2021, Vol. 58
2. 湖州师范学院生命科学学院, 浙江省媒介生物学与病原控制重点实验室, 浙江湖州 313000;
3. 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所), 南京 210008
2. Key Laboratory of Vector Biology and Pathogen Control of Zhejiang Province, College of Life Sciences, Huzhou University, Huzhou. Zhejiang 313000, China;
3. Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China
污染场地是指因为储存、堆积、处置或者其他方式负载有害物质，以至于对环境和人体健康产生危害，或具有潜在危害风险的区域[1]。我国污染场地类型多且复杂，按污染物种类可分为无机类、有机类以及有机无机混合污染等。场地重金属污染已成为全球的环境热点问题，重金属污染事件频发，给生态安全、人们身体健康造成很大的安全隐患[2]。重金属进入土壤环境后，不容易随水淋溶，不易被生物降解，并且生物富集作用十分显著，通过食物链影响人体健康[3]。多年来，针对场地重金属污染原位或者异位的研究已有很多，包括物理、化学以及生物修复等，这些方法均具有各自优势以及一些局限性，并且在实际应用过程中，修复有效性和成本差异很大[4]。场地有机污染问题同样十分严峻，企业在生产及运输过程中易导致有机污染物进入土壤，典型的有机污染物有农药（如六六六、滴滴涕等）、持久性有机污染物（多氯联苯、多环芳烃等）以及一些挥发性有机污染物（如苯系物、三氯乙烯等）等[5]。土壤中残留的有机污染物，不仅会改变土壤正常结构和功能，还会通过食物链进入人体，对人体健康造成不可估量的损失[6]。有机污染场地修复方式也越来越多，其中生物修复技术具有安全、经济、非破坏性等优点，已成为最具有前途的污染修复技术之一[6]。
在科学计量学理论及数据可视化技术的推动下，科学知识图谱的理论和方法近十年来取得了飞速发展，为大数据可视化研究提供了可靠的途径，弥补了传统文献综述的不足[7-10]。其中，凡·艾克开发的软件VOSviewer已被广泛运用到文献计量中，VOSviewer可根据总联系强度（Total link strength，TLS）分析科研合作的密切程度，关键词共现的网络分析可得到研究领域热点的聚类[7]；基于Java环境的分析工具CiteSpace也已被广泛运用到经济学、医学、教育等多个领域，通过中心度（Centrality）、关键词突现指标（Strength）可揭示研究领域中重要文献及研究热点的变迁[9]；HistCite软件中重要参数本地总引用次数（Total local citation score，TLCS）与总引用次数（Total global citation score，TGCS）可定位重要作者与发文期刊等[11]。
目前，仅有少量污染场地及其修复相关内容的计量分析文章，且这些文章主要关注点是国内重金属、有机污染场地技术的发展趋势和进展[12-13]，尚缺乏对国内外污染场地相关研究状况的计量整合分析。因此，本文基于Web of Science（WOS）数据库，结合VOSviewer、CiteSpace与HistCite工具，对国际上近30年内污染场地研究领域发文数量、学科门类、主要国家及研究机构合作关系、主要研究学者、重要文献、关键词聚类及其变化趋势等内容进行了计量分析和讨论，并重点关注污染场地领域的研究热点及其发展趋势，旨在为未来污染场地相关研究提供一些借鉴与参考。
1 材料与方法 1.1 数据来源数据来源于美国汤森路透公司（Thomson Reuters）WOS核心合集数据库，检索的主题词设置为（"contaminated site*"）OR（"polluted site*"）OR（"site* contamination"）OR（"site* pollution"），设置检索时间限定为1990年至2019年，所有文献的检索日期为2019年12月24日，选定文献类型为Article和Review。检索主题词中英文的双引号（" "）作用是将词组看为一个整体来进行检索，可提高检索的准确性；星号（*）表示任何字符组，包括空字符，如本文为site和sites。通过检索，得到的文献数量为9 940篇。
1.2 研究方法在WOS核心合集数据库中下载这9 940篇文献的全纪录与引用参考文献，每次下载500篇，分次下载相应全纪录与引用的参考文献。利用VOSviewer软件的合作（Co-authorship）网络来分析污染场地研究领域国家/地区（Countries）、机构（Institution）之间的合作。利用VOSviewer软件的共现（Co-occurrence）分析选定所有关键词（All keywords），分析污染场地研究领域重要关键词及其之间的共现关系。利用CiteSpace的关键词突现来分析近10年污染场地研究领域的热点演变。
2 结果与讨论 2.1 发文数量与学科分布发文数量可反映一个研究领域被人们重视的程度及发展水平，根据WOS核心合集数据库，污染场地的研究发文量逐年增加，也即表明污染场地问题引起了世界各国的广泛关注。根据WOS核心合集数据库污染场地相关研究发文数量较高的国家有：美国（2 328篇）、中国（1 166篇）、加拿大（766篇）、印度（700篇）以及德国（680篇）等。中国对污染场地的研究起步慢于美国，但近些年来发文数量逐年增加，且于近五年（2015-2019）超过美国，成为在该领域发文数量最大的国家（图 1a））。另由图 1b）可见，污染场地相关研究涉及学科门类齐全，发文量排名前十位的学科有环境科学（56.28%）、毒理学（11.89%）、环境工程学（11.29%）、水资源学（9.31%）、生物技术与应用微生物学（8.68%）、海洋淡水生物学（6.54%）、微生物学（6.29%）、生态学（4.59%）、地学综合学科（4.40%）与土壤科学（3.67%）。也即表明，不同学科从不同角度开展了污染场地研究，并取得了一定的成绩。其中，环境科学在近30年一直是发文量占比最高的学科（图 1b）），表明污染场地问题一直是环境科学所重点关注的。土壤作为污染场地重要的环境介质，关于污染场地问题，亦是土壤科学所关注的，但是其发文数量占比有限。
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图 1 1990-2019年文献产出量（a））及前十发文学科的占比（b）） Fig. 1 Document output(a))and proportions of the top 10 paper contributing disciplines(b))during1990-2019 |
利用VOSviewer合作（Co-authorship）网络对污染场地研究领域国家/地区与机构之间的合作进行分析（图 2），国家、机构发文量阈值分别为150、30篇；图中圆圈大小表示该国家/地区文章发表数量，距离表示合作密切程度，距离越近则表示科研合作越密切[14]。由图 2a）、表 1总联系强度（TLS）值可见，发文数量高于150篇且合作密切的国家有美国（TLS为851）、德国（TLS为664）、英国（TLS为513）、中国（TLS为476）与加拿大（TLS为438）等，与中国在该领域合作密切的国家有美国、加拿大、印度与澳大利亚等。另分析结果表明，发文数量高于30篇且合作密切的机构有中国科学院（TLS为111）、橡树岭国家实验室（TLS为66）、滑铁卢大学（TLS为56）、中国科学院大学（TLS为50）与亥姆霍兹环境研究中心（TLS为47）等（表 1），与中国科学院合作密切的机构有中国科学院大学、清华大学、橡树岭国家实验室与美国环保署等（图 2b））。
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图 2 论文产出国（a））、机构（b））之间的合作 Fig. 2 Cooperations between paper contributing countries(a))and contributing institutions(b)) |
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表 1 国家与机构的总联系强度排名前十 Table 1 Top 10 Countries and institutions in total link strength |
在污染场地研究领域发文数量排名前十的期刊如表 2所示，发表论文较多的学术期刊包括Science of the Total Environment（407篇）、Chemosphere（350篇）、Environmental Science & Technology（318篇）与Environmental Science and Pollution Research（311篇）等，2018年影响因子大于5的学术期刊有Journal of Hazardous Materials（7.650）、Environmental Science & Technology（7.149）、Environmental Pollution（5.714）、Science of the Total Environment（5.589）、Chemosphere（5.108）等5种期刊。本地引用次数可表征发文期刊在某一研究领域的影响力[14]，本地引用次数TLCS排名较高的期刊有Environmental Science & Technology（984次）、Environmental Pollution（847次）与Science of the Total Environment（777次）等，这些期刊上发表的文章在污染场地研究领域影响很大。
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表 2 1990-2019年污染场地研究领域研究发文量排名前十期刊 Table 2 Top10 journals in number of papers published addressing contaminated sites during 1990-2019 |
污染场地研究共涉及到29 253位作者，其中发文量排名前5的作者如表 3所示。其中发文数量最多的学者是Naidu Ravi，他与发文量排名第三的学者Megharaj Mallavarapu来自于同一个研究机构（University of South Australia，南澳大学，澳大利亚），他们研究关注于对污染场地的修复与风险评估，发表了许多优秀的文献[15]。发文数量排名第二的学者Huang Guohe（University of Regina，里贾纳大学，加拿大），致力于污染场地的水文和环境系统模拟和优化[16]。发文数量排名第四的学者Vangronsveld Jaco（Hasselt University，哈瑟尔特大学，比利时），具有最高的本地引用次数（200次），其研究重点关注于污染场地土壤与水体污染的植物修复措施等方面[17]。学者Bjerg Poul L（Technical University of Denmark，丹麦技术大学，丹麦）相关研究的重点则为污染场地地下水调查与评估[18]。
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表 3 1990-2019年污染场地研究领域研究发文量排名前五学者 Table 3 Top 5 authors in number of papers published addressing contaminated sites during 1990-2019 |
以5年为时间切片，对污染场地研究领域文献共被引的结果进行分析，得到污染场地研究领域中具有关键作用及重要转折的文献，结果如图 3和表 4所示。由CiteSpace软件统计结果可见，污染场地生物修复相关内容在1990-2019年的中心性值排名前十的文献中占据了近1/2比例，维持着相当高的热度。包括有：由Glick B R发表于Biotechnology Advances上的细菌辅助植物修复技术应用前景的文章，指出土壤细菌与植物结合使用具有良好的应用前景[19]；重要发文学者Vangronsveld J（表 3）与学者Pilon-Smits E分别发表在Environmental Science and Pollution Research和Annual Review of Plant Biology上的文章对植物修复的优势、局限性及应用现状进行了系统综述[17，20]；学者Ma L Q（马奇英）与Verbruggen N分别发表于Nature和New Phytologist上的文章介绍了超富集植物蜈蚣草（Pteris vittata）以及超积累植物的可能分子机制[21-22]。其余的重要文献则是关注于污染场地微生物修复菌种资源、研究技术、毒性评价、污染响应及修复方案[23-27]。
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图 3 文献共被引聚类视图 Fig. 3 View of clusters of co-cited literature |
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表 4 关键文献基本信息 Table 4 Basic information of key literature |
文章的关键词是对文章主旨的高度概括，一个关键词出现的次数越多，也即表明相关主题受到重视程度也越高。基于VOSviewer软件，选取高频关键词，构建污染场地研究领域关键词共现网络（图 4）。出现次数较高的关键词有：heavy-metal（重金属，1 541次）、soils（土壤，1 319次）、contamination（污染，1 068次）、biodegradation（生物降解，926次）、PAHs（多环芳烃，892次）、bioremediation（生物修复，884次）、Cd（镉，807次）、degradation（降解，759次）、sediments（沉积物，659次）、phytoremediation（植物修复，617次）、accumulation（积累，604次）和water（水体，575次）等。根据关键词共现网络，污染场地相关研究可划分为4个聚类（图 4），图中不同颜色表示不同聚类，代表着不同的热点内容。
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图 4 关键词共现网络 Fig. 4 Keywords co-occurrence network |
图 4中关键词聚类1（Cluster1）主要是关于污染场地毒理研究的相关内容，包括的关键词有：contamination（污染，1 068次）、sediments（沉积物，659次）、exposure（暴露，396次）、PCBs（多氯联苯，395次）、fish（鱼，327次）、biomakers（生物标记物，231次）、biomonitor（生物检测器，158次）、rainbow-trout（虹鳟鱼，136次）和organic chlorine pesticides（有机氯农药，80次）。诊断污染场地的生物毒性，对污染场地的危险识别与风险评价具有重要意义，许多研究中将鱼作为环境变化的监测器，用于化学物质的毒性测试[28]。关键词聚类2（Cluster2）主要是污染场地土壤重金属及修复技术的相关内容，包括的关键词主要有：heavy-metal（重金属，1 541次）、soils（土壤，1 319次）、Cd（镉，807次）、phytoremediation（植物修复，617次）、Pb（铅，509次）、Zn（锌，506次）、Cu（铜，459次）、phytoextraction（植物萃取，174次）、phytosabilization（植物固定，68次）和mine tailings（尾矿，64次）。镉、铅、锌、铜等均为污染场地土壤中典型的重金属污染物，植物修复、萃取和固化在污染场地土壤重金属修复中已开展了相关的研究。但值得注意的是，由于适用条件、管理难度、修复周期及植物材料处理等原因，与农田土壤重金属植物修复进展相比，植物修复在污染场地上的实际应用及其完整的技术规范尚较缺乏[15, 18]。关键词聚类3（Cluster3）主要是污染场地污染物环境行及水体修复等相关内容，包括的关键词主要有：water（水体，575次）、remediation（修复，509次）、groundwater（地下水，442次）、removal（清除，292次）、kinetics（动力学，185次）、systems（系统，184次）、adsorption（吸附，179次）、sorption（吸附，172次）、model（模型，144次）、management（管理，131次）和tetrachloroethene（四氯乙烯，79次）等。许多数学模型常用于研究污染物的迁移特性，来评估对水体的污染风险[29]。关键词聚类4（Cluster 4）主要是关于有机污染物生物修复的相关内容，包括的关键词有：biodegradation（生物降解，926次）、PAHs（包含萘、菲、芘、苯并芘等16种多环芳烃，892次）、bioremediation（生物修复，884次）、degradation（降解，759次）、bacteria（细菌，408次）、crude-oil（原油，184次）、petroleum- hydrocarbons（石油烃，125次）和petroleum（石油，116次）等。此外，biosurfactants（生物表面活性剂，66次）和Pseudomonas aeruginosa（铜绿假单胞菌，59次）在污染场地有机污染物修复中的应用已有一定的报道。如Pseudomonas aeruginosa对多种多环芳烃具有优异的降解能力，是生物修复的理想材料[30]，但是微生物修复有机污染物在实际应用过程中仍存在许多局限性[31]。
2.7 污染场地研究重点与发展趋势结合领域的重要文献（图 3、表 4）、热点聚类（图 4）及近十年突现指标（表 5），对近30年来污染场地研究重点与发展趋势进行归纳与总结。
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表 5 近10年关键词突现指标 Table 5 Keywords strongest in citation burst in the recent 10 years |
污染场地的有害物质承载体很多，包括土壤、沉积物、地下水与大气等，根据这些环境介质作为关键词出现的比例，可看出土壤是被重点关注的环境介质，soil作为关键词出现了1 319次（图 4，图 5a））。土壤是各种污染物的承载体，污染物质通过食物链的传递最终会对食品安全产生威胁，危害人体健康[32]。需要说明的是，污染场地土壤与地下水常是同步受到污染的，此外，一些挥发性较强的污染物容易迁出场地外，污染空气，给场地修复造成很大困难[1]。针对场地土壤污染修复，我国相继出台了系列技术导则与相关规划，如2014年环境保护部发布了《污染场地土壤修复技术导则》，强调修复污染场地土壤需防止对施工人员、周边人群健康以及生态环境产生危害和二次污染[33]。随后，2016年国务院印发的《“十三五”生态环境保护规划》中提出要分类防治土壤环境污染，修订土壤环境质量标准；要对电子废物拆解、历史遗留尾矿库等土壤环境问题集中区域风险排查，建立健全风险管控名录[34]。而在未来5年的“十四五”时期，围绕国家场地土壤污染防治的重大科技需求，设立“场地土壤污染成因与治理技术”重点专项将对场地土壤污染形成机制、监测预警、风险管控、治理修复、安全利用等展开更深入的研究。关于地下水体作为污染介质的问题同样引起了重视，水体与地下水作为关键词累计出现次数也达1 017次（图 4）。然而，在我国污染场地的调查与修复当中还需要对地下水的污染与修复给予更多的关注，如果忽视了对地下水污染的修复，则可能会导致二次污染[35]。根据国外的污染场地修复经验，地下水如果被污染，其修复治理难度会很大，地下水污染的修复状况才是决定一个场地是否得到真正与有效修复的重要指标[35-36]。
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图 5 关键词中环境介质的比例（a））及生物修复相关关键词数量（b）） Fig. 5 Proportion of "environmental media" in keywords(a))and number of bioremediation related keywords(b)) |
关键词共现网络中，heavy-metal是出现频次最高的关键词（图 4），表明重金属污染是目前污染场地研究领域的一个重点。土壤的重金属污染是全球主要的环境问题之一，而这一问题在中国尤其突出[3]。在各种报道的污染物中，重金属被认为是中国食品安全问题的最大威胁[37]，被重点关注的重金属主要是Cd、Pb、Zn与Cu等（图 4，Cluster2）。中国已经发生了多起重金属污染事件，以我国湖南省（粮食主产区之一）为例，由于频繁采矿活动，导致土壤与水体严重的重金属污染，土壤中镉、砷含量均高于中国标准规定的阈值（GB15618，1995），给当地居民健康带来了安全隐患[32]。自2011年国务院批复实施了《重金属污染综合防治“十二五”规划》以来，我国重金属污染防治工作取得了积极成效，但是目前我国重金属污染防治工作依然不容乐观，“十三五”时期，我国环境保护工作必须与时俱进，打好重金属污染防治的攻坚战[38]。而污染场地有机污染物种类相对较多，主要包括有多环芳烃、石油类污染物、多氯联苯与有机氯农药等（图 4），这些典型的有机污染物可通过食物链进入人体，对人体健康造成影响[6]。在这些有机物污染物中，作为关键词出现频次最高的是PAHs，累计出现892次。由此可见，多环芳烃是污染场地中重点关注的污染物。多环芳烃是一种具有“三致”效应的持久性有机污染物，通常在煤焦油生产、石油泄漏及废物燃烧等过程产生[5]。
2.7.3 寻求高效绿色的修复技术仍是重点2010-2019近十年间，microorganism（微生物）、community（群落）和microbial community（微生物群落）均有很高的突现强度（表 5），关于生物修复的文献也有很高的中心度（图 3、表 4），关键词共现网络中biodegradation（生物降解）、bioremediation（生物修复）出现次数均较高（图 4）。根据生物修复相关的关键词在不同时间段出现的次数，可以看出生物修复等较为绿色的修复方式是近些年来污染场地领域研究的重点（图 5b））。其中，微生物修复技术作为一种更为绿色的技术，在土壤修复方面的优势逐渐突出，特别是在有机污染场地修复中有很大应用价值[39-40]。在有机污染物修复中，表面活性剂-微生物修复与电动-微生物修复是比较典型的强化微生物修复技术，可在一定程度上提高微生物的修复效果[39]。添加表面活性剂可明显提高有机污染物在水中的溶解度，便于这些污染物从土壤中解吸，促进微生物对其降解[41]。电动-微生物修复技术可促进营养物质的迁移，加快降解菌与有机污染物的反应，同时在一定程度上，改善了环境参数，提高修复效率[39]。但由于微生物修复技术在实际应用过程中有着一定的不可控性，目前微生物修复技术于污染场地修复中的实际应用仍有局限性[31，39]，未来的研究需要探索微生物降解有机污染物的最佳条件等来优化生物修复应用的技术体系。总体而言，我国污染场地修复工作相较发达国家而言起步较晚，大多数的污染场地修复技术均处于实验室的研发阶段[40]，现场的实际经验比较缺乏。国内污染场地状况复杂，不同污染物性质各异，且我国土壤类型丰富，各修复标准也有不同，因而修复难度较大，所以寻求高效绿色原位的修复技术仍是未来工作的重点。
3 结论基于1990-2019年发表的污染场地研究领域的9 940篇文献的主要发文国家、机构、学者、发文期刊、研究热点与发展趋势等可视化分析，结果表明：污染场地相关研究涉及多个国家之间的相互合作，近五年中国超过美国成为在该领域发文量最大的国家。中国科学院、橡树岭国家实验室、滑铁卢大学、中国科学院大学与亥姆霍兹环境研究中心在污染场地研究领域合作广泛。Science of the Total Environment、Chemosphere、Environmental Science & Technology与Environmental Science and Pollution Research等是污染场地领域主要发期刊。领域内重要发文学者有Naidu Ravi、Huang Guohe与Megharaj Mallavarapu，重要文献中生物修复相关的内容占1/2的比例。污染场地研究关键词共现网络分成生物毒理研究、土壤重金属及修复技术、污染物环境行为及水体修复、有机污染物生物修复等四个聚类。土壤与地下水是污染场地中有害物质的重要承载体，其中重金属与多环芳烃是污染场地重点关注的污染物。我国污染场地修复工作近些年来得到重视与发展，寻求高效绿色的修复技术仍是工作的重点。
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