2022, Vol. 59
农业（包括施用化学氮肥及养殖）是氨挥发的主要来源，占总排放量的80%~90%[1]。前人研究表明，2010年我国农田施用氮肥氨（NH3）的排放为10.7 Tg·a–1[2]。氨挥发不仅降低了氮肥肥效，同时挥发的氨通过干湿沉降返回地表，会引起生态系统酸化和水体富营养化[3]。此外，大气中氨和氮氧化物可以相互作用或与大气其他成分发生反应，形成气溶胶，污染大气，威胁生命健康。因此，准确估计不同农业种植系统氨挥发对于农业氮减排及制定减排措施等均有重要意义。
温室蔬菜生产是集约程度高的农业系统之一，设施菜地栽培具有产量高、经济效益高等特点[4]。近年来，温室种植在中国发展迅速，栽培面积由1980年的5.3×103 hm2增至2015年的3.86×106 hm2，且仍以每年10%的速率增加[5-6]。温室栽培生产中氮肥投入量高，氨挥发损失是人们关注的损失方式之一。李银坤等[7]对日光温室的冬春茬黄瓜栽培的氨挥发研究发现，仅在每年2月中旬到7月初不足五个月的时间内，日光温室土面氨挥发量可高达N 26.6 kg·hm–2。贺发云等[8]对南京两种菜地土壤氨挥发的研究发现，各施氮处理的氨累积排放量为N 5.3~105.9 kg·hm–2。
日光温室作为一个相对密闭的生态系统，土面挥发出的氨并非都离开温室进入大气（图 1）。同时，氨是一种极易溶于水的气体，常温常压下其溶解度为1︰700[9]，由于温室内湿度较高，因此，挥发的氨一部分可溶于水再以湿沉降或棚膜水的方式返回地面。冠层吸收是温室土面氨挥发的另一去向，Hutchinson等[10]研究发现，植物的叶子是大气中氨的自然汇，在含有正常浓度氨的空气中生长的作物，通过直接从空气中吸收氨，可满足其总吸氮量的10%。因此，若以日光温室土面氨挥发来计算进入大气中氨的通量无疑会高估日光温室的氨挥发量。
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图 1 日光温室NH3去向示意图 Fig. 1 Schematic diagram of NH3 destination in solar greenhouse |
目前关于日光温室氨挥发的研究主要以土面氨挥发为主，鲜有以整栋温室作为研究对象评估其氨挥发通量报道。本研究通过监测土面和通风口的氨挥发特征，比较两者差异，以期为准确评估日光温室生产氨挥发损失提供数据支撑，明确日光温室果蔬生产过程中氨挥发对区域大气的影响。
1 材料与方法 1.1 研究区概况试验基地位于陕西杨凌高新产业示范区大寨镇（34°29′N，108°04′E）设施栽培基地，平均海拔520 m，气候类型属温带大陆性季风气候，年均气温13℃，年均降雨量620 mm，土壤属褐土类，塿土亚类，红油土属（系统分类为土垫旱耕人为土）。供试土壤0~40 cm土层基本理化性质见表 1。
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表 1 试验开始前土壤基本理化性质 Table 1 The basic physical and chemical properties of soil before the experiment |
试验农户日光温室进行，温室始建于2009年10月，长98 m，宽7.5 m。试验开始于2017年9月，共种植三季作物，分别为番茄、小型西瓜及番茄，试验共设置4个处理，分别为不施氮+常规灌溉（N0+FI）、常规施氮+常规灌溉（FT+FI）、优化施氮+常规灌溉（OPT+FI）、优化施氮+优化灌溉（OPT+OI），每个处理重复3次，共12个小区，田间采用完全随机区组排列，每个小区设置1.2 m宽的保护行，小区规格为7 m×2.4 m=16.8 m2。各处理有机肥以及磷钾肥用量一致，具体施氮量和灌溉量见表 2。
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表 2 不同种植季各处理施氮量以及灌溉量 Table 2 Nitrogen application and irrigation in different planting seasons |
三季（番茄-小型西瓜-番茄）中有机肥用量分别为36、3及30 t·hm–2，磷肥用量分别为150、100、265 kg·hm–2，钾肥用量分别为225、100、400 kg·hm–2；有机肥与磷肥作基肥一次性施入。氮、钾肥分次施用，第一季氮、钾肥分三次于果实膨大期施用，施用时间分别为2017年11月3日、11月23日和12月3日；第二季氮、钾肥分两次分别于坐果初期和果实膨大期施用，追肥时间分别为2018年4月8日和4月17日；第三季氮、钾肥基施112.5 kg·hm–2，剩余氮、钾肥分四次于果实膨大期施用，施肥时间为2019年3月25日、4月4日、4月11日和4月18日。
第一季种植番茄品种为“金棚14-6”，2017年9月6日定植，定植密度为每行17株，2018年2月23日拉秧。第二季种植西瓜，品种为“千鼎一号”，2018年2月28日定植，定植密度每行13株，2018年6月29日拉秧。第三季种植番茄品种为“金棚14-16”，2018年12月3日定植，定植密度为每行17株，2019年6月6日拉秧。田间采用宽窄双垄种植模式，其中宽行间距70 cm，窄行间距50 cm。采用水肥一体化装置进行施肥和灌溉，田间日常管理与当地农户一致。
1.3 土面氨挥发测定氨挥发样品采集采用密闭室间歇抽气法[11]。考虑到日光温室相对密闭环境下温室空气氨含量高作交换气对测定结果的影响，研究在抽气法原始装置上进行改进，即通气管外接引流管，将引流管通气口用钢管固定安装在温室外，引流管通气口离地高度1.5 m，大棚外空气作为交换气。密闭室为有机透明玻璃圆筒，高15 cm，外直径20 cm，内直径19 cm，采样前将其嵌入土壤中，深度10 cm。以0.05 mol L–1 H2SO4溶液作氨吸收液，每天8: 00—10: 00和15: 00—17: 00采集气体，换气频率15次min–1，施肥后连续采样直至各处理氨挥发速率基本一致时停止。在采集氨挥发样品的同时通过温度计测定10 cm处土壤温度。氨挥发吸收液带回实验室后采用靛酚蓝比色法测定。
土面氨挥发速率采用式（1）计算：
| $ F = C \times {10^{ - 6}} \times 120 \times \frac{{{{10}^4}}}{{{\text{π }} \times {r^2}}} \times 6 $ | (1) |
式中，F为氨挥发速率（kg·hm–2·d–1）；C为吸收液铵态氮的浓度（mg·mL–1）；10–6为质量转换系数；120为稀硫酸吸收液的体积（mL）；104为面积转换系数；r为气室半径（m）；6为采集时长（4 h）转换为日挥发量的转化系数。
累积氨挥发量采用式（2）计算：
| $ M={\displaystyle \sum \left(\frac{{\text{F}}_{\text{i+1}}{\text{+F}}_{\text{i}}}{\text{2}}\right)\times （{\text{t}}_{\text{i+1}}-{\text{t}}_{\text{i}}）} $ | (2) |
式中，M为NH3累积排放量（kg·hm–2）；F为NH3日排放通量（kg·hm–2·d–1）；i为采样次数；t为采样时间（d）。
NH3排放系数采用式（3）计算：
| $ \rm{NH}_{3}排放系数=(施氮处理\rm{NH}_{3}累积排放量-不施氮处理\rm{NH}_{3}累积排放量)/施氮量×100% $ | (3) |
| $ 整棚\rm{NH}_{3}排放系数=整棚氨挥发量/施氮量× 100% $ | (4) |
整棚氨挥发采集采用主动采样法[12]，以0.05 mol·L–1 H2SO4溶液作氨吸收液，在棚口开拉通风时开始采样，记录通风口开拉具体时间，一般为每天8: 00-10: 00和15: 00-17: 00采集气体，换气频率15次min–1。同时监测温室通风期通风口气体流量，其中西瓜季（第二季）采用风速仪测定通风口风速，每天通风口开拉时开始测定，通风口闭合时结束，具体为每天上下午各连续测定1 h通风口风速，以此计算单位时间棚口风速。番茄季（第三季）采用风量罩（Kanomax 6570）测定通风口空气流量，每天通风口开拉时开始测定，待下午通风口闭合时停止测定，测定速率为7 s·次–1，上下午各测定1 h，以此计算单位时间气体流量。两种方法均需记录记录风口闭合具体时间，由于每天根据温度高低需调整通风口的开拉宽度，需记录风口开拉宽度的变化。采集的样品吸收液氨浓度测定与土面氨挥发的测定相同。
通风口气体流量计算
| $ S = V \times D \times 100 \times 3\;600 \times 7 $ | (5) |
式中，S为气体流量（m3）；V为平均风速（m·s–1）；D为风口宽度（m）；100为风口长度（m）；3 600为时间转化系数（s）；T为通风时长与风速监测时间比值，此公式为风速仪流量计算公式。
| $ S = \sum {L \times D \times 100 \times 7 \times T \times {{10}^{ - 3}}} $ | (6) |
式中，S为气体流量（m3）；L为流量（L·s–1）；D为风口宽度与风量罩长度比；100为风口长度（m）；7为仪器反应时间（s）；T为通风时长与风量监测时间比值；10–3为体积转化系数，此公式为风量罩计算公式。
整棚氨挥发通量及累积排放量计算公式：
| $ E = S \times C \times 15 \times {10^{ - 6}} $ | (7) |
式中，E为棚口氨挥发量（kg hm–2）；S为通风口处气体流量（m2）；C为单位流量氨含量（mg·m–3）；15为面积转化系数；10–6为质量转化系数。
整棚累积排放量公式同式（2）。
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图 2 整棚氨挥发采样点分布示意图 Fig. 2 Schematic diagram of the sampling point of ammonia volatilization in the whole greenhouse |
采用Excel2018和IBM SPSS Statistics 19软件对数据进行统计分析，采用单因素（one-way ANOVA）和LSD方法进行方差分析和多重比较（α=0.05），使用Origin2019b软件作图季进行回归分析。
2 结果 2.1 温室内外温度日光温室内外温度呈协同增减的趋势，温室内温度高于温室外温度。三季种植季间的棚外平均温度分别为15.3℃、20.7℃和11.0℃，棚内平均温度分别为24.6℃、31.1℃和25.4℃（图 3）。
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图 3 不同种植季温室内外温度动态（a第一季；b第二季；c第三季） Fig. 3 Temperature dynamics inside and outside the solar greenhouse in different planting seasons (a. First season; b. Second season; c. Third season) |
图 4结果显示，氨挥发速率均在追肥后第1天出现峰值，随后迅速下降，7 d后左右各处理氨挥发速率趋于稳定，3季施氮处理氨挥发速率峰值分别为N 0.05~0.89、1.10~2.02、0.55~2.91 kg·hm–2·d–1。与第一季相比，第二季各施氮处理氨挥发速率峰值明显高65.9%~500.8%，这是由于第一季番茄在秋冬季生长，温度较低，而第二季西瓜处在春季，温度相对较高导致。第二、三季施肥时间较为接近，第三季施氮处理氨挥发速率较第二季高138.3%~290.6%，这与第三季番茄施氮量高于第二季西瓜施氮量有关。
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图 4 不同水氮处理土面氨挥发速率（a第一季；b第二季；c第三季） Fig. 4 Ammonia volatilization rate among different treatments(a. First season; b. Second season; c.Third season) |
不同处理氨挥发相比，平均氨挥发速率为FT+FI > OPT+OI > OPT+FI > N0+FI。与N0+FI相比，各施氮处理均显著提高了土壤氨挥发，其增幅可达94.3%~343.7%。与FT+FI相比，减氮显著降低氨挥发速率21.28%~48.91%。但在相同施氮量条件下，控制灌溉量却显著提高氨挥发速率9.45%~80.0%（图 4）。
三季各施氮处理累氨挥发累积排放量分别为N 2.82~4.97、6.59~9.97和15.77~21.83 kg·hm–2（表 3）。与不施氮处理相比，施氮处理均提高了累积氨挥发，其增幅达104%~416%。各施氮处理间，累积氨挥发量无显著差异。从氨挥发排放系数的结果看，三季的氨挥发系数分别为0.8%~1.5%、3.11%~4.21%和2.60%~3.9%，其中以OPT+OI处理氨挥发系数要显著高于其他处理，说明降低灌溉量促进了氨挥发损失。
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表 3 不同种植季NH3累积排放量及排放系数 Table 3 NH3 cumulative and emission factors in different seasons |
不同种植季整棚氨挥发速率有所差异，但其趋势与土面氨挥发基本一致（图 5）。在每次施肥后第1天整棚氨挥发速率达到最大值，随后几天出现迅速下降的趋势，最后趋于平稳。第二、三季整棚氨挥发的变化范围分别为N 0.050~0.419、0.055~0.267 kg·hm–2·d–1。第二季及第三季经通风口排放到大气中的氨分别为N 2.22和2.92 kg·hm–2，分别占总地面氨挥发的22.26%~33.69%和13.38%~18.52%（表 4）。
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图 5 不同种植季整棚氨挥发速率及气体流量（a整棚氨挥发速率；b气体流量） Fig. 5 Ammonia volatilization rate of the whole greenhouse in different planting seasons(a. NH3 emission rate from whole greenhouse; b. Gas flow) |
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表 4 整棚氨挥发总累积量与土面氨挥发的比较及整棚氨挥发系数 Table 4 The total accumulation of ammonia volatilization and comparison with surface ammonia volatilization and NH3 emission factors from the whole greenhouse |
从本研究的结果看，累积氨挥发量可达N 2.82~21.83 kg hm–2，与前人的研究结果相似。本研究氨挥发排放系数为0.64%~3.90%，低于露地蔬菜及粮食作物的氨挥发系数。Shan等[13]研究中对不同氮肥处理下大白菜田的氨挥发中发现，常规尿素施用后氨挥发系数为13.26%~16.00%。张薇等[14]通过调查氮肥使用对北方夏玉米氨挥发的影响发现，北方夏玉米基肥时期的平均氨挥发系数为7.06%± 9.03%，追肥时期的平均氨挥发系数为11.7%±9.6%。出现这一现象的原因主要有两个，一是因为日光温室水分、温度条件较好，利于硝化作用进行，土壤中的铵态氮迅速转化成硝态氮所致；二是因为温室蔬菜一般采用水肥一体化管理措施，水、氮同时施用，导致土壤含水量高，不利于氨挥发从土面排出，而露地蔬菜和粮食作物一般撒施后进行灌溉，氮肥不能及时随水下渗至深层，促进了氨挥发的产生。
氮素投入量是影响土面氨挥发的重要因素，本研究结果显示OPT+FI和OPT+OI处理较FT+FI处理氨挥发降低了4%~43%。李银坤等[7]研究发现，与常规施氮相比，减氮25%和减氮50% 处理氨挥发速率峰值降低16.5%~37.2%和32.9%~57.1%。这主要是因为施入土壤中的肥料（以铵基肥料为主）快速水解成NH4+，为氨挥发提供了物质基础。但氨挥发并非一直随氮量增加而增加，说明除氮素投入外还有其他因素影响氨挥发，水分、温度也是影响温室氨挥发的重要因素，但水分对氨挥发的影响结果不一致。李银坤等[7]研究结果显示，在同一施氮条件下，节水处理的氨挥发速率较传统灌水增加8%~47%。邬刚等[15]研究却发现，节水处理比常规灌溉处理的氨挥发损失总量减少了10%。这主要是因为土壤水分影响尿素的水解，影响土壤溶液中NH4+浓度，而当土壤水分过高有相当于稀释了NH4+浓度，同时影响土壤中氨向土面扩散。此外，土壤温度也是影响温室氨挥发的重要因素[16]。从本研究看，第二季和第三季的平均氨挥发速率要远高于第一季，这是因为第一季施肥时间主要集中在温度较低的11和12月份，而第二、三两季施肥时间集中于温度较高的4月份。龚巍巍等[17]通过菜地氨挥发研究也发现，氨挥发速率与土壤温度有明显的正相关关系。Gong等[18]研究发现，白天的平均排放通量是夜间的2倍至3倍，这进一步支持了温度是大气中氨损失的主要驱动力的假设。这可能是因为温度升高加速铵（NH4+）向氨（NH3）的转化，促进氨由土壤表面向大气挥发，当温度降低时，脲酶活性降低，不利于水解，因此产生的氨较少。
3.2 土面氨挥发与整棚氨挥发差异的原因从本研究结果看，如果将温室作为一个整体系统，仅15%~34%的土面氨挥发从通风口排放到大气环境。土面氨挥发和通风口处大气通量与日光温室整棚氨挥发趋势基本一致，说明土面挥发出的氨是氨的排放源，而温室内外大气交换是温室内氨扩散到大气环境的动力。但扩散到大气环境中氨占比不到土面挥发出的氨的1/3，说明土面挥发出的氨向大气扩散过程中存在明显的削减过程，原因主要包括：一是植物吸收了部分土面挥发出的氨[19]。日光温室中的作物栽培密度高，且追肥时期多集中于作物生长茂密的时期，从而导致日光温室内部的空气流动缓慢，表土溢出的NH3于冠层以下滞留更长的时间，提高作物的二次利用机率。诸多研究表明，不同作物的冠层部分对土面挥发出的NH3均有显著的吸收作用[20-23]。二是植物冠层的郁闭作用影响空气流动，加之日光温室空气湿度大，部分挥发出的NH3通过湿沉降的方式返回到土壤。有研究[24]对稻田研究调查发现，稻田下风向100 m以内氨沉降量占稻田氨挥发的79%~81%，基于日光温室温度高、湿度大的特殊环境，日光温室中也可能存在大量的氮沉降现象，且以湿沉降为主。三是土面逸出的氨上升后被棚膜水吸收，后回流于温室土壤。
本研究结果表明，日光温室中由通风口排放至大气中的氨仅占施氮量的0.39%~1.48%。我国北方蔬菜大棚的年平均化肥氮投入量为N 1 358 kg·hm–2·a–1[25]，截至2018年，我国设施蔬菜播种面积高达4.0×106 hm–2[26]，因此若以本研究结果进行整棚氨挥发计算我国温室氨挥发量，氨挥发量仅为（2.51~8.06）×104 t·a–1，仅为温室内土面氨挥发的13.4%~33.7%。显然简单将土面土逸出的氨定义为损失会大大高估我国温室生产体系氨排放，高估其可能带来的大气污染问题。
本研究初步比较了土面及整棚氨挥发的差异，由于测定整棚氨挥发受大气温度、风速及温室通风状况等诸多因素影响，且氨的挥发损失也与温室类型有关，我国温室栽培中除日光温室外，尚包括不同类型的塑料大棚，因此，尚需研究不同类型温室整棚氨挥发数量，以便准确估算我国温室系统氨排放量。
4 结论日光温室土面累积氨挥发量达N 2.82~21.83 kg·hm–2，排放系数为0.64%~4.21%。通过温室通风口排放到大气环境的氨仅占土面NH3挥发的13.4%~33.7%，如果以土面氨挥发来估算我国日光温室温室系统氨挥发量，会明显高估了这一系统NH3的排放。因此建议用整棚氨挥发系数来估算日光温室氨挥发。
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