土壤团聚体稳定性作为评价土地退化状况的重要指标，其大小反映土壤单元面对外力干扰时保持结构完整性的能力^[1-2]。在水力侵蚀事件中，团聚体稳定性决定着降雨冲击下团聚体的破碎程度，从而进一步通过影响团聚体粒级的动态变化来控制土壤微粒在泥沙搬运过程中的供给^[3-5]。由于土壤有机碳、营养元素和重金属元素的富集程度随土壤颗粒粒径的减小而增大，因此团聚体稳定性的动态变化及其引起的团聚体粒级变化还会对土壤侵蚀引起的元素横向运移过程产生不可忽视的影响^[6]。过往研究表明，不同的土地利用/覆被类型和地形特征下团聚体稳定性可呈现出明显的空间分异特征^[7]；而因气候条件变化引起的土壤含水量的不同也会导致剧烈的团聚体稳定性变化^[8]。Algayer等^[9]通过在法国巴黎盆地区的野外观测实验对短期内的土壤含水量、降雨强度和降水量、以及区域短期水文史进行监测，分析上述因子对土壤团聚体稳定性的影响。该研究表明短期内多场间歇性降雨引起的土壤干湿交替可导致剧烈的团聚体稳定性指标的波动。由于团聚体稳定性指标对降雨过程中团聚体破碎（Rainfall-induced aggregate breakdown）过程的控制作用^[1]，间歇性降雨还会对团聚体粒径分布乃至土壤侵蚀强度带来重要影响。因此，更好地量化间歇性降雨导致的土壤干湿循环对团聚体破碎过程以及团聚体粒径分布的影响，有助于更好地理解土壤侵蚀引起的元素横向运移机制。然而，目前关于间歇性降雨条件下的团聚体粒径分布动态变化的野外观测数据还比较缺乏。

土壤团聚体破碎机制主要包括消散作用、非均匀膨胀作用和机械作用等^[10]，不同机制的作用大小主要受降雨强度和初始土壤水分条件的影响^[11-12]。当土壤含水率较低时，降雨引起的团聚体破碎过程以消散作用为主，且该作用与降雨强度成正比；而随着初始土壤含水率的升高，团聚体破碎过程的主要作用机制由消散作用变为机械作用，故其产生的团聚体破碎产物的粒级也会因作用机制的变化而不同^[13]。从团聚体破碎的时间变化特征来看，以往人工降雨实验表明在不同的土壤属性和降雨参数下，团聚体破碎过程均呈“两段式”特征，即在降雨初段（0~10 min）团聚体破碎过程较为剧烈，具体反应在微团聚体（< 250 µm）的比例大幅度上升，随后破碎过程变缓并在地表径流形成前趋于稳态^[14-15]。该稳态下的团聚体粒径分布即为泥沙搬运过程中的初始粒径分布，因此更好地了解多变气候条件下该粒径分布的动态变化将有助于地表径流中泥沙分选与沉降机制的研究和模型模拟^[16]。

此外，由于土壤颗粒可供营养元素和重金属吸附的比表面积与颗粒粒径成反比，即土壤颗粒粒径越小，元素富集程度越高。因此，随径流迁移的泥沙往往会出现营养元素和重金属在微粒径团聚体富集的现象，造成沉积区土壤污染物的累积和地表水质的恶化^[17-18]。Quinton和Catt^[19]研究表明，由于化肥农药等的过度施用，因土壤侵蚀流失的沉积物中铜、铅、镍等元素浓度较土壤中平均高3.98倍，对地表水体造成严重的重金属污染。因此，间歇性降雨引起的土壤干湿交替不仅可以通过影响团聚体稳定性而控制土壤侵蚀的强度，还可以通过影响团聚体粒径分布来决定土壤侵蚀过程中土壤微粒的供给，进而影响污染物的流失。因此，综合考虑间歇性降雨对土壤团聚体粒级动态变化的影响机制以及随之带来的团聚体粒级间营养元素和重金属含量变化的连锁反应，有助于更好地理解多变气候条件下土壤侵蚀引起的污染物运移的机理。为此，本文通过间歇性人工降雨实验，模拟多变的降雨和土壤水分条件对土壤团聚体破碎过程和团聚体粒径分布的影响，监测不同团聚体粒级间磷素和铜、锌含量在间歇性降雨条件下的动态变化，以探究团聚体粒级动态变化对泥沙和所携带污染物的运移过程的影响机制，以期为准确评估土壤侵蚀过程的农业和水文生态效应提供科学依据。

人工降雨模拟实验在瑞士农业部Agroscope- Reckenholz实验站进行。该区年均降雨量1 140 mm，且在各月份分布较为平均。区域内整体地形较平坦，平均海拔408 m，但偶见漫川漫岗。根据世界土壤资源参比基础（WRB）分类标准，供试土壤类型为雏形土（Cambisol）。土壤质地为粉质壤土，黏粒、粉粒、砂粒的含量分别为18.6%、57.0%和24.4%，表土容重为1.03 g·cm^–3，pH（H₂O）为7.2，土壤有机碳含量为14 g·kg^–1。该土壤类型可蚀性较高，且研究区常出现较为密集的高强度降雨，导致了严重的土壤侵蚀问题，对该区农业可持续发展和生态环境保护产生不利影响。进行降雨实验前，对试验田表土层（0~15 cm）施行均匀化机械翻耕，并对土壤表面进行平整处理。

在实验场地准备完毕后，降雨实验于2015年4月下旬至5月下旬进行，实验期间日平均温度为16℃，其中夜间平均温度为10℃，白天平均温度为22℃。为了模拟间歇性降雨对土壤团聚体粒级的影响，共建立两个相邻的实验小区来保证观测结果的可重复性，并于5周内在两个小区分别进行5场人工降雨，每场降雨实验的持续时间和两场降雨的间歇时间如表 1和图 1a所示。首先，在实验初期的48h内进行两场中等雨强的M1和M2降雨，随后是近一星期的降雨间歇段（D1），以评估干湿交替下土壤团聚体结构的动态变化。在降雨间歇段，实验小区被防雨布遮盖以保护表土不受自然降雨的额外干扰，影响实验结果。防雨布（晴天时被移除）在两侧留有开口，以保证正常的表土通风和土壤蒸散作用。M1，M2和D1后，依次进行H1高强度、M3中等强度和H2高强度三场降雨，其中后3场降雨之间的两次间歇段（D2和D3）均为两周左右。具体的降雨实验安排和采样日期见表 1。

表 1 Table 1

表 1 人工降雨模拟和采样安排 Table 1 Rainfall simulation and sampling arrangements 人工降雨1） Artifical rainfall event 降雨时长 Rainfall duration /min 降雨间歇段 Drying period 采样日期 Sampling date 采样序列2） Sampling steps 初始土壤含水率3） Initial soil water content /% M1 40 / 2015/04/22 S1、S2 3.60±0.27 M2 40 / 2015/04/23 S3、S4 28.57±0.19 D1 2015/04/27 S5 24.02±0.94 H1 30 / 2015/04/29 S6、S7 21.45±1.86 D2 2015/05/06 S8 33.19±1.00 M3 40 / 2015/05/13 S9、S10 7.77±0.31 D3 2015/05/24 S11 7.26±0.40 H2 25 / 2015/05/29 S12、S13 4.36±0.16 注：（1）Mi：第i个中等雨强事件；Hi：第i个高等雨强事件。（2）采样在每场人工降雨事件的前、后以及每次降雨间歇段进行。（3）初始土壤含水率为两个实验小区的平均值±标准差。Note：（1）Mi：i-th rainfall event moderate in intensity；（2）HRi：i-th rainfall event high in intensity. Samples were taken before and after each rainfall event and during the interval between two events.（1）Mi：i-th rainfall event moderate in intensity；（2）HRi：i-th rainfall event high in intensity. Samples were taken before and after each rainfall event and during the interval between two events.（3）The initial soil water content is mean±SD of two replicate plots（n=6）.

表 1 人工降雨模拟和采样安排 Table 1 Rainfall simulation and sampling arrangements

注：S1和S2代表M1降雨前后的采样网格。   Note: S1 and S2 represent sampling grids before and after the M1 rainfall event 图 1 （a）降雨实验与采样步骤时间分布示意图，（b）人工降雨模拟器示意图，（c）降雨间歇期防水布搭建，（d）实验小区采样网格布局 Fig. 1 (a)Sketch of artificial rainfall experiment and sampling timing and steps, (b)Sketch of the artificial rainfall simulator, (c)Set-up of water-proof cover during the interval between two events, and(d)Experimental plot layout with sampling grids

人工降雨模拟器见图 1b，其包括4 m×4 m×3.6 m的不锈钢结构，外围配有防风布以避免风力对降雨均匀度的影响。降雨喷嘴采用美国Spraying Systems公司的Fulljet单喷嘴系统，中等和高等雨强对应的喷嘴型号分别为3/8GG20W和1/2HH35W，两种喷嘴对应的雨滴平均直径分别为0.8 mm和1.1 mm，雨强分别为25.8 mm·h⁻¹和49.1 mm·h⁻¹。两种雨强分别对应研究区经常出现的典型雨强以及偶尔出现的高强度降雨^[20]，以期尽可能地模拟自然条件下的降雨强度。降雨模拟过程中，供水压力保持在650 kPa，降雨均匀度系数为0.93. 更多关于降雨模拟器的描述见Shi等^[15]。

土壤表层样品（0~2 cm）的采集在直径2 m的圆形小区内进行，小区被等分成44个边长0.23 m的正方形网格（图 1d），并在网格边缘设立缓冲区以防止溅蚀的边界效应。降雨实验期间，在每场降雨的前后以及每个降雨间歇段共设置13个采样序列（表 1），以监测间歇性降雨条件下干湿交替对团聚体粒径分布的影响。每个采样序列包含小区内随机选择的3个不相邻的网格，以覆盖小区内土壤的空间分异性。每个网格在实验期间只被采集一次。其中，每场降雨前（即S1、S3、S6、S9、S12）以及每个降雨间歇期，用不锈钢铲采集约300 g表层（0~2 cm）土壤样品。采集的样品混匀后被分成两份，分别进行土壤含水率（105℃烘干法）和团聚体粒径分布的分析，而每场降雨后采集的样品则只进行团聚体粒径分布的分析。各采样序列的土壤含水率和团聚体粒径分布数据均取两个重复小区共6个重复样品的平均值。

土壤团聚体粒径分布的测定基于Le Bissonnais提出的乙醇湿筛法，首先将每个采样序列未经烘干的新鲜土样浸入95%的乙醇溶液中以保持其土壤结构，并用63 μm的土筛浸入乙醇溶液中进行湿筛操作以分离 < 63 μm的微粒和 > 63 μm的团聚体；随后，> 63 μm的团聚体经过48 h的40℃烘箱干燥后，利用63、250、1 000和2 000 μm的土筛进行干筛得到各粒级的百分比，最终得到0~63，63~250，250~1 000，1 000~2 000 μm的团聚体粒径分布。同时，采用团聚体平均重量直径（MWD）指数对各采样序列团聚体粒径分布的时间变化进行分析。

为评估间歇性降雨条件下对不同团聚体粒级元素分布的影响，对每场降雨事件后（即S2、S4、S7、S10、S13）土壤的各团聚体粒级进行磷、铜、锌总量的分析，以评估间歇性降雨条件对团聚体粒级间元素浓度的潜在影响。针对上述5个采样序列的各团聚体粒级，将同一采样序列的6个重复样品混合均匀后取1 g烘干研磨后的样品，加入2 mL超纯水和8 mL王水（2 mL 70% HNO₃和6 mL 37% HCL），并置于120℃的DigiPREP MS（加拿大SCP Science）消解系统进行90 min消解，最终的元素（P、Cu、Zn）全量分析采用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES 5100，美国Agilent Technologies）完成。

本文的数据处理与分析采用EXCEL 2010和R软件完成，显著性分析采用Tukey’s HSD进行多重比较，显著性水平取P < 0.05。

实验期间的自然降雨和人工降雨分布见图 2。结果表明，除5场人工降雨外，自然降雨主要集中在野外实验的前两周，这也导致该阶段内所采集土壤样品（S3、S5、S6、S8）的土壤含水率较高（表 1）。与之对应，M2和H1两场降雨前初始土壤含水率均达到20%以上，而随着实验后半段自然降雨的减少，土壤干缩过程加快导致M3和H2两场降雨前的初始土壤含水率均低于10%。在3个降雨间歇段（D1、D2、D3），因实验前半段密集的自然降雨导致土壤蒸散作用的降低，D1和D2对应的土壤含水率（S5、S8）高于D3（S11）。

注：自然降雨数据取自实验地附近的MeteroSwiss Zurich-Affoltern气象观测站。   Note: Natural rainfall data were obtained from the nearby MeteroSwiss Zurich-Affoltern meteorological weather station. 图 2 实验期间日均降雨量 Fig. 2 Daily rainfall during the experimental period

间歇性降雨引起的土壤干湿循环造成了团聚体平均重量直径（MWD）大幅度且规律性的变化。从图 3a可以看出，团聚体MWD随降雨激发的团聚体破碎过程减小，随降雨间歇段的干缩过程而增大。降雨间歇段MWD的增大幅度与土壤含水率有关：前两场降雨间（M1与M2）较短的降雨间歇段导致M2降雨前（S3，见表 1）初始土壤含水率较高，故S3序列的MWD值较低；受自然降雨影响（图 2），D2对应的S8采样序列含水率较高，故S8的MWD仍处在较低水平。与此相反，S9和S12因为前期较长的降雨间歇和较低的土壤含水率，MWD的升高幅度较大。需要注意的是，团聚体在干缩过程中的重聚合作用虽然明显，但并没有使团聚体结构恢复到初始水平，即最高的MWD出现在实验初期的S1序列，且随着降雨实验过程的进行，经过团聚体破碎过程的各降雨末期序列（S2、S4、S7、S10、S13）的MWD呈逐渐下降趋势。这说明连续的降雨造成了土壤结构的逐渐退化，导致降雨过程中团聚体破碎的程度逐渐增大。

注：不同字母表示同粒级团聚体占比在不同降雨条件下差异显著（P < 0.05）。   Note: Different letters denote significant differences(P < 0.05)in proportion of each fraction of soil aggregates between rainfall events different in rainfall intensity. 图 3 （a）团聚体平均重量直径和粒径分布的动态变化，（b）5场人工降雨后各团聚体粒级的显著性分析 Fig. 3 (a)Temporal dynamics of aggregate mean weight diameter and aggregate size distribution, (b)Significance tests of each fraction of soil aggregates after 5 artificial rainfall events

土壤初始含水率对团聚体稳定性的负面效应近年来常有报道^[9，13]。当土壤较为湿润时，土壤团聚体稳定性由于土壤有机黏合物的溶解和黏粒的膨胀而降低，进而降低土壤在降雨过程中抵抗外力剥蚀的能力^[21]，造成团聚体破碎及土壤结构的退化。此外，团聚体MWD即使在充分干缩后也未能充分恢复到降雨前的原始水平，证明除了土壤含水率，还有其他因素导致了土壤结构的退化。可能的原因包括：（1）实验过程中淋溶作用造成了有机碳的流失，从而削弱了团聚体聚合作用^[22]；（2）降雨冲击下的团聚体破碎过程将之前被包裹在团聚体内部的土壤有机碳暴露，从而加快土壤微生物对有机质的降解速度^[23]。

与MWD的时间变化特征类似，实验过程中团聚体粒径分布随土壤含水率和人工降雨呈现出明显的动态变化规律（图 3a）。从团聚体粒径分布来看，各采样序列的水稳性团聚体主要以250~1 000和1 000~2 000 μm为主，两种粒级所占百分比始终大于60%。而降雨过程导致的团聚体破碎过程主要体现在0~63和63~250 μm粒级百分比的增加和250~1 000和1 000~2 000 μm粒级百分比的减小，其中以0~63和1 000~2 000 μm粒级的消长最为显著。与降雨过程相反，降雨间歇段，导致的团聚体重聚合过程以0~63 μm粒级的减小和1 000~2 000 μm粒级的增加为主要特征。通过对5次人工降雨后的团聚体粒径分布进行显著性检验表明（图 3b），受间歇性降雨过程影响，不同时间点（S2、S4、S7、S10、S13）团聚体破碎过程产生的团聚体粒径分布呈显著不同。其中，1 000~2 000 μm粒级的百分比随时间推移逐渐下降，其他三个粒级则未呈现出一致的变化规律。250~1 000 μm粒级在最后两次降雨后的比例升高，63~250 μm粒级的比例在高强度降雨（H1和H2）后的比例较高，而0~63 μm在初始土壤含水率较高且雨强大时的比例最高（H1）。

受初始土壤含水率和降雨条件的影响，降雨激发的团聚体破碎过程的作用机制各不相同。Le Bissonnais^[10]指出，前期土壤含水率较低时，土壤快速湿润导致团聚体内部的空气被压缩而引起的消散作用更加显著，易产生更多的微团聚体（> 63 μm）；前期土壤含水率较高时，团聚体内部的空气被替换为水分，消散作用减弱，而机械破碎作用变得更为显著，产生更多的小粒径土壤微粒（< 63 μm）。本研究中，M3和H2具有较低的初始土壤含水率，因此产生相对较多的250~1 000 μm团聚体，而当土壤含水量较高时（如H1），< 63 μm微粒的百分比含量为最高，证实了土壤初始水分条件对团聚体破碎过程的控制作用，最终产生不同的团聚体粒径分布。此外，Legout等^[14]和Shi等^[15]的实验室和野外实验均揭示，团聚体破碎是一个渐进的“两段式”过程，即降雨初期团聚体迅速裂解产生碎粒造成MWD剧烈下降，随后破碎过程变缓，仅有MWD的缓慢线性下降，且这一过程通常在20分钟即基本完成。该发现表明，降雨过程超过20 min后，团聚体破碎过程产生的土壤微粒粒径分布趋于稳态，而该稳态下的粒级分布即可被当作泥沙运移和分选过程中的初始土壤粒径分布^[24]。本研究中人工降雨时常均大于25 min（表 1），因此可以假设在降雨结束时团聚体破碎过程已基本完成，这意味着每场降雨后所采集样品（即S2、S4、S7、S10和S13）的团聚体粒径分布可以代表土壤侵蚀过程中可供运移的初始土壤粒径分布，而探明上述样品不同粒级间营养元素和重金属的分布情况及其在间歇性降雨条件下的变化规律，将有助于更好地理解土壤侵蚀引起的污染物运移机制。

间歇性降雨条件下团聚体破碎过程伴随的各团聚体粒级间总磷、铜、锌浓度变化如图 4所示。3种元素在不同粒级的分布特征和时间变化规律呈高度相似性。首先，前三场降雨后（S2、S4、S7），> 250 μm团聚体的磷、铜、锌浓度总体较 < 250 μm粒级高，其中63~250 μm粒级浓度为最低，且未呈现出明显的时间变化；其次，实验后期 > 250 μm粒级的磷、铜、锌随土壤结构的逐渐退化和团聚体破碎程度的增加而逐渐降低，其中以1 000~2 000 μm粒级的元素浓度降低程度最为明显；最后，0~63 μm粒级的磷、铜、锌浓度在5场降雨过程中不断升高，至最后一场降雨H2时为各粒级间最高。

图 4 间歇性降雨条件下磷、铜、锌在各团聚体粒级间的分布 Fig. 4 Distribution of P, Cu and Zn content in each fraction of soil aggregates as affected by intermittent rainfall different in intensity

上述结果说明，间歇性降雨过程中团聚体破碎过程的逐渐加剧造成了土壤微粒（0~63 μm）含量的上升，而这部分上升的微粒富含营养元素和重金属，引起这一粒级微粒元素浓度的同步上升。团聚体破碎过程产生的微粒较实验初期同一粒级元素浓度高的原因可以归结为：（1）团聚体破碎过程释放了原本由于土壤团聚作用而分布在 > 250 μm粒级的黏粒，这部分黏粒通常吸附较多营养元素和重金属^[18]；（2）降雨过程中的雨滴击打破坏了土壤团聚体结构，使得原本维持土壤团聚体结构的有机质被释放出来，这部分有机质通常小于63 μm且与营养元素和重金属含量密切相关^[25]。63~250 μm粒级的磷、铜、锌浓度始终处于较低水平且变化不大，说明该粒级砂粒含量较大；而1 000~2 000和250~1 000 μm两个粒级的元素浓度在实验末期达到与63~250 μm粒级相当的水平，再一次证明了团聚体结构在间歇性降雨冲击下的不断恶化，导致营养元素和重金属从大团聚体（> 250 μm）向粉粒和黏粒粒径（< 63 μm）转移。此外，3种元素在不同粒级分布的高度相似性证明其动态变化的主要驱动因素为团聚体结构在间歇性降雨下的变化，而非生物化学作用。

通过对团聚体粒径分布和各粒级磷、铜、锌分布进行关联分析发现，间歇性降雨降低了土壤团聚体稳定性进而破坏土壤结构的完整性，这一过程主要体现在 > 250 μm团聚体比例的减少和 < 250 μm粒级团聚体比例的增加，即团聚体破碎化程度加剧。伴随着团聚体的破碎化，磷、铜、锌等元素逐渐向小粒径团聚体（< 63 μm）富集。由于地表径流对泥沙迁移具有显著的分选作用，即径流优先拣选、迁移自重较轻的小粒径团聚体^[3]，磷、铜、锌等元素在降雨过程中向小粒径团聚体不断富集过程，便显著增加了侵蚀导致的土壤营养元素和重金属的流失，使得地表水体富营养化及农业面源污染等风险增大，对农业可持续发展具有深刻影响^[26-27]。因此，充分考虑间歇性降雨导致的干湿循环对土壤团聚体结构和不同粒级元素分布的关联影响，有助于更好地探明化土壤侵蚀引起的横向物质运移机制，以便更准确地评估水土流失过程导致的农用地营养元素流失和污染物排放。

间歇性降雨引起的土壤干湿交替对团聚体粒径分布具有显著影响，单场降雨激发的团聚体破碎过程造成了团聚体平均重量直径的剧烈减小，而降雨间歇段的干缩过程又使得团聚体稳定性迅速回升。但由于多次降雨造成的团聚体结构的逐步退化和土壤有机质的流失，干缩过程并没有使团聚体结构恢复初始水平。随着时间推移，降雨造成的团聚体破碎程度逐渐增强，具体体现在 > 250 μm微团聚体比例的逐步下降和 < 250 μm粒级比例的逐步上升。团聚体结构的逐步退化还造成了不同粒级磷、铜、锌含量的同步变化，具体表现在 > 250 μm粒级团聚体在间歇性降雨过程中的破碎化造成了营养元素和重金属向小粒径团聚体（< 63 μm）转移，导致 < 63 μm土壤微粒元素含量的逐步升高。由于这一粒级在土壤侵蚀过程中极易随地表径流迁移，因此这会加剧侵蚀-沉积过程污染物富集的风险。本研究通过野外人工降雨实验，揭示了间歇性降雨条件下团聚体粒径分布的变化规律，并与不同粒级间营养元素和重金属分布特征结合，证明了间歇性降雨导致的土壤团聚体结构退化会增加土壤侵蚀引起的污染物流失的风险。因此，未来有关土壤侵蚀引起的横向物质运移机制的探索应充分考虑土壤团聚体结构对泥沙运移和分选机制的潜在影响。

致谢 感谢苏黎世联邦理工大学土壤保护研究组Rainer Schulin，Maria Sommer，Martina Dietrich和Martin Keller在野外实验期间给与的指导和帮助。