2022, Vol. 59
表1(Table 1)
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 卡尔斯鲁厄理工学院气象与气候环境研究所, 德国加米施-帕滕基兴 82467
2. University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Institute for Meteorology and Climate Research (IMK-IFU), Karlsruhe Institute of Technology, Garmisch-Partenkirchen 82467, Germany
水稻-小麦轮作农田是全球重要的农业生产系统，主要分布在东亚和南亚的亚热带和暖温带地区，种植面积约2 400万hm2，对全球粮食安全至关重要[1]。稻麦系统频繁的干湿交替耕作以及不合理的肥料投入管理使得施入土壤中的相当部分氮肥未被作物利用而损失，因此利用率较低[2-3]。施入土壤的化肥氮主要有三个去向：被当季作物吸收利用、残留于土壤中或通过气态排放、水体流失两条途径损失[4]。化肥氮当季利用率和直接损失密切关联作物高产高效和生态环境健康，因此受到广泛关注和研究。然而，残留于土壤中的化肥氮的长期去向和行为研究不多。土壤残留化肥氮仍可被后续作物继续吸收利用，从而进一步提高氮肥累积利用率[5-6]。同时，土壤残留化肥氮也可通过淋溶、氨挥发、反硝化等途径损失，进一步加剧生态环境问题[7-8]。因此，研究土壤残留化肥氮的有效性与去向，对于指导农业生产和生态环境保护具有重要意义。
利用同位素示踪技术，国内外对农田土壤残留化肥氮对作物的有效性研究已有一些报道，但主要集中在旱地作物系统，且大多研究观测时间均不长，主要以后续一季或若干季为主。例如，党廷辉等[9]研究了黄土旱塬冬小麦农田的氮肥后效，指出土壤残留的氮素可被第二季小麦利用，占施氮量的2.1%~2.8%。董娴娴等[10]在华北平原冬小麦-夏玉米轮作体系中研究发现，第二季玉米、第三季小麦和第四季玉米对残留氮的回收率分别为6.5%~14.1%、0.9%~2.9%和1.2%~1.6%。Jia等[11]和Ju等[12]也表明，在冬小麦-夏玉米体系中，第二季作物对残留化肥氮回收率为2.5%~10%，且后季玉米对残留氮的回收率高于后季小麦。可见，旱地种植系统土壤残留化肥氮的后效受作物种类的影响，并随时间逐渐降低。此外，对稻麦轮作（水旱）农田而言，氮肥残留后效的研究结果同样存在差异。田玉华等[13]在稻麦轮作农田研究中指出水稻收获后的土壤残留化肥氮被后一季小麦吸收回收率为3.5%~5.2%；而黄东迈等[14]在20世纪80年代的研究发现，稻麦轮作农田后季作物吸收残留肥料氮平均仅占施入肥料氮的2.5%，且水稻对残留氮的回收率高于小麦。Macdonald等[6]的研究也表明不同作物种类和土壤属性对于土壤残留化肥氮的利用效率不同，第二季冬小麦对残留化肥氮的回收率要高于春大麦，且在不同类型土壤中的回收率表现为由高到低依次为：粉砂质黏壤土、砂质壤土、灰质壤土、重壤土。显然，造成残留化肥氮后效差异的原因非常复杂，受区域种植体系、土壤属性及管理措施等因素的影响。如前所述，除后季作物吸收外，土壤残留化肥氮也可迁移离开农田系统进入环境。例如，在我国北方旱地，高施氮量下有相当部分土壤残留化肥氮以硝态氮形式存在，硝态氮易受降水或灌水作用通过淋溶流失进入水体，或经反硝化进入大气[7]。然而，较少有研究直接定量土壤残留化肥氮在后续生长季的损失，大部分均基于土壤残留率和回收率以估算后季氮损失。一些旱地作物系统结果表明，土壤残留化肥氮的损失率随年限推移逐渐累积增加[15-16]，说明土壤残留化肥氮进一步加剧了生态环境问题。然而，由于缺乏稻麦轮作农田残留化肥氮损失的相关报道，暂不清楚稻麦农田土层残留化肥氮在后季对环境的影响。
目前，世界范围内较长时间全面追踪残留化肥氮去向方面的研究报道尚不多见。文献仅见欧洲学者Sebilo等[8]基于原状土渗漏池和甜菜-冬小麦周年轮作种植，连续观测了施入的15N标记KNO3肥料在其后30年的作物吸收和淋溶数量，回答了化肥氮残留的长期作物后效，并着重强调了化肥氮残留向水环境迁移和产生潜在显著而持久的影响。该研究代表了化肥氮在旱地轮作农田上的长期去向及环境效应。但是对于稻麦轮作农田而言，因种植制度和土壤水热条件显著区别于旱作系统，其土壤残留化肥氮的长期去向可能也会不同。稻麦轮作农田土壤残留化肥氮对后季稻麦的贡献程度以及是否会对生态环境产生影响，目前均不清楚。鉴于此，本研究利用首季施用15N标记化肥氮后季不再施氮的原状土柱试验，连续追踪了土壤残留化肥氮在之后17个稻麦轮作年的动态变化及其被后季作物吸收利用特征，分析稻麦轮作农田土壤残留化肥氮的长期后效及去向，以期为稻麦农田氮肥优化管理策略提供科学支撑。
1 材料与方法 1.1 长期定位试验地概况原状土柱长期定位试验位于江苏常熟农田生态系统国家野外科学观测研究站（31°32′45′′N，120°41′57′′E）。该站地处长江下游平原腹地，属于亚热带北部湿润季风气候区，年平均气温为17℃，年平均降水量为1 211 mm。稻麦轮作是该地区主要种植模式，水稻在6月初种植，10月底收获，小麦在11月初种植，次年5月底收获。
1.2 试验设计原状土柱长期试验土壤为壤质黄泥土，表层土（0~20 cm）的基本性质为：有机质27.8 g·kg–1，全氮1.31 g·kg–1，pH 6.05，阳离子交换量15.0 cmol·kg–1，为常熟市典型的水稻土类型，占全市水稻土面积约45%。原状土柱长1 m，直径为1.14 m，底部铺有石英沙层并安有封闭底座，共六根埋入稻田。试验始于2003年10月的小麦季，设两个水平施氮处理N100和N250，代表分别施入100 kg·hm–2和250 kg·hm–2的标记尿素（15N丰度为30%），其中30%作为小麦基肥施入，其余40%和30%分别作为小麦分蘖肥和穗肥施入。磷、钾肥用量分别为P2O5 60 kg·hm–2和K2O 120 kg·hm–2，作为基肥一次性与表层土（0~20 cm）混施。第一季小麦于2004年5月收获，之后所有土柱不再施用任何氮肥，后季磷、钾肥用量与第一季施用量一致，照常维持稻麦轮作。田间管理与当地一致。
每季作物成熟后收获地上部分，105℃下杀青30 min，75℃烘干至恒重，分为籽粒与秸秆两部分，称重后全部粉碎过60目筛以测定全氮含量与15N丰度。作物收获后在每个土柱分5点进行S型取样，使用2.3 cm直径土钻取表层0~20 cm的土壤，挑除根系风干后粉碎过100目筛以测定全氮含量及15N丰度。截止目前，共完成35季作物及土壤的观测与分析（2004年小麦至2021小麦）。为了解残留化肥氮在土壤中的分布情况，2021年小麦收获后，使用土钻取0~100 cm的土壤剖面样品，分为0~20 cm、20~40 cm、40~60 cm、60~80 cm和80~100 cm五个土壤深度，挑除根系风干后过100目筛测定全氮含量及15N丰度。样品全氮含量使用碳氮元素分析仪（PRIMACS SNC90-IC-E，Skalar，荷兰）测定；样品15N丰度使用同位素质谱分析联用仪（ZX_2009，Thermo Fisher，德国）测定。
1.3 计算方法与数据分析15N原子百分超（APE）/%=样品或15N标记肥料的15N丰度- 15N自然丰度；
作物各器官氮素来自15N标记肥料的百分比（Nitrogen derived from fertilizer，NDFF）
| NDFF/%=各器官样品中的APE/%肥料中的APE/%×100 |
作物各器官氮积累量/（kg·hm–2）=各器官全氮含量/%×各器官干物质量/（kg·hm–2）；
作物地上部总氮量/（kg·hm–2）= Σ各器官氮积累量/（kg·hm–2）；
作物吸收肥料氮量/（kg·hm–2）= Σ各器官氮积累量/（kg·hm–2）×各器官NDFF/%；
作物吸收土壤氮量/（kg·hm–2）=作物总氮量/（kg·hm–2）–作物吸收肥料氮量/（kg·hm–2）；
不同土层土壤干物质量/（kg·hm–2）=取样深度/m×土柱面积/m2×土壤容重/（kg·m–3）×（1–土壤含水率）/10000；
土壤中肥料残留量/（kg·hm–2）=土壤干物质量/（kg·hm–2）×土壤全氮含量（%）×土壤15N APE/%× 100%；
作物回收率/% =作物地上部吸收肥料氮量/第一季施氮量×100；
作物累积回收率/% =作物地上部累积吸收肥料氮量/第一季施氮量×100；
土壤残留率/% =土壤中肥料残留量/第一季施氮量×100；
氮肥损失率/% = 100% – 15N累积回收率– 15N土壤残留率；
所有试验数据结果采用Excel 2019软件进行数据的处理和分析，用Origin 2021软件进行绘图和模型拟合。采用SPSS 26.0统计软件t检验对数据进行分析，比较其差异显著性（P < 0.05）。
2 结果 2.1 稻麦籽粒产量和地上部吸氮量特征化肥氮施入后，当季小麦籽粒产量N250处理显著高于N100处理（图 1）。停止施氮后，N100和N250处理小麦籽粒产量迅速下降，两者之间无显著差异。17个稻麦轮作年中，不施氮下小麦的籽粒产量显著低于水稻，稻麦年产量在前6年先增加后降低，之后相对稳定，17年均值为6.1 t·hm–2。
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注：N100为首季施入100 kg·hm–2标记氮肥后续不施氮处理，N250为首季施入250 kg·hm–2标记氮肥后续不施氮处理。下同。 Note: N100 was the treatment with 100 kg·hm–2 labeled N fertilizer applied in the first season and no N application in succeeding crops. N250 was the treatment with 250 kg·hm–2 labeled N fertilizer applied in the first season and no N application in succeeding crops. The same below. 图 1 稻麦籽粒产量变化 Fig. 1 Changes in grain yield of rice and wheat |
作物秸秆吸氮量远低于籽粒吸氮量（图 2）。在施氮当季，N250处理下小麦地上部吸氮量显著高于N100处理。停止施氮后，N100和N250处理小麦地上部吸氮量显著下降，两者之间无显著差异。17个稻麦轮作年中，不施氮下N100和N250处理作物地上部吸氮量之间无显著差异，小麦地上部吸氮量显著低于水稻，年均值分别为38 kg·hm–2和68 kg·hm–2。
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注：W代表小麦，R代表水稻。下同。 Note: W stands for wheat. R stands for rice. The same below. 图 2 稻麦籽粒和秸秆的吸氮量变化 Fig. 2 Changes in nitrogen uptake by grains and straws of rice and wheat |
作物及土壤中的15N丰度可反映后季作物利用土壤残留化肥氮及其土壤残留动态（图 3）。施入氮肥当季，N100处理小麦籽粒和秸秆15N丰度分别为11.3%和7.4%，N250处理分别为17.2%和12.7%（图 3a，图 3b）；此后，各处理籽粒和秸秆15N丰度逐季下降，35季结束后作物籽粒和秸秆中15N丰度（0.42%~0.50%）依然高于植物体15N自然丰度0.366%。当季小麦收获后，N100和N250处理表层土壤（0~20 cm）全氮的15N丰度分别为0.75%和0.99%，随后表层土壤15N丰度逐渐下降，35季结束后N100和N250处理分别降至0.486%和0.584%，依然高于表层土壤15N自然丰度0.371%（图 3c）。
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注：图b、图d和图f分别是籽粒、秸秆和土壤15N丰度的拟合模型，表层土壤的15N自然丰度为0.371%。 Note: Figure b, figure d and figure f are the 15N abundance fitting models of grain, straw, and soil respectively, and the natural 15N abundance value is 0.371%. 图 3 作物籽粒（a）、秸秆（c）和0~20 cm土壤（e）的15N丰度及其拟合模型（b，d，f） Fig. 3 The 15N abundance values(a, c, e)and the fitting model(b, d, f)of grain, straw and 0-20 cm soils in each crop seasons |
15N丰度在作物以及土壤中的消减趋势符合指数衰减模型（图 3b，图 3d，图 3f）。由图可见，作物籽粒和秸秆15N丰度在35季后消减非常缓慢。根据模型结果，N100和N250处理籽粒15N丰度理论上分别在第100季（50年）和第110季（55年）降至自然丰度；秸秆15N丰度分别在第88季（44年）和第117季（59年）降至自然丰度；N100和N250处理下的表层土壤15N丰度分别在第78季（39年）和第93季（47年）回归至自然丰度。计算可得，N100和N250处理下的残留化肥氮在土壤中的平均停留时间分别约为45年和54年。
2.3 化肥氮作物回收率和土壤残留率N100和N250处理当季小麦氮肥利用率分别为34.5%和37.9%（图 4a）；第二季（水稻季）时，各处理作物回收率显著降至2.8%~3.4%，此后，单季作物对土壤残留化肥氮的回收率逐年降低，但作物累积回收率逐年增加，35季结束时，N100和N250处理作物累积回收率达到了50.3%和50.1%（图 4b）。不同作物对土壤残留氮的利用效率不同。后续17年稻麦轮作中，水稻累积回收了9.2%~11.8%的初始化肥氮，显著高于小麦（3.3%~4.0%）（图 4a）。
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图 4 每季15N回收率（a）、累积回收率和表层土壤残留率（b）变化 Fig. 4 Changes in nitrogen recovery rate(a), cumulative recovery rate and 0-20 cm soil residual rate(b)in each crop seasons |
当季小麦收获后，N100和N250处理表层土壤（0~20 cm）化肥残留氮分别为33.5%和22.9%（图 4b）。随后，两处理表层土壤残留率随时间逐渐下降，17年后仍有7.8%~9.8%的化肥氮残留于表层土壤中。
2.4 连续种植35季后化肥氮在0~100 cm土层的分布2021年麦季结束后，分层采集0~100 cm剖面土壤，分析连续种植35季后化肥氮在土层中的分布特征。由图 5可见，0~100 cm土壤全氮含量和土壤15N丰度随土层深度增加显著降低。0~20 cm土层的土壤15N丰度显著高于其他土层，且20~100 cm间各土层的土壤15N丰度均高于20~100 cm土壤15N自然丰度（0.368%），表明化肥氮进入深层土壤（图 5b）。氮肥施用17年后，0~100 cm土层中仍残留13.4%（N100）和9.9%（N250）的初始化肥氮，且主要分布在0~20 cm土层。土壤残留率随土层深度增加显著下降，0~20 cm表层土壤残留氮占土壤剖面总残留化肥氮的73.5%~78.5%（图 5c）。20~100 cm土层中残留氮肥仅占当季施氮量的0.35%~1.26%。由此可见，稻麦轮作农田中，土壤残留化肥氮主要位于土壤表层，迁移至深层的数量有限。
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图 5 2021年麦季结束时0~100 cm各土层全氮（a）、土壤15N丰度（b）和残留率（c）比较 Fig. 5 Distribution of soil total N content(a), 15N abundance(b)and residual 15N rate(c)in 0-100 cm soil profile in the last season |
高低氮处理下，化肥氮施入当季小麦的氮肥回收率为34.5%~37.9%，0~20 cm表层土壤残留率为22.9%~33.5%（表 1）。后续17年稻麦轮作中，表层土壤残留率降低15.1%~23.7%，相应作物回收率则增加12.2%~15.8%，两者差值仅为2.6%~7.9%。以上反映出0~20 cm土壤残留化肥氮在后季作物种植期间的归趋，即大部分（67%~81%）仍被作物利用，仅少部分（19%~33%）损失或进入深层土壤，而未被作物吸收利用。
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表 1 试验期间化肥氮在稻麦轮作系统的总去向 Table 1 Total fate of fertilizer N in rice-wheat cropping system during the experiment/(% of applied 15N) |
试验结束时，根据作物累积回收率和0~100 cm土层的残留率可准确计算出化肥氮的总损失。在化肥氮施入后的35个生长季内，氮肥总损失率为36.3%（N100）和39.9%（N250）。该比例与基于当季小麦氮肥回收率和0~20 cm土壤残留率计算得出的当季氮肥总损失率相似（32.0%~39.2%）。
3 讨论 3.1 残留化肥氮的有效性研究结果表明，在试验初期施入的100~250 kg·hm–2 15N标记肥料中，有35%~38%被当季小麦回收利用，这与前人报道[2，17]相似，即稻麦轮作农田15N肥料的当季利用率一般为19%~49.5%。与当季氮肥利用率相比，后续单季作物对土壤残留化肥氮的回收利用率普遍较低。Smith和Chalk[18]分析了全球83篇关于标记15N肥料残效相关结果发现，第二季作物对土壤残留化肥氮的回收率仅为4.6%，第三季为1.6%，第四季为1.1%。本试验结果也显示，当季小麦收获后，第二季水稻、第三季小麦和第四季水稻对残留的回收率平均分别仅为3.1%、0.8%和2.1%；此后，后季作物对土壤残留化肥氮的回收率随时间推移逐渐变小。后季作物回收率低的原因可能是随时间后延，大部分残留氮肥逐渐被固持在土壤有机氮库，不易矿化为速效氮被作物利用[19]。尽管单季作物对土壤残留化肥氮的回收率低，但后季作物多年的累积回收率却相当可观。本研究中，后季17年作物累积回收了12.2%~15.8%的残留化肥氮，使氮肥的累积利用率高达50.1%~50.3%，远高于当季利用率。Sebilo等[8]的长期定位试验也表明，在施肥后27年间，甜菜-冬小麦种植系统累积吸收初始施氮量的14.9%~16.1%。因此，不应忽视残留化肥氮的累积效应。王西娜等[20]对连续4年开展冬小麦-夏玉米轮作的农田研究发现，后季作物累积氮肥回收率约为14.6%~18.1%，化肥氮的累积利用率可高达50%。然而，目前大部分关于作物氮素的研究在计算氮肥利用率时并未将氮肥残留效应考虑在内。Yan等[21]认为不考虑氮肥的残留效应会低估我国氮肥利用率（低于30%）。如果考虑氮肥残效，我国农作物的累积氮肥利用率可达40%~68%。因此，在农业生产中，应充分考虑长期氮肥施入后的残留效应，适当降低当季作物施肥量，以提高作物的累积氮肥利用率。
此外，同一种土壤上不同作物对残留化肥氮的回收率也会存在差异[6]。本研究发现，在同一土壤上轮作的水稻和小麦对残留化肥氮的回收效果不同，每轮作周年下的水稻对土壤残留化肥氮的回收率均高于小麦（图 4a）。这可能是由于水稻生长季较高的温度导致氮素矿化量高于小麦季，促进了水稻对残留化肥氮的吸收。此外，水稻较高的吸氮量可能也是水稻回收率高于小麦的主要原因。本研究结果显示，不施氮下水稻吸氮量是小麦的1.8倍。这是由于水稻生长季的环境氮投入高[2]，作物对土壤氮吸收能力强，因此水稻吸氮量高于小麦吸氮量。而且，南方的强降雨和高地下水位导致的高土壤水分含量也会限制旱地小麦生长以及影响氮素吸收[22]。因此，高吸氮量下的水稻对土壤残留化肥氮的吸收率更高。停止施氮后，作物产量及吸氮量迅速下降（图 1，图 2）。不施氮条件下，作物吸收氮量主要依赖于环境氮输入，包括干湿沉降、灌溉水、种苗和生物固氮等氮源。通过估算太湖地区稻麦农田试验期内0~20 cm土壤氮素收支平衡发现，不施氮情况下土壤氮素平衡仅在前几年出现亏缺，之后出现盈余（图 6）。这表明稻麦系统具有自平衡的能力，通过调节对作物的氮素供应以维持土壤氮素平衡。此外，表层土壤全氮含量也显示，施肥当季（1.32 g·kg–1）与35季后的表层土壤全氮含量（1.30 g·kg–1）之间无显著差异，说明了长期不施氮下稻麦轮作农田氮素收支基本能维持平衡。
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注：氮输入包括干湿沉降、作物固氮、灌溉、种苗及当季投入的化肥氮。氮输出为作物地上部吸收氮量和化肥氮损失。其中2003—2004年当季小麦氮沉降数据来自谢迎新[23]，2004—2021年17个稻麦轮作年的氮沉降数据来源于已发表的文献[2，23-29]，部分缺值用年平均值代替。生物固氮量数据来自朱兆良和文启孝[30]。灌溉及种苗氮输入的数据来自Zhao等[2]。 Note: N input includes dry and wet deposition, Non-symbiotically N fixed, irrigation, seeding and chemical fertilizer N input in the current season. N output is the N uptake by crops and the loss of chemical fertilizer N. The N deposition data for 2003-2004 wheat from Xie[23]; And the N deposition data of rice-wheat rotation from 2004 to 2021 are from the published studies[2, 23-29]. The data of Non-symbiotically N fixed is from Zhu and Wen[30], and irrigation and seedling nitrogen input are from Zhao et al[2]. 图 6 试验期间0~20 cm土壤氮素表观平衡估算 Fig. 6 Estimation of apparent nitrogen balance in 0-20 cm soil during the experiment period |
土壤残留化肥氮对补充和维持土壤有机氮库起着重要作用。结果（图 4）显示，N100和N250处理当季小麦表层土壤残留率分别为33%和22%。经17年轮作后，0~20 cm表层土壤仍残留7.8%~9.8%初始化肥氮，0~100 cm土层中依然残留9.9%~13.4%初始化肥氮，说明残留氮肥可长期固持在土壤氮库中。根据作物籽粒、秸秆和表层土壤的15N丰度的衰减模型可知，N100和N250处理下残留化肥氮在土壤中的平均停留时间约为45年和54年（图 3）。这表明在本研究中，土壤残留化肥氮对作物的有效性将会再持续28~37年。Sebilo等[8]预测甜菜-冬小麦体系下的残留化肥氮至少需要一个世纪才能从土壤中去除，显著长于本试验预测的氮肥残效停留时间，主要原因可能是不同作物体系作物对残留化肥氮的利用效率不同，本研究中水稻对残留氮肥的吸收利用率要显著高于冬小麦，因此，作物对残留化肥氮的回收率越大，其停留时间可能会越短。此外，长期施用氮肥也会响影残留化肥氮的后效及其持续时间。大量研究表明，施用无机氮肥会促进土壤有机氮的矿化，增加作物对土壤本底氮的吸收，这种现象称为氮肥的激发效应[31]。因此，长期施氮在一定程度上可促进土壤固持残留化肥氮的释放，缩短残留化肥氮在土壤中的停留时间。同时，长期施氮也会促进作物生长，增强作物对氮的吸收能力，导致更多的残留化肥氮被后季作物吸收，缩短残留时间。因此，与本研究预测的结果相比，稻麦轮作农田在长期施用氮肥情况下土壤残留化肥氮的停留时间可能会更短。尽管不同作物体系残留化肥氮的停留时间不同，但其在土壤中的持续时间均高达几十年，进一步表明残留化肥氮对补充土壤有机氮库具有重要意义。
大量研究表明，施入稻田的化肥氮在第一季收获后主要残留在0~20 cm的土壤中，残留量可占总残留量的60%~90%[5，7，32]。本研究也证实了该现象，即使17年后，稻麦轮作农田残留的化肥氮仍主要存在于0~20 cm的表层土壤，占总氮肥残留量的73.5%~78.5%，表明残留氮不易进入深层土壤。部分原因可能是由于水稻土壤长期耕作形成的紧密犁底层限制了氮肥的下移[33]，导致稻麦农田的氮淋溶较低。田玉华等[13]在太湖地区稻麦轮作系统的研究结果表明，当季水稻收获后，绝大多数化肥氮残留于0~20 cm的土层中，经过4个生长季20~60 cm土层的残留氮仅占施氮量的0.1%~0.9%。其次，太湖地区稻麦农田土壤的反硝化作用强烈，表层土壤硝酸盐含量低，而且淋溶至深层土壤的硝酸盐也会通过反硝化过程去除，这是稻麦轮作农田残留化肥氮在深层土壤残留量较低的另一原因[34]。水稻是浅根作物，其根系通常在犁底层之上的耕层土壤，很少穿透至20 cm以下，压实的犁底层同样会限制小麦根系的生长。因此残留于20~100 cm深层土壤的残留化肥氮较少被后季作物再次利用。
3.3 残留化肥氮的损失基于当季小麦氮肥利用率和0~20 cm土壤残留率，可计算得出当季化肥氮表观损失率为32.0%~ 39.2%，这部分化肥氮可能损失到环境或迁移至深层土壤。本研究结果（图 5）显示稻麦轮作农田残留化肥氮主要被表层土壤（0~20 cm）固持而不易迁移至深层土壤，这表明当季未知去向的化肥氮绝大部分已损失进入环境，且0~20 cm土壤残留化肥氮在后季作物种植期间的去向可代表土壤总残留化肥氮的去向。在后17年稻麦轮作中，表层土壤残留化肥氮的减少量大部分被作物吸收利用（67%~81%），仅有少部分损失或进入深层土壤（19%~33%）（表 1）。根据同位素质量平衡估算的观测期内化肥氮累积总损失率为36.3%~39.9%，与基于当季小麦氮肥利用率和0~20 cm土壤残留率计算得出的当季化肥氮表观总损失率32.0%~39.2%较为接近。这也进一步说明在稻麦轮作农田中土壤残留化肥氮的损失非常小，氮肥损失主要发生在施肥当季。Zhao等[2]研究发现，太湖稻麦农田氮素通过径流、淋溶、氨挥发和反硝化途径损失分别占农田总氮输出的9.9%、2.7%、17.3%和21.6%。由于土柱试验排除了径流损失，因此本研究当季氮肥的损失途径为淋溶、氨挥发和反硝化，且主要为气态损失。此外，本研究结果说明可将当季氮肥总回收（作物回收+土壤残留）作为稻麦轮作体系有效的氮素管理指标，用于对比不同尺度下的氮素管理水平。这验证了巨晓棠[35]提出的氮肥有效率的概念，即将作物吸收和土壤残留均视为对氮肥的有效回收；该概念考虑了氮肥后效和对土壤氮消耗的补偿作用，可客观评估氮肥利用和氮肥损失的实际情况。
本研究表明，残留化肥氮在后续生长季的损失较少，这与Sebilo等[8]的研究结果不同，其发现有相当一部分土壤残留化肥氮进入环境，施肥后的27年内，甜菜-冬小麦种植系统累积氮淋溶损失可达初始施氮量的8%~12%，此外，另有一部分残留氮以气态形式通过氨挥发和反硝化方式损失掉。出现差异的原因可能在于：（1）氮淋溶强度不同，稻麦轮作农田的氮淋溶量较低，当季氮淋溶损失仅占施氮量的0.6%~4%[36-37]，因此基本可忽略残留化肥氮的淋溶损失；（2）残留化肥氮的存在形态或周转机制不同。如在稻麦轮作农田下的稻季，淹水会抑制硝化作用，矿化出的残留化肥氮可能更多以铵态氮的形式存在，损失途径主要是氨挥发。但前人[38]研究发现稻麦轮作农田残留化肥氮以氨挥发形式的损失非常低，施肥后5季的氨挥发累积损失量仅占初始施氮量的0.11%。部分残留化肥氮可能在小麦季通过反硝化过程损失，但对于稻麦轮作体系而言，总的气态损失依然较低。由于缺少相关研究，这部分推论仍需进一步验证。因此，未来应加强对残留化肥氮在土壤中的存在形态及周转机制的研究，从而为高效调控土壤残留氮损失和提高氮肥利用效率提供理论指导。
4 结论在长期不施氮的稻麦轮作农田中，土壤残留化肥氮在后续17年间向后季作物累积贡献了12.2%~15.8%的初始标记氮肥，显著增加了氮肥的累积利用率。土壤残留化肥氮主要被表层土壤（0~20 cm）固持而较少进入深层土壤，即使在施氮17年后，表层土壤残留化肥氮量仍占总残留化肥氮量的73.5%~78.5%。施入的氮肥共有36.3%~39.9%损失至环境中，其中绝大部分损失发生在施肥当季，残留化肥氮在后续作物生长季的损失较小。因此，通过合理的农田管理措施减少氮肥当季损失，保留更多氮于土壤中，可有效提高氮肥累积利用率，提高作物产量。
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