2022, Vol. 59
2. 西湖大学工学院，杭州 310024;
3. 中国矿业大学公共管理学院，江苏徐州 221116;
4. 中国矿业大学低碳能源研究院，江苏徐州 221008
2. School of Engineering, Westlake University, Hangzhou 310024, China;
3. School of Public Policy and Management, China University of Mining and Technology, Xuzhou, Jiangsu 221116, China;
4. Low Carbon Energy Institute, China University of Mining and Technology, Xuzhou, Jiangsu 221008, China
中国耕地表层土壤重金属污染日益严重[1-2]。2014年《全国土壤污染状况调查公报》[3]（以下简称《公报》）显示，有19.4%的土壤点位数据超过了《农用地土壤环境质量标准》[4]，九个主要稻米产区大米Cd超标占10.3%[5]。此外，受到镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）等重金属污染土地约有2×105 km2 [6]。在采矿冶炼和农业污染加剧的双重压力下，土壤重金属污染已严重威胁到农产品质量安全和公众健康。因此，从源头上识别并防治污染导致的耕地质量退化已迫在眉睫。休耕旨在实现耕地“休养生息”，有效调节土壤理化性质，防治土壤污染[7]。必须充分考虑休耕时序、空间配置和区域人地关系，以土地利用问题为导向、耕地本底环境和实际利用条件为基准，探索差异化的休耕空间布局[8]。
2016年国家明确轮作休耕试点面积为4.1×105 hm2，并将逐年扩大。然而，休耕实施受到粮食安全、农户意愿、财政平衡、环境本底等诸多因素的影响[9]。从国家或省域层面上，明确“哪些耕地必须休耕”是休耕制度有效落地的关键，目前仅少数学者关注休耕规模和布局问题。赵雲泰等[10]按适宜性评价结果确定了江苏省通州区休耕空间布局；杨庆媛等[9]基于初判、修正、优选确定休耕的空间分区布局，并预测了贵州省晴隆县可休耕耕地面积为1.35×104 hm2；Shi等[11]构建耕地休耕综合指数（ILF），绘制和评估了中国西南地区耕地休耕空间；吴冬林[12]基于效率和生态视角，识别并确定凉山彝族自治州的休耕区域。前述研究侧重于小区域，一般与永久基本农田布局或土地整治时空配置相结合，探讨约束条件下区域休耕地块空间布局，对确定小区域休耕规模与空间布局极具参考价值，但尚不能满足全国自上而下休耕战略需求，也无法从国家层面上回答“休多少”、“休哪里”等重大管理问题。
厘清耕作层土壤重金属污染状况，是推动污染耕地休耕、保障食品安全与人类健康的重大战略需求。为此，本文从2000—2018年已公开发表的568篇文献中获取了2 343个点位，6 490组土壤样品数据，利用空间插值方法构建了中国耕地表层土壤重金属污染的空间分布图，基于土壤污染水平、土壤综合质量影响指数及其潜在生态风险的三维空间，从国家尺度上权衡土壤重金属污染导致的休耕空间布局。为中国耕地休耕的时空配置提供科学依据，也为现阶段生态文明建设和农业—社会经济的高质量发展服务。
1 材料与方法 1.1 数据收集与处理采用文献计量法[13]，在Web of Science和中国知网（CNKI）上检索“土壤重金属”或者单一重金属元素，筛选2000-2018年相关文献，并排除非耕地的研究。检索须满足以下标准：（1）文献中土壤样品的前处理方法、理化测试方法与土壤环境背景值调查、GB15618-1995标准[4]或GB15618-2018标准[14]中推荐的方法基本一致；（2）土壤样点数据必须反映耕地表层土壤（0~15 cm或0~20 cm）的污染状况，且每个样为多点采集；（3）能直接或间接计算获得土壤重金属含量和样点坐标。样品数据提取方法如下：（1）已注明采样点地理坐标、详细地名、污染物种类及浓度的则直接获取样点信息；（2）依样点地名反转地理坐标。采用Geosharp2.1获取样点坐标，消除不同地理坐标系统的偏差；（3）采样点信息图像数字化。利用Getdata2.25和Arcgis10.1提取污染物含量柱状图、指数图、空间分布图中的浓度和坐标。依据种植类型将耕地划分为六类：粮食（如稻米、小麦、玉米等）、蔬菜、水果（如苹果、梨、猕猴桃等）、茶叶、药材和其他（地肤、烟草等）。共筛选出文献568篇，涉及2 343个农田土壤点位及样区，包含样品数据6 490组[15]（图 1）。
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注：该图基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS（2016）2923的标准地图制作，底图无修改。下同。 Note: The map is based on the standard map with the approval number GS(2016)2923 downloaded from the standard map service website of the Ministry of Natural Resources of China, and the base map has not been modified. The same below. 图 1 中国耕地表层土壤重金属污染样点位置空间分布图 Fig. 1 Spatial distribution of topsoil sampling sites of cultivated land in China |
先前对矿区、工业区、污水灌溉农业区等重金属污染格外关注，这些区域的研究对土壤污染治理具有典型意义，但极易出现人为高估[15]。目前基于空间插值的土壤污染面积比的测算仍是衡量土壤重金属污染的最佳方法[16]，但如若不剔除异常样本，将严重影响大尺度空间插值的精度。因此，同一区域内样本数据按污染物平均浓度值（X）的[X/4，4X]区间进行剔除，消除由特定小区域的矿业活动或人为因素等引起的异常样本值，大大提高估算精度。本研究共剔除123个异常值。
1.3 土壤污染评价方法单因子污染指数评价法[17]可直观反映土壤中每种重金属的污染情况，并对土壤单一重金属元素的累积污染程度进行评价，计算公式如下：
| $ {P_i} = \frac{{{c_i}}}{{{s_i}}} $ | (1) |
式中，Pi为污染物i的污染指数；Ci为污染物浓度实测值，mg·kg-1；Si为评价标准值，mg·kg–1；Si采用生态环境部发布的《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（试行）（GB15618-2018）[17]。为体现不同土壤pH区域内农作物对土壤污染物的吸收差异，本研究按照pH分四段区间（pH≤5.5，5.5 < pH≤6.5，6.5 < pH≤7.5和pH > 7.5）进行评价。特别地，当土壤中Cd、Hg、As、铅（Pb）、铬（Cr）的含量（Ci）高于规定的风险筛选值（Csi）且等于或者低于规定的风险管制值（Cci）时，即Csi < Ci≤Cci，可能难以保障食用农产品的质量安全，此时耕地土壤应当采取安全利用措施；当土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr的含量高于规定的风险管制值时，若在该区域内种植食用农产品，食品污染风险系数较高，建议对区域内耕地土壤开展休耕治理、退耕还林等严格管控措施[14]。
从国家地球系统科学数据共享平台（http://www.geodata.cn）获取2015年1：100万土地利用类型图，提取全部耕地1 km×1 km栅格数据，运用反距离权重法空间插值，获取各单一污染物浓度分布，并对单一污染物进行污染等别划分[18]。综合考虑风险筛选值与风险管控值标准，对Cd、Hg、As、Pb、Cr浓度实测值Ci超过其对应的pH区间土壤风险管制值Cci部分直接划分为极度污染。如风险管制值项—Cd的污染等别划分标准见图 2a、污染风险筛选值项—镍（Ni）的污染等别划分标准见图 2b。
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图 2 污染等级划分标准示例 Fig. 2 The pollution level classification standards |
为消除传统“土壤标准管理法”的缺陷，解决土壤污染休耕的优先排序问题，引入“土壤综合质量影响指数评价法”，兼顾“土壤环境背景值”、“地区污染临界值”与“重金属元素离子冲量-价态效应”的三重因素，开展土壤综合质量影响的精准评价[19]。计算过程如下：
（1）运用指数判别法，比较土壤样点的单一重金属污染浓度与评价标准值和土壤背景值的大小，确认土壤样点超过标准值的重金属元素数目X和超过背景值和的重金属元素数目Y值。
求土壤样点的X值：
| $ {P_{SSi}}{\text{ = }}\frac{{{c_i}}}{{{{\text{C}}_{{\text{si}}}}}} $ | (2) |
求土壤样点的Y值：
| $ {P_{SBi}} = \frac{{{c_i}}}{{{{\text{C}}_{{\text{Bi}}}}}} $ | (3) |
式中，PSSi和PSBi分别为土壤样点单一重金属污染物浓度实测值（Ci）与评价标准值（Csi）、土壤重金属元素背景值（CBi）的比值，当PSSi≤1时，取xi=0，当PSSi > 1时，取xi=1，X=sum（xi）；当PSBi≤1时，取yi=0，当PSBi > 1时，取yi=1，X=sum（yi）。
（2）当浓度相同时，离子冲量掩盖了其毒性的固有差异，较难区分具有相同氧化数的不同重金属元素对土壤污染的影响程度，无法厘清耕地休耕的优先等级。为此，在离子冲量的基础上构建土壤相对影响当量。
| $ {\text{RIE}} = {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{({P_{SSi}})}^{\frac{1}{{\text{n}}}}}} } \right]} \mathord{\left/ {\vphantom {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{({P_{SSi}})}^{\frac{1}{{\text{n}}}}}} } \right]} {\text{N}}}} \right. } {\text{N}}} = {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {\frac{{{c_i}}}{{{{\text{C}}_{{\text{si}}}}}}} \right)}^{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {\text{n}}}} \right. } {\text{n}}}}}} } \right]} \mathord{\left/ {\vphantom {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {\frac{{{c_i}}}{{{{\text{C}}_{{\text{si}}}}}}} \right)}^{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {\text{n}}}} \right. } {\text{n}}}}}} } \right]} {\text{N}}}} \right. } {\text{N}}} $ | (4) |
式中，RIE为土壤相对影响当量，RIE的数值越大，表明重金属元素的综合影响越明显；N是测定的重金属元素数目，N=8；n是测定重金属元素i的氧化数。《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（试行）（GB15618-2018）[14]中规定的土壤污染标准，已考虑重金属元素的氧化数与其相对毒性之间的关系，故采用重金属元素在土壤中的稳定态，各重金属的氧化数分别为As（5） > Cr（3） > Cd=Hg=Pb=Cu= Ni=Zn（2）。
（3）土壤综合质量影响指数测算：
| $ {\text{DDDB}} = {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{P_{SBi}}} \right)}^{\frac{1}{{\text{n}}}}}} } \right]} \mathord{\left/ {\vphantom {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{P_{SBi}}} \right)}^{\frac{1}{{\text{n}}}}}} } \right]} {\text{N}}}} \right. } {\text{N}}} = {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {\frac{{{c_i}}}{{{{\text{C}}_{{\text{Bi}}}}}}} \right)}^{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {\text{n}}}} \right. } {\text{n}}}}}} } \right]} \mathord{\left/ {\vphantom {{\left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {\frac{{{c_i}}}{{{{\text{C}}_{{\text{Bi}}}}}}} \right)}^{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {\text{n}}}} \right. } {\text{n}}}}}} } \right]} {\text{N}}}} \right. } {\text{N}}} $ | (5) |
| $ {\text{DDSB}} = {\sum\limits_{i = 1}^N {\left( {\frac{{{{\text{C}}_{{\text{Si}}}}}}{{{{\text{C}}_{{\text{Bi}}}}}}} \right)} ^{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {\text{n}}}} \right. } {\text{n}}}}} $ | (6) |
| $ {\text{ⅡCQ}} = {\text{X}} \cdot (1 + {\text{RIE}}) + {\text{Y}} \cdot ({\text{DDDB}})/{\text{DDSB}} $ | (7) |
式中，DDDB为土壤重金属元素浓度实测值偏离背景值的程度，DDDB值越高表明重金属元素的影响越明显；DDSB为土壤标准偏离背景值的综合程度，DDSB值越高表明土壤的负载容量越大、对重金属污染的缓冲性越强；ⅡCQ为土壤综合质量影响指数，ⅡCQ值越大表明土壤污染等级越高。据此，将土壤综合质量影响指数划分为5个等级：I，安全，ⅡCQ≤1；Ⅱ，警戒，1 < ⅡCQ≤2；Ⅲ，轻度超标，2 < ⅡCQ≤3；Ⅳ，中度超标，3 < ⅡCQ≤5；V，重度超标，ⅡCQ > 5。
1.5 土壤潜在生态风险评价方法潜在生态风险指数法[20]在考虑土壤重金属含量的基础上增加毒性响应系数，兼顾区域背景值与土壤中重金属毒性的迁移转化规律，可有效识别重金属潜在的风险，适用于大尺度研究。计算公式为：
| $ E_r^i = T_r^i \times {P_i} $ | (8) |
| $ {\text{RI}} = \sum\limits_{i = 1}^N {E_r^i} $ | (9) |
式中，T为不同金属生物毒性响应因子，各重金属元素的毒性系数分别为：Hg（40） > Cd（30） > As（10） > Pb=Cu=Ni（5） > Cr（2） > Zn（1）；Pi为污染物i的污染指数；E为单一金属潜在生态风险因子，RI为采样点综合因子潜在生态风险指数，其中，I，轻微潜在生态风险，RI < 150；Ⅱ，中等潜在生态风险，150≤RI < 300；Ⅲ，较强潜在生态风险，300≤ RI < 600；Ⅳ，很强潜在生态风险，600≤RI < 1 200；V，极强潜在生态风险，RI≥1 200。
1.6 休耕空间权衡方法土壤pH参比值参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（试行）（GB15618-2018）[14]，评价示例土壤样点编号1~2、编号7为5.5 < pH≤6.5，编号3~6为pH≤5.5，编号8为pH > 7.5。兼顾耕地土壤污染水平、土壤综合质量影响指数及其潜在生态风险，识别基于农业种植风险带来的食品安全问题优先的休耕单元。依据每一单元的休耕迫切性差异确定休耕空间权衡方法，以划分不同等级的休耕区。
（1）土壤环境状况表达，可根据实际情况确定取舍，对于土壤样品或者样点U可以表示为：
| $ _Z^XU_T^Y - ({a_e},\;{b_e},\; \cdots ;\;{a_h},\;{b_h},\; \cdots ;\;{a_m},\;{b_m},\; \cdots ) $ | (10) |
| $ {\text{X}} = {\text{count}}\;({a_e},\;{b_e},\; \cdots ) $ | (11) |
| $ {\text{Y}} = {\text{count}}\;({a_h},\;{b_h},\; \cdots ) $ | (12) |
| $ {\text{Z}} = {\text{count}}\;({a_m},\;{b_m},\; \cdots ) $ | (13) |
式中，am、bm为土壤污染程度为中度污染的重金属元素名称；ah、bh为土壤污染程度为重度污染的重金属元素名称；ae、be为土壤污染程度为极度污染的重金属元素名称。X、Y、Z为极度污染、重度污染、中度污染的重金属元素的数目，其中，X+Y+Z≤8；T是土壤综合质量影响指数等级与潜在生态风险指数等级的加和，T≤10。
（2）休耕等级划分：休耕等级划分以保障农田生态健康为前提，以维护食品安全、推进污染防治为目标，综合考虑耕地土壤污染水平、土壤综合质量影响指数及其潜在生态风险，制定休耕权衡方法与分区标准，并将中国休耕分区划分为四个等级：（1）急切必休区（Ⅰ），区内土壤综合质量处于重度超标状态且存在极强的潜在生态风险，或存在着重金属含量高于风险管控值，表明该区内生产的农产品不符合质量安全标准；（2）常规必休区（Ⅱ），区内土壤综合质量处于中度超标状态且存在很强潜在生态风险，或有4种以上重金属为重度污染；（3）严控轮休区（Ⅲ），区内土壤综合质量影响指数等级与潜在生态风险指数等级的加和为7，或有2种以上重金属为重度污染且有3种以上重金属为中度污染；（4）一般轮休区（Ⅳ），区内土壤综合质量影响指数等级与潜在生态风险指数等级的加和为6，或土壤中至少存在1种重金属的污染程度为重度污染，在该区内种植食用农产品风险较强。
2 结果 2.1 中国耕地表层土壤重金属含量空间统计土壤样点分布如图 1所示，呈东部密集、西部稀疏的特点，东部沿海、松嫩平原、长江三角洲等人口密集区以及粮食主产区尤为密集。由表 1可知，As、Pb、Cr、Cu和Zn含量范围变幅较大，且Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的最高值分别超出样点位置对应省份土壤背景值的574.2倍（辽宁）、381.1倍（辽宁）、57.14倍（云南）、43.66倍（云南）、15.55倍（河南）、51.17倍（安徽）、22.47倍（福建）和22.24倍（云南）。各重金属元素变异系数（CV）排序为：Cd > As > Hg > Pb > Cu > Zn > Ni > Cr。其中，除了Cr的CV小于1，其他七种重金属的CV均大于1，说明其含量空间分布离散性大，空间分布异质性强。粮食和蔬菜土壤样点数分别占总样本的59.45%、24.87%，远高于其他类型。其中，As在不同农作物种植系统的土壤浓度平均值由高到低依次为：药材、粮食、蔬菜、茶叶、水果、其他；而Ni则依次为蔬菜、水果、粮食、其他、茶叶。除As和Ni外，粮食和蔬菜土壤样点重金属含量平均值均高于其他类型，且Cd、Hg、Pb、Cu、Ni和Zn的浓度平均值表现为蔬菜高于粮食，表明粮食和蔬菜区土壤更易受人为因素影响，应被列为重点污染治理及休耕区。
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表 1 中国耕地表层土壤重金属含量统计 Table 1 Statistics of heavy metals' contents of surface farmland soils in China |
不同重金属污染的空间插值结果见图 3。（1）Cd：在中部及南部出现多个高值区，如云南、贵州、广西，河南新乡市是高值集中区，其次是安徽铜陵市、湖南长沙、株洲及湘潭等地；（2）Hg：超标地区主要在湖南中南部、辽宁北部以及陕晋豫三省交界处；（3）As：在安徽和湖南南部以及湘贵交界处出现高值，在新疆西北部以及云南东部、广西西南部含量较高，其他区域变化不明显；（4）Pb：超标地区与Cr有着相似的空间分布，高值区出现在辽宁省西南部、安徽东北部、湖北东南部及湖南省，而中东部地区变化较为平缓；（5）Cr：空间分布较为复杂，由云南省大片区域向东北方向直至江苏出现连续高值区，安徽灵璧出现大范围的高值区，在环黄渤海地区特别是京津唐地区出现次高值区；（6）Cu：呈现连片的高值区域，尤其在云南省东部、湖南省南部、江西省中北部、安徽南部、甘肃中部和辽宁环渤海地区有较大范围的高值区；（7）Ni：超标区主要集中于辽宁南部、甘肃中部；（8）Zn：超标区主要集中在西南部地区，并向湖南、江西、湖北延伸，辽宁西南部、四川东北部及其与重庆西部交界处也出现大范围高值区。
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图 3 中国耕地表层土壤重金属含量空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metal contents of surface soils in China |
不同重金属浓度点位超标率（超过风险筛选值Csi）如下：Cd（18.03%） > As（2.95%） > Ni（2.26%） > Hg（1.55%） > Zn（1.42%） > Pb（1.34%） > Cu（0.49%） > Cr（0.10%）。除Cd均值超过筛选值外，其余的远小于对应的标准，但并不代表无污染。除Hg和Ni外，中部地区湖南、安徽等地重金属含量普遍较高。高值区一般分为二类，一是与自然背景值有关，如云南、贵州和广西等；二是与采矿活动密切相关，如辽宁省西南部、安徽和湖南中部、湖北省东南部等，一些地区矿业开采历史甚至长达3 000年。因此，考虑高值区的产生原因，对合理评判和划分休耕区是十分必要的。
2.2.2 土壤综合质量影响指数与潜在生态风险由图 4a可知，耕地质量总体未受影响，I和Ⅱ级耕地占比为70.41%，Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ级耕地占比分别为23.84%、3.89%、1.71%。就空间分布而言，Ⅴ级在湖南省分布范围最广，其次是广西、辽宁。总体而言，北方地区土壤环境质量状态更佳，除辽宁、河南和甘肃部分区域外，土壤综合质量数仍以I、Ⅱ级为主。依据式（8）和式（9），单项潜在生态风险指数均值依次为：Hg（114.9） > Cd（60.96） > As（11.70） > Cu（7.56） > Pb（6.66） > Ni（5.92） > Cr（2.14） > Zn（1.27）。依据分级标准[20]可知，6种重金属的单因子潜在生态风险处于Ⅰ级，但Hg处于Ⅴ级，Cd处于Ⅱ级，这表明Hg和Cd是中国耕地关键生态风险因子。总体上耕地综合因子潜在生态风险指数属于Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ级占比分别为13.27%、2.89%和0.29%（图 4b）。Ⅴ级主要位于在豫北部、陕东部、湘中东部、云东南部以及辽宁省环渤海地区；Ⅳ级在辽宁和陕西分布范围最广，其次是湖南、河南、安徽、山东。
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图 4 土壤综合质量影响指数（a）与土壤潜在生态风险（b）的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of soil environmental quality index(a)and the potential ecological risk(b)in China |
选取8个样品示例（图 5），具体为（1）样品编号1、3、5和7未出现单一重金属元素重度污染和极度污染，且仅存在有一种重金属是中度污染；（2）样品编号2和4中有2种重金属元素为中度污染或重度污染；（3）样品编号6和8有7种重金属元素无中度污染，但Cd为极度污染，其中样品编号6的ⅡCQ=5（重度超标）；土壤综合因子潜在生态风险指数600≤RI < 1 200，属于很强潜在生态风险。依据休耕等级划分标准，最终确定样品编号6、8的休耕等级划分为急切必休区（Ⅰ）；样品编号2、4、5为常规必休区（Ⅱ）；样品编号1、3为严控轮休区（Ⅲ）；样品编号7虽然仅存在重金属Ni为中度污染，但其土壤综合质量影响指数等级（Ⅲ，轻度超标级）与潜在生态风险指数等级（Ⅲ，较强潜在生态风险）的加和T=6，划定为一般轮休区（Ⅳ）。
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注：S1~S8为样品示例编号； |
具体休耕空间分布如图 6所示。就数量而言，休耕占全部耕地的15.58%，Ⅳ级占比最高，约为1.35×107 hm2；Ⅲ级次之，约为4.39×106 hm2；Ⅰ级仅占全部耕地的0.77%。就空间而言，Ⅰ级主要分布于河南、湖南、云南、安徽等8个省份，如河南省新乡市Ⅰ级占比远高于其他地区，与该区近40年来的化工、冶炼、电池产业密切相关；Ⅱ、Ⅲ级在辽宁省分布范围最广，其次是湖南、陕西。与当地采矿、工业生产相关。此外，甘肃中部地区也存在一定面积的休耕区，主要与金昌地区Cu和Ni生产冶炼密不可分；Ⅳ级分布最广，涉及全国25个省区。全局而言，休耕区域主要分布于河南、湖南两省，其次是环渤海的辽宁、山东。一些受污水灌溉、涉重金属“三废”（废水、废气、废渣）排放以及农药和肥料过度使用区也应被划定为休耕区。
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图 6 中国休耕空间布局 Fig. 6 Spatial layout of cultivated land's fallow area in China |
就单元素评价结果而言，Hg、Cr、Zn、As、Pb点位污染率分别为1.55%、0.1%、1.42%、2.95%和1.34%（图 3），与《公报》[3]、Niu等[18]的研究结果相似，但Cu和Ni点位污染率仅0.49%、2.26%，远低于《公报》[3]公布值2.1%、4.8%和Niu等[18]公布值9.16%、6.11%，这可能与评价标准不同和背景值取值有关。此外，Cd浓度点位超标率为18.03%，是导致中国耕地表层土壤重金属污染的主要因素。这一结果远高于《公报》[3]结果（7.0%），但与尚二萍等[21]粮食主产区污染率16.07%的结论相似。Shi等[5]2009年从全国稻米产区收集了110份样品，Cd超标率为10.3%，也验证了Cd实际污染状况可能较《公报》[3]报道的严重。本研究显示，若采用内梅罗综合污染指数及其划分等级[16]去综合考虑8种重金属元素的土壤综合污染状况，中国耕地表层土壤重金属污染面积占总面积的15.87%，轻度、中度和重度污染比例分别为12.83%、1.71%和1.33%（图 6）。其中，中-重度污染比略高于《中国耕地地球化学调查报告》[22]中的2.5%，这可能与该报告仅调查了全国68%的耕地有关。本研究与宋伟等[23]估算结果（16.67%）极为相近。但这一结果略低于《公报》[3]结果以及Zeng等[14]先前研究，这可能与本研究仅考虑土壤重金属，并未将有机污染物纳入范围有关。
豫、湘、云、辽4省部分地区土壤重金属污染相对严重，且生态风险等级相对较强。此外，对比不同农业种植区发现，除As和Ni外，粮食和蔬菜区土壤重金属含量均值均高于其他，且每一种元素浓度最大值均出现在粮食或蔬菜区。湖南株洲市[24]（pH ≤ 5.5）、河南新乡市[25]（6.5 < pH ≤ 7.5）的蔬菜区，Cd浓度分别为35.80 mg·kg–1、25.64 mg·kg–1，超过农用地土壤污染风险管制值的23.87倍、3.55倍，应对其采取禁止种植食用农产品并休耕治理。
3.2 土壤污染对休耕空间权衡的影响土壤污染与农产品污染间存在着复杂的关系，受pH、污染物价态、农作物种类等多因素影响[26]。其中土壤pH是首要因子，土壤pH越低，越易被农作物吸收。本研究参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》[14]，该标准根据重金属元素在不同pH范围内规定了农用地土壤污染风险筛选值和管制值。事实上，农产品生长环境很大程度上决定了农产品品质。土壤污染越重，农作物受污染的可能性越高，农产品产量及其质量呈下降趋势越明显。但土壤污染特有的累积性、隐蔽性和不可逆转性，通常让人难以察觉农作物是否受到土壤污染的胁迫。
粮食质量安全首要目标是源头控制，休耕和治理污染土壤是关键。随着休耕的内涵和形式不断丰富，将农田污染治理、培肥措施与休耕相结合对控制土壤重金属污染效果显著[10]。如曹雪莹[27]研究表明伴矿景天+可溶性有机肥可作为治理Cd污染农田的修复培肥技术模式；Bauddh等[28]通过休耕种植蓖麻降低土壤中重金属的生物毒性，从而有效治理了土壤Cd、Pb、As等重金属污染；谷雨等[26]研究表明治理式休耕（休耕+施石灰+春季深翻耕+淹水管理+旋耕+种植绿肥）处理的稻田土壤有效态Cd含量较不休耕、一般休耕分别降低了20.76%和15.50%。休耕已广泛应用于污染区农田治理中，其作用也慢慢得到社会公认。本研究仅考虑土壤污染的休耕面积占比为15.58%（图 6），这个结果远高于张慧芳等[29]认为的中国每年休耕规模上限为国家耕地总面积的5%和Lu等[30]认为理论休耕规模为6.28%~9.54%。但低于罗婷婷和邹学荣[31]估算的中国休耕极限20%。考虑到休耕实施的可行性，时序安排上应兼顾粮食安全、地方财政压力、休耕迫切性等要素[32]。建议按等级实施差异化的休耕模式：（1）急切必休区已不适宜耕作，应采取强制性的长期休耕模式，并严禁种植食用农产品，配套“休治培”三融合技术方法，待土壤污染强度降低至符合农业种植标准后，可考虑种植其他作物，并酌情调整休耕方式；（2）常规必休区应采取季休或年休的休耕模式，采用植物移除修复的方法，建立以农艺调控为主、边生产边修复的非工程性休耕技术路径，并注意限制农作物种植品种；（3）严控轮休区与一般轮休区采取季节性轮作休耕，由于区域内污染程度较低，可采用如热力恢复法、隔离包埋法、深耕翻土法等修复能力较低但见效快的物理休耕措施。
3.3 本研究的局限性和不确定性分析基于文献计量学方法获取数据，易受先前研究的偏好影响。如一些研究倾向于选取典型重金属污染区作为研究对象，从而导致过高地估计污染程度、夸大应休面积。空间插值极易受样点分布、异常值等影响导致插值误差。本研究采用的[X/4，4X]区间剔除异常值方法已得到有效验证，此前已从新建数据集中选择130个样本对土壤多环芳烃（PAHs）含量空间分布结果进行交叉验证，仅20个样点实际浓度未在对应的空间插值污染水平内[33]。
此外，中国耕地土壤类型复杂多样，易导致生态风险评价、休耕分区结果的不确定性。本研究兼顾“土壤环境背景值”、“地区污染临界值”与“重金属元素离子冲量-价态效应”的三重因素，运用土壤综合质量影响指数评价法客观评价了区域土壤综合质量，定量表征土壤重金属污染的潜在风险。但受污染耕地土壤中大多属于多种重金属交叉污染，未来应深入考虑不同重金属之间毒性的相互影响作用。同时毒性响应系数应根据不同尺度以及在不同环境中的丰度来进行修正。土壤独特的空间变异性也决定了将土壤和农产品协同采样分析，划分休耕区域更为合理。此外，未来有必要利用“3S”等技术在大尺度上构建三维评价系统，揭示重金属元素在“土壤-作物-人体”系统中的迁徙机理。
4 结论中国耕地表层土壤重金属污染日益严重，其治理已刻不容缓。近年采取自愿申报和总量控制的办法至下而上落实全国的休耕计划，但中国耕地面积大、分布散、污染状况不一，一直缺乏从源头污染控制的视角厘清差别化休耕的必要性方面的研究。为此，本研究构建全国耕地表层土壤重金属污染状况数据库，依据迫切性权衡休耕的规模与空间布局。结果表明：（1）中国耕地表层土壤重金属污染面积占比为15.87%，且Cd点位超标率远高于其他的7种重金属元素；（2）就土壤综合质量影响指数评价而言，中国耕地质量总体上处于安全级与警戒级状态，重度超标的耕地仅占1.71%；（3）就土壤潜在生态风险评价而言，极强生态风险仅占0.29%，且极强生态风险区集中分布于河南、陕西、湖南、云南及辽宁；（4）土壤重金属污染导致的应休耕面积占比为15.58%，其中急切必休区（Ⅰ）、常规必休区（Ⅱ）和严控轮休区（Ⅲ）分别占0.77%、1.53%和3.26%，主要集中于河南、湖南、云南、安徽等8个省份。同时，建议对不同污染程度休耕区域实施差异化的休耕模式。本研究有助于掌握全国耕地土壤污染特征及空间分布，为土壤污染管理和休耕政策决策提供依据。
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