd、Zn等重金属对植物的毒害作用增强[15]。为此,已有关于酸化紫色土改良的工作开展。如黄容等[16]认为采用施用量为12 000~15 000 kg·hm-2的锯木灰渣可对退化紫色土的酸度有较好的改良效果。可以看出,目前关于紫色土酸化的研究主要集中于土壤的酸化程度、酸化影响因素、酸化危害和改良,有关紫色土的酸缓冲特征和潜在酸化风险的研究较少。程永毅等[17]的研究表明紫色土的酸化特征不同于黄壤和砖红壤等地带性土壤,紫色土酸化后的交换性酸含量显著高于黄壤和砖红壤,存在较大的铝毒害风险,但丰富的矿物组成又能使强酸化的紫色土含有相对较高的盐基饱和度。这种独特的酸化特征可能对酸性紫色土的后续酸化过程有着重要影响。因此,本研究拟通过采样分析和酸缓冲试验研究酸性紫色土的盐基成分特征及其对紫色土酸缓冲能力的影响,为更好地治理西南地区的土壤酸化问题提供理论依据。
1 材料与方法 1.1 土壤样品采集于2016年4月在重庆市合川区采集土壤样品,该地区主要地貌类型为紫色丘陵地貌,成土母质主要为中生代侏罗系沙溪庙组(J2s)的紫色砂岩和泥岩。土壤采集方式为在合川整个区域范围内均匀布点,采集不同发育程度的耕层土壤样品共计84个[8]。室内风干后磨细过筛并测定土壤pH,共获得pH≤6.5的酸化紫色土38个。将38个酸化紫色土用于本研究中的理化性质分析和酸缓冲容量测定。
1.2 理化性质分析采用常规方法测定了各土壤样品的pH、有机质、交换性酸、交换性盐基阳离子和阳离子交换量(CEC)[18]。土壤pH采用电位法(土:水=1:2.5)测定; 土壤有机质采用重铬酸钾容量法—外加热法测定; 交换性酸和交换性H+采用KCl淋溶—中和滴定法测定; 交换性K+、交换性Na+采用NH4OAc交换—火焰光度法测定; 交换性Ca2+、Mg2+采用NH4OAc交换—原子吸收分光光度法(Z-5000,日本日立)测定; CEC采用NH4OAc交换—蒸馏法测定。
为了解不同阳离子交换性能土壤的矿物组成特征,从供试土壤中选择了3个相同pH(pH=5.2)但CEC不同(分别为7.94,10.1和18.5 cmol·kg-1)的土样进行土壤晶型矿物成分分析。为减少石英峰的干扰并进一步明确紫色土黏粒中的矿物组成情况,通过静水沉降法提取小于1 μm粒径的土壤胶体并测定晶型矿物成分。具体方法是将土样和胶体用玛瑙研钵磨细过300目筛后压片,然后采用X射线衍射仪(XRD,XD-3型,北京普析)测定。X射线衍射采用Cu靶辐射,电压为30 kV,电流为30 mA。扫描范围为2°~52°,扫描步长0.02°,扫描速度为2°·min-1。然后将获得的土样XRD图谱用MDI Jade 5.0软件进行比对分析,进行矿物鉴定。
1.3 土壤酸碱缓冲容量试验土壤酸碱缓冲容量的测定方法为向土壤中加入不同量的外源酸和碱并测定平衡后土壤悬液的pH,计算得到单位pH变化土壤所需酸/碱的量。具体试验步骤为[19]:称取8.00 g过1 mm筛的风干土样于100 mL塑料杯中,每个土样分别加入0、0.5、1.0、2.0、3.0、4.0 mL 1 mol·L-1 HCl和0.5、1.0、2.0、3.0、4.0 mL 1 mol·L-1 NaOH后,加无CO2纯水补充至20 mL(即悬液中外源酸或碱的浓度分别为0、6.25、12.5、25.0、37.5和50.0 mmol·kg-1)。加盖密封放置72 h,其间摇动3~4次。最后一次摇完后静置2 h,采用电位法测定不同处理土样的pH。
1.4 数据处理交换性Al3+=交换性酸-交换性H+; 交换性盐基总量=交换性K++交换性Na++交换性Ca2++交换性Mg2+。利用Excel 2016、Origin Pro 9.0和SPSS 18.0软件对数据进行统计分析和作图。采用单因素分析法(One-way ANOVA)进行数据间的差异性分析,采用皮尔森(Pearson)相关系数进行相关性分析。文中数据表示方式均为均值±标准差。
2 结果与讨论 2.1 紫色土酸度特征土壤的pH和交换性酸含量分别为酸性土壤的活性酸度和潜性酸度指标。供试38个酸性紫色土的pH为5.34±0.57。大部分土壤酸化较为严重,pH小于5.5的强酸性土壤有23个,占样品总量的60.5%(图 1)。土壤交换性酸由交换性Al3+和交换性H+组成。铝离子的形态受pH的影响极大[20]。当溶液pH在5.5~8.5之间时,铝离子主要以Al(OH)3沉淀的形态存在; 当溶液pH小于5.5时,溶液中铝离子的主要形态为Al(OH)2+和Al(OH)2+,并有少量的Al3+产生; 随着溶液pH的进一步降低,铝离子在溶液中的存在形态逐渐以Al3+为主。Al3+可被表面带负电荷的土壤胶体所吸附,成为交换性Al3+。所以,当土壤pH大于5.5时,土壤中几乎不含交换性Al3+,土壤交换性酸以交换性H+为主[8]。随着土壤pH的降低,土壤交换性Al3+含量呈指数倍数增加并成为交换性酸的主要组成部分(图 1)。因此,受土壤pH的影响,供试土壤的交换性Al3+和交换性酸的含量差异较大,变异系数分别为134%和109%。
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图 1 供试酸化紫色土的pH和交换性酸含量(n=38) Fig. 1 The pH and exchangeable acidities of acidified purple soils(n=38) |
本研究中供试土壤的pH和交换性Al3+含量的范围分别为4.30~6.50和0~6.40 cmol·kg-1(图 1)。较低的pH和较高的土壤交换性酸含量增加了作物遭受铝毒害的风险。Baquy等[21]研究发现玉米在黄土母质发育的黄棕壤、第四纪红土、花岗岩和第三纪红砂岩发育的红壤上遭受铝毒害的pH阈值分别为4.46、4.73、4.77和5.07,遭受铝毒害的交换性Al3+含量阈值分别为2.74、1.99、1.93和1.04 cmol·kg-1。红壤中种植的小麦遭受铝毒害的pH和交换性Al3+含量阈值分别为5.29和0.56 cmol·kg-1[22]。但目前尚无有关紫色土对作物产生酸毒害阈值的研究。若以Baquy等[21]的研究结果为参考,部分酸化紫色土的pH和交换性Al3+含量已达到对作物产生铝毒害的阈值,有可能对某些作物产生铝毒害。因此,从紫色土的酸度特征分析可以看出,部分紫色土的酸化问题较为严重,所以有关紫色土酸化阻控和酸化改良的研究亟待开展。
2.2 紫色土交换性盐基成分特征供试紫色土的交换性盐基阳离子含量由大到小依次为:交换性Ca2+、交换性Mg2+、交换性K+、交换性Na+(表 1)。紫色土的交换性盐基阳离子含量较为丰富,且交换性Ca2+为交换性盐基阳离子的主要组成部分。供试土壤交换性盐基总量的均值为土壤交换性酸含量的11.8倍,其中交换性Ca2+和交换性Mg2+含量分别为交换性酸含量的8.9倍和2.6倍。土壤在酸化过程中,土壤胶体表面所吸附的盐基阳离子不断被致酸离子所取代,导致交换性酸含量增加、交换性盐基含量降低、盐基饱和度下降。在本研究中,尽管供试紫色土的交换性酸含量相对较高,但紫色土富含盐基阳离子,土壤仍具有较高的盐基饱和度。
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表 1 供试紫色土的交换性盐基含量 Table 1 Exchangeable base cations in the tested purple soil /(cmol·kg-1) |
为进一步证明紫色土具有较高的盐基阳离子含量,将本研究中紫色土的盐基阳离子含量和地带性酸性土壤红壤的盐基阳离子含量进行了比较(图 2)。其中8个红壤的盐基阳离子含量数据引自李九玉等[23](n=1)、袁金华和徐仁扣[24](n=1)、时仁勇等[25](n=5)、卢再亮等[26](n=1)已发表的研究数据。从图 2可以看出,同紫色土的盐基组成大小顺序相似,红壤的交换性盐基阳离子主要为交换性Ca2+,其次为交换性Mg2+。由于交换性K+和交换性Na+的含量均较低,两种土壤的交换性K+和交换性Na+的含量差异不显著。但紫色土的交换性Ca2+和交换性Mg2+含量极显著高于红壤的交换性Ca2+和交换性Mg2+含量。紫色土的交换性Ca2+和交换性Mg2+含量分别为红壤的交换性Ca2+和交换性Mg2+含量的5.9倍和3.9倍。此外,进一步计算得到紫色土的交换性盐基总量为红壤交换性盐基总量的4.6倍。所以,可以得出酸化紫色土相对于红壤等地带性酸性土壤具有更高的盐基阳离子含量。
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注:红壤的交换性盐基含量引自参考文献[23-26]。图中字母不同表示测试指标间数据差异显著(P < 0.05)。 Note:The exchangeable base cations of Ultisol were cited from references [23-26]. Different letters in this figure indicate significant differences among test parameters at P < 0.05. 图 2 紫色土(n=38)与红壤(n=8)的交换性盐基含量比较 Fig. 2 Comparison between purple soil(n=38)and Ultisol(n=8)in ratio of exchangeable base cations |
由于盐基阳离子吸附于土壤胶体表面的负电荷位点上,因此土壤的交换性盐基阳离子含量受土壤胶体表面的负电荷量影响。CEC能够反映出土壤的负电荷量水平[27]。通过分析Li等[28]已发表的地带性土壤的CEC数据(黄壤3个、红壤13个和砖红壤50个)并与本研究中供试紫色土的CEC进行比较(图 3)。发现紫色土的CEC与其他地带性的酸性土壤存在较大差异。从紫色土、黄壤、砖红壤到红壤,土壤的CEC逐渐降低。除与黄壤间的差异未达到显著水平以外,紫色土CEC显著高于红壤和砖红壤,表现出随着土壤发育程度的增加,土壤CEC逐渐降低[29]。这是由于砖红壤、红壤和黄壤等地带性土壤的发育程度较深,成土物质的风化淋溶彻底,脱硅富铝化程度较强,铁、铝氧化物产生明显的富集,从而使土壤净负电荷大为减小,CEC较低[30]。而紫色土是由紫色母岩发育而来的一种幼年土,风化程度不高,尚处于脱钙和积钙阶段,脱硅富铝化程度较弱,矿物成分含量丰富[31]。土壤CEC决定了土壤表面阳离子交换位点的数量,交换位点数量越多,土壤能够吸附的盐基阳离子也就更多,因此紫色土相比于其他地带性的酸性土壤具有更高的盐基阳离子含量。高的盐基阳离子含量对紫色土的酸缓冲能力具有重要意义。
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注:黄壤、红壤和砖红壤的CEC值引自参考文献[28]。图中字母不同表示测试指标间数据差异显著(P < 0.05)。 Note:The CECs of Alfisol, Ultisol and Oxisol were collected from reference [28]. Different letters in this figure indicate significant differences among test parameters at P < 0.05. 图 3 紫色土(n=38)与黄壤(n=3)、红壤(n=13)和砖红壤(n=50)的CEC比较 Fig. 3 Comparison of purple soil(n=38)with Alfisol(n=3), Ultisol(n=13)and Oxisol(n=50)in of CEC content |
土壤的盐基阳离子来源主要受成土母质的影响,而土壤胶体表面的吸附特征和土壤所遭受的淋溶作用强弱共同决定了土壤中交换性盐基阳离子的含量[32-33]。土壤胶体的表面负电荷量决定了土壤对盐基阳离子的交换和吸附特征。而土壤胶体表面电荷量主要源于土壤有机质和黏土矿物等有机无机胶体。在图 4中,比较了供试紫色土与Li等[28]已发表文章中黄壤(1个)、红壤(3个)和砖红壤(7个)三种地带性土壤耕层土壤(0~20 cm)的有机质含量和程永毅等[17]已发表文章中黄壤(1个)耕层土壤(0~20 cm)的有机质含量,可以看出,紫色土的有机质平均含量低于三种地带性土壤。
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注:黄壤、红壤和砖红壤的有机质含量引自参考文献[17, 28]。图中字母不同表示测试指标间数据差异显著(P < 0.05)。 Note:The organic matter contents of Alfisol, Ultisol and Oxisol were collected from reference [17] and [28]. Different letters in this figure indicate significant differences among test parameters at P < 0.05. 图 4 紫色土与黄壤(n=2)、红壤(n=3)和砖红壤(n=7)地带性土壤的有机质含量比较 Fig. 4 Comparison of purple soil with Alfisol(n=2), Ultisol(n=3), and Oxisol(n=7)in of soil organic matter content |
紫色土的有机质含量低于其他地带性酸性土壤,但紫色土的盐基阳离子含量和CEC均高于其他地带性土壤。紫色土的成土时间较短,土壤中矿质组分丰富。因此,紫色土的无机黏土矿物成分可能是其具有高盐基阳离子含量的主要原因。图 5所示的是3个相同pH、不同CEC的酸性紫色土及其胶体的XRD图谱。对XRD图谱进行矿物鉴定,进一步计算出各衍射峰的积分强度和峰高,采用K值法[34]计算得到各晶形矿物的相对含量如表 2所示。可以看出,通过提取土壤胶体能明显地减少石英峰干扰,更好地展示紫色土丰富的矿物组成。紫色土中可鉴定出来的矿物组分主要包括白云母、蒙脱石、伊利石、高岭石、长石(钾长石和钠长石)和赤铁矿等矿物。其中,蒙脱石和伊利石在紫色土黏粒中的含量最为丰富,其次为石英和白云母,长石、高岭石和赤铁矿的含量最低。而我国南方热带和亚热带地区广泛分布的地带性酸性土壤(红壤和砖红壤)由于强烈的风化和淋溶作用,土壤的黏土矿物以高岭石为主,且富含铁铝氧化物[35]。相比而言,紫色土丰富的黏土矿物组成可以使矿物在风化过程中释放更多的盐基阳离子,增加紫色土的盐基阳离子含量和盐基饱和度。
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注:Mnt-蒙脱石、Ms-云母、Kln-高岭石、Qtz-石英、Kfs-钾长石、Ab-钠长石、Ill-伊利石、Hem-赤铁矿、Spl-尖晶石。 Note:Mnt-Montmorillonite, Ms-Mica, Kln-Kaolinite, Qtz-Quartz, Kfs-K-feldspar, Ab-Albite, Ill-Illite, Hem-Hematite, Spl-Spinel. 图 5 相同pH不同CEC的紫色土及其胶体的XRD图谱 Fig. 5 X-ray diffraction spectra of purple soils with the same in pH but different in CEC and their soil colloids |
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表 2 紫色土土壤和胶体矿物组成 Table 2 Mineral composition of the purple soils and soil colloids determined with X-ray diffraction/% |
不同矿物组分对土壤的表面负电荷量贡献不同。通常含较多蛭石和蒙脱石的土壤表面负电荷量较高,含较多高岭石和铁铝氧化物的土壤表面负电荷量较低[36]。在溶液pH为近中性条件下,蒙脱石的CEC为70~100 cmol·kg-1,高岭石的CEC为3~15 cmol·kg-1,伊利石的CEC为10~40 cmol·kg-1,长石的CEC为0.5~1.0 cmol·kg-1,石英的CEC为0.6~5.3 cmol·kg-1[37],云母的CEC为1~15 cmol·kg-1[38]。赤铁矿的等电点pH为7~9,在酸性或中性环境中表面带净正电荷,因此对土壤的CEC贡献极低[39]。可见,2:1型黏土矿物蒙脱石对紫色土的表面负电荷量有较大的贡献作用。表 2中,相比于2号和3号土样的蒙脱石含量(15%和17%),1号紫色土样品中较高的蒙脱石含量(22%)可能是其具有高CEC的主要原因。因此,丰富的矿物组成,尤其是较高的蒙脱石含量,是酸性紫色土具有较高盐基阳离子含量和表面负电荷量的主要原因。
2.4 紫色土酸缓冲容量图 6展示了38个供试土样其中3个土样的酸碱缓冲曲线(添加不同量的酸或碱后土壤悬液(土水比1:2.5)的pH)。土壤的酸/碱缓冲容量为单位土壤pH变化所需消耗的土壤酸/碱量,因此求得酸碱缓冲曲线的斜率即为土壤的酸/碱缓冲容量。可以看出,采用含4次幂的多项式方程可以较好地拟合供试紫色土的酸碱缓冲曲线,相关系数r均大于0.99。对该多项式方程求导后可获得酸碱缓冲曲线的斜率方程,该方程表示的即是土壤的酸碱缓冲容量随土壤pH的变化情况。如图 6中土样1的酸碱滴定曲线方程为y=-0.431 4x4+11.18x3-104.0x2+ 422.7x-642.8,R=0.999 3。对该方程求导后得到的酸碱缓冲曲线斜率方程为dy/dx=-1.726x3+35.53x2- 207.9x+422.7,将特定的pH取值x带入该方程后便可求得土样1在此pH时的酸碱缓冲容量。由于主要目的是研究当前紫色土的阳离子交换特征与酸缓冲容量间的相互关系,因此计算当前土壤pH下(无外源H+或OH-加入)酸性紫色土的酸缓冲容量。如图 6中土样1、土样2和土样3不加酸或碱时的pH分别为5.20、5.17和4.74,因此计算得到土样1、土样2和土样3在对应pH下的酸缓冲容量分别为5.66、71.6和6.63 mmol·kg-1·pH-1。按照同样的酸缓冲容量计算方法,计算得到全部38个土样在当前pH时土壤的酸缓冲容量如图 7所示。
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图 6 不同酸碱添加量下紫色土的pH Fig. 6 The pH of the purple soils relative to acid or alkali amendment rate |
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图 7 供试酸性紫色土的酸缓冲容量 Fig. 7 Acid buffering capacities of the tested acid purple soils |
将土壤酸缓冲容量与pH和交换性阳离子指标分别进行相关性分析(表 3)。可以看出,土壤酸缓冲容量与土壤pH呈正相关性(r=0.309,P=0.059),与土壤交换性酸呈负相关性(r=-0.051,P=0.761),但均未达到显著性水平。而土壤酸缓冲容量与交换性盐基阳离子(K+、Na+、Ca2+、Mg2+)、盐基总量和CEC均呈正相关性,其中与交换性Ca2+、盐基总量和CEC的相关性达到极显著水平(表 3)。这说明了酸性紫色土的酸缓冲容量与当前土壤的酸化程度相关性不显著,而与土壤的盐基总量和CEC密切相关。当外源酸进入土壤后,盐基阳离子可与致酸离子发生交换作用,将致酸离子吸附在土壤胶体表面,降低土壤溶液中致酸离子的浓度,从而达到缓冲土壤酸化的目的。土壤的交换性盐基阳离子含量越高,土壤的酸缓冲容量越大,所以交换性盐基阳离子对缓解土壤的进一步酸化具有重要意义。此外,CEC是决定当前土壤交换性盐基阳离子含量的重要因素,也影响着土壤后续能够吸附致酸离子的量,因此对土壤的酸缓冲能力也有重要的影响。紫色土相对于其他地带性酸性土壤具有极高的交换性盐基阳离子含量和阳离子交换量(图 2和图 3),这是在西南地区广泛分布的紫色土所具有的独特特征,这对缓解西南地区土壤进一步酸化、保持土壤肥力具有非常重要的作用。
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表 3 土壤酸缓冲容量与阳离子交换性成分间的相关系数 Table 3 Correlation coefficient of soil acid buffering capacity with soil exchangeable cations |
近四十年来,紫色土的酸化程度不断加剧。部分紫色土的酸化程度已达到对作物产生铝毒害的阈值,并有可能对某些作物产生铝毒害。但由于紫色土的成土时间较短,土壤的黏土矿物组成丰富,因此相比于地带性酸性土壤,酸性紫色土仍具有丰富的盐基阳离子和高的阳离子交换量,尤其是交换性Ca2+含量丰富。丰富的盐基阳离子含量能够对进入土壤中的酸起到较好的缓冲作用,减缓紫色土的进一步酸化。这是成土时间较短的紫色土所特有的酸化特征。
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