2023, Vol. 60
城市土壤和城市大气环境质量影响人体健康，因而正受到越来越密切的关注。工业生产、交通运输、化石（煤）燃烧、城市垃圾处理等人为活动，会不断向城市大气释放污染颗粒，成为大气悬浮物[1-2]，其中常含有人为技术源磁性颗粒，而且，该类磁性颗粒多吸附或包含有害重金属元素。随着悬浮颗粒的沉降，城市土壤磁性和有害重金属元素就会同步增强。有关城市土壤磁化率与一种或多种重金属含量间的相关关系，已有大量报道[3-5]。如，武汉市工业区土壤铜（Cu）、铅（Pb）、锌（Zn）、汞（Hg）含量与磁化率呈显著正相关[6]；希腊塞萨洛尼基工业区土壤镉（Cd）、铬（Cr）、Cu、镍（Ni）、Pb、钼（Mo）、锑（Sb）、锡（Sn）和Zn含量与磁化率高度相关[7]；尼日利亚中北部伊洛林汽车站土壤Cu、铁（Fe）、Cr、Zn、Cd、镁（Mg）、锰（Mn）、Pb含量与磁化率显著正相关[8]。但对城市环境人为磁性颗粒的来源、数量、分布，以及对城市土壤性状的影响，仍需深入研究。
城市道路灰尘多源于大气悬浮颗粒的干湿沉降。在风和车辆交通的作用下，还会重新扬起，再次变为城市大气悬浮物。受工业和交通影响的道路灰尘，重金属含量高于相邻土壤[9]；而且，磁性强度与重金属含量具有较好的相关性[3，10]。上海宝山区工业发达、交通密集，还有燃煤发电厂。本文通过对宝山不同功能区道路灰尘与相邻表土磁化率（χlf）和重金属累积的监测比较，研究和探讨城市大气悬浮颗粒中人为磁性颗粒的数量、特性和分布，以及对城市土壤发生演化的影响。
1 材料与方法 1.1 研究区域概况上海陆域地处长江三角洲前沿，是在长江和海潮共同作用下，以长江为主的河流所带泥沙不断淤积而成。上海地势平坦，平均海拔仅为2.19 m，属亚热带湿润季风气候。宝山区位于上海市北部，区域总面积365.3 km2，常住人口223万。宝山是上海传统的工业基地，有著名的宝钢、上钢一厂等大型钢铁冶炼企业。
1.2 样品采集与处理在上海宝山区，选择四个典型产业或生活功能区：工业区位于月浦镇和杨行镇，有2家火力发电厂、1家钢铁集团和众多金属材料加工厂；交通区位于顾村镇，上海外环高速路边缘；农业区位于罗店镇蔬菜基地；居民区位于大场镇，有学校、居民小区和商业街。连续三个晴天后，使用塑料铲在选定的工业区、交通区、居民区和农业区分别采集21、12、14、11个表土样（0~10 cm）（图 1）。每一个表土样，由样点范围内5个亚样混合而成，每样约500 g。在四个功能区表土采样点附近的固化路面上，分别用毛刷采集28、17、17、7个道路灰尘样，每样品约200 g。表土和灰尘样，在室内自然风干。表土样分别过2 mm和0.149 mm筛，灰尘样分别过0.5 mm和0.149 mm筛，待测。
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图 1 上海宝山区表土与道路灰尘采样点分布 Fig. 1 Sketch map showing the distribution of sampling points of topsoils and road dusts in Baoshan District, Shanghai, Southeast China |
表土和道路灰尘pH采用pH计测定；表土和道路灰尘有机质采用重铬酸钾-硫酸消化法测定。
1.3.2 磁化率测定分别称取表土（< 2 mm）或道路灰尘样（< 0.5 mm）10 g，用保鲜膜包裹，置于10 mL圆柱状聚乙烯样品盒中。采用双频磁化率仪（MS-2型，Bartington，英国）测试低频（0.47 kHz）磁化率（χlf）和高频（4.7 kHz）磁化率（χhf），测试相对误差小于0.3%。频率磁化率（χfd%）的换算式为：χfd%=（χlf–χhf）/χlf×100%。
1.3.3 重金属全量测定称取表土或道路灰尘样品0.2000 g（< 0.149 mm）于聚四氟乙烯烧杯中，用HNO3-HF-HClO4法消解。消解后用超纯水定容至50 mL容量瓶。采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，Agilent 7500，美国）测定消化液中Cu、Zn、Mn、Cr、Co、Ni、Pb、Cd元素含量。消化液中的Fe含量，采用邻菲啰啉比色法测定[11]。测试过程每隔5个样品插入一次监控标样，元素测试的误差和相对标准偏差均低于5%，在许可范围内。
1.4 重金属污染评价方法污染负荷指数（PLI）计算公式[12]：
| $ {\text{C}}{{\text{F}}_i} = \frac{{{c_i}}}{{{c_{0i}}}} $ | (1) |
| $ {\text{PLI}} = \sqrt[n]{{{\text{C}}{{\text{F}}_1} \times {\text{C}}{{\text{F}}_2} \times {\text{C}}{{\text{F}}_3} \times \cdots {\text{C}}{{\text{F}}_n}}} $ | (2) |
式中，CFi为重金属i的单因子污染系数；Ci为土壤或沉积物重金属i的实测值；C0i为土壤或沉积物重金属i的背景值[13]。上海土壤Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr、Co、Mn的背景值分别为28.6、86.1、25.5、0.13、31.9、75、12.7、560.2 mg·kg–1[13]。某点土壤PLI < 1时，为无污染；1≤PLI < 2，为轻度污染；2≤PLI < 3时，为中度污染；PLI≥3时，为重度污染[12]。
1.5 数据处理实验数据主要采用Excel 2010处理。利用ArcGIS Map 10.2软件绘制采样图，用Origin2018绘制柱状图。用SPSS 24软件对表土和道路灰尘的磁性参数和重金属元素含量进行皮尔森（Pearson）相关性分析。
2 结果 2.1 城市表土和道路灰尘χlf研究区域临近长江口，地下水位高，表土呈微碱性，pH平均为7.62，有机质平均含量为25.22 g·kg–1（图 2）。道路灰尘pH高于表土，平均为8.55。道路灰尘有机质平均含量为78.82 g·kg–1（图 2），显著高于表土（P < 0.05）。不同功能区表土和道路灰尘有机质含量具有显著分异。表土有机质含量由高到低依次为：工业区、交通区、居民区、农业区，平均含量分别为42.78、35.92、23.21、22.26 g·kg–1；道路灰尘有机质含量由高到低依次为：工业区、居民区、交通区、农业区平均含量分别为92.79、85.94、62.77、44.66 g·kg–1。
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注：同一组不同小写字母的数据之间存在显著差异（P < 0.05）。下同。 Note: The data marked with different lowercase letters in the same groups are significantly different(P < 0.05). The same as below. 图 2 上海宝山区表土和道路灰尘pH和有机质含量 Fig. 2 pH and organic matter content of the topsoils and road dust in Baoshan District, Shanghai, Southeast China |
研究区域表土χlf范围为19.6×10–8~614×10–8 m3·kg–1，平均值为130.7×10–8 m3·kg–1（图 3）。不同功能区表土χlf由大到小依次为：交通区、工业区、农业区、居民区，平均分别为240.0×10–8、170.5×10–8、66.9×10–8、52.6×10–8 m3·kg–1。其中，工业区和交通区表土χlf明显高于农业区和居民区。道路灰尘χlf范围为175.3×10–8~3367×10–8 m3·kg–1，平均值为903.3×10–8 m3·kg–1（图 3）。不同功能区道路灰尘χlf由大到小依次为：工业区、农业区、交通区、居民区，平均分别为1407×10–8、717.5×10–8、715.8×10–8、378.8×10–8 m3·kg–1。其中，工业区道路灰尘χlf显著地高于其他各区（P < 0.05）。
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图 3 上海宝山区表土和道路灰尘磁化率（χlf）和频率磁化率（χfd%） Fig. 3 Magnetic susceptibility(χlf)and frequency-dependent susceptibility(χfd%)of the topsoils and road dust in Baoshan District, Shanghai, Southeast China |
频率磁化率（χfd%）可以指示风化成土过程形成的超细顺磁颗粒（SP）[14]。土壤或沉积物χfd% < 2%，可以认为基本不含有SP。研究区域工业区、交通区、居民区、农业区表土χfd%平均值分别为4.57%、14.70%、8.03%、14.74%（图 3）；13%的表土样品χfd% < 2%。相比之下，工业区、交通区、居民区、农业区道路灰尘χfd%平均值分别为0.83%、0.70%、1.67%、1.71%（图 3）。有88.4%的道路灰尘样品χfd% < 2%，表明道路灰尘几乎不含SP，人为成因的粗磁性颗粒是磁性主导。
2.2 城市表土与道路灰尘重金属含量研究区域表土Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr、Co、Mn和Fe的平均含量分别为27.53 mg·kg–1、146.8 mg·kg–1、51.92 mg·kg–1、0.29 mg·kg–1、30.26 mg·kg–1、83.65 mg·kg–1、9.93 mg·kg–1、610.1 mg·kg–1和35.10 g·kg–1。Zn､Pb､Cd的平均含量显著高于上海市土壤环境背景值[13]。道路灰尘Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr、Co、Mn和Fe的平均含量分别为93.32 mg·kg–1、352.7 mg·kg–1、246.2 mg·kg–1、0.64 mg·kg–1、46.30 mg·kg–1、235.5 mg·kg–1、11.58 mg·kg–1、875.0 mg·kg–1和56.95 g·kg–1，分别为表土平均值的3.4倍、2.4倍、4.7倍、2.2倍、1.5倍、2.8倍、1.2倍、1.4倍和1.6倍（表 1）。不同功能区表土重金属含量存在差异。其中，交通区表土Zn、Cd、Cr含量和PLI显著高于其他功能区表土（P < 0.05）。交通区表土位于上海外环高速公路附近，车流量大，又离工业核心区不远。但四个功能区表土PLI为1~2，均处于轻度污染水平。道路灰尘各类重金属元素的含量高于表土（表 1）。工业区道路灰尘Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr含量分别为相邻表土的4.4倍、3.6倍、2.8倍、2.3倍、1.8倍、3.4倍；交通区道路灰尘分别为相邻表土的2.9倍、1.0倍、2.9倍、1.2倍、1.4倍、2.6倍；居民区道路灰尘分别为相邻表土的2.3倍、1.6倍、6.1倍、2.0倍、1.5倍、2.6倍；农业区道路灰尘分别为相邻表土的3.4倍、2.8倍、7.7倍、3.8倍、1.3倍、2.1倍。表明道路灰尘源于城市环境大气降尘，更多地受人为释放污染颗粒影响，与城市表土性状有显著差别。
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表 1 上海宝山区不同功能区表土和道路灰尘重金属含量 Table 1 Heavy metal contents in the topsoils and road dust in the different functional areas of Baoshan District, Shanghai, Southeast China |
不同功能区道路灰尘重金属含量存在差异。工业区道路灰尘Zn含量显著高于其他各区（P < 0.05）；居民区灰尘Cd显著高于其他各区（P < 0.05）（表 1）。PLI值分析表明，农业区道路灰尘为轻度污染；其他各区道路灰尘均为中度污染。农业区工业分布和交通运输相对稀少，大气降尘中重金属污染物的含量也相对较低。
3 讨论 3.1 不同功能区表土和道路灰尘χlf的分异宝山区表土χlf显著增强，约有86.2%表土样品高于当地土壤背景磁性[14]。而且，不同功能区表土χlf有明显的功能区分异：交通区和工业区表土χlf大多显著高于农业区和居民区（图 3）。交通区表土取自上海外环高速公路边，交通流量很大。交通工具车身金属部件、刹车片的磨损和腐蚀、轮胎与路面的摩擦以及尾气排放，均会向周围环境释放铁磁性颗粒[15]。工业区核心是著名大型金属冶炼集团，周边还有诸多金属加工和制品企业以及两家燃煤发电厂。工业和燃煤释放是工业区表土磁性增强的主要原因[10]。相比之下，农业区和居民区远离工业核心区，受交通影响较小，土壤χlf也较小。
道路灰尘χlf远高于表土（图 3）：工业区、交通区、农业区和居民区道路灰尘的χlf分别为相应功能区表土的8.3倍、3.0倍、10.7倍、7.2倍。同时，不同功能区道路灰尘χlf也存在差异：工业区道路灰尘χlf显著高于其他三个功能区道路灰尘（P < 0.05）（图 3）。道路灰尘的高磁性，充分表明了人为成因铁磁性物质沉降正在对城市地表和城市土壤产生深刻影响。
不同功能区表土χfd%均显著高于道路灰尘（P < 0.05）（图 3）。表土χfd%平均为9.35%，仅有13%的样品χfd% < 2%。道路灰尘χfd%的平均值为1.10%，有88.4%的样品χfd% < 2%。充分表明研究区域表土的χlf虽普遍增高，受人为影响显著，但依然含有一定量的成土成因的SP；道路灰尘累积的磁性颗粒粒径较粗，几乎不含自然成土成因的SP，多为人为成因的粗磁性颗粒（MD或SD）。
3.2 城市表土和道路灰尘χlf与重金属含量间的相关关系研究区表土χlf与Cu、Zn、Cd、Ni、Cr、Mn、PLI呈极显著正相关（n=58；P < 0.01），与Pb、Fe呈显著正相关（n=58；P < 0.05）（表 2）。城市土壤磁性增强与重金属累积的密切关系有诸多报道：鞍山市土壤χlf、饱和等温剩磁（SIRM）与重金属（Fe、Pb、Zn、Cu和Cr）含量、PLI呈显著相关（P < 0.01），城市表土χlf、SIRM和PLI的空间分布与钢铁工业区的分布相关[3]。洛阳市土壤磁性参数与PLI具有显著相关性（P < 0.01），煤炭燃烧和交通排放是城市土壤中磁性组分的主要来源[4]。开封市土壤χlf与Zn、Cu、Cd、Pb、As、Cr、Ni存在显着的正相关（P < 0.01）[5]。
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表 2 上海宝山区表土和道路灰尘重金属含量与磁化率（χlf）相关关系 Table 2 Correlations between heavy metal content and magnetic susceptibility(χlf)in the topsoils and road dust in Baoshan District, Shanghai, Southeast China |
重金属污染元素可被吸附在人为释放的铁磁性颗粒表面上，或者以离子的形式进入磁铁矿/赤铁矿的晶格富集[4]，使得城市土壤的磁性强度能反映重金属元素的累积程度。
但是，不同功能区表土重金属含量与χlf相关程度存在差异：工业区表土χlf与Cu、Zn、Cd、Ni、Cr、Mn呈极显著正相关性（n=21；P < 0.01），与Pb、Fe呈显著正相关性（n=21；P < 0.05）；交通区表土χlf与Zn、Cd、Co、Mn、Fe具有极显著正相关性（n=12；P < 0.01），与Cu、Ni、Cr呈显著正相关性（n=12；P < 0.05）；居民区表土χlf与Zn、Pb、Cd具有极显著正相关性（n=14；P < 0.01），与Cu具有显著正相关性（n=14；P < 0.05）；农业区表土与各重金属元素含量均无显著相关性（P > 0.05）（表 2）。农业区表土受工业和交通污染相对较少，而且农业耕种过程还会降低土壤磁性[16]。这使得农业区表土χlf与重金属元素的关联性较弱，与前人的研究结果[17-18]相似。
与表土相应，道路灰尘χlf与Zn、Ni、Cr、Co、Mn、Fe含量呈极显著相关性（n=69；P < 0.01），与Cu呈显著相关性（n=69；P < 0.05）。而且，该相关性在不同功能区的道路灰尘间也有差异：工业区道路灰尘χlf与Pb、Cd、Ni、Cr、Co、Mn具有极显著正相关性（n=28；P < 0.01）；交通区道路灰尘χlf与Cu、Ni、Cr、Co、Mn具有极显著正相关性（n=69；P < 0.01），与Fe呈显著正相关性（n=17；P < 0.05）；居民区道路灰尘χlf与Cu、Cr、Fe具有显著极显著正相关性（n=17；P < 0.01），与Ni呈显著正相关性（n=69；P < 0.05）；但农业区道路灰尘χlf与各个重金属含量的相关性并不显著（P > 0.05）（表 2）。进一步表明工业区和交通区道路灰尘深受大气铁磁性颗粒沉降的影响；农业区道路灰尘，除了包含人为成因的铁磁性颗粒，可能还更多地受本地泥土上扬的影响，χlf与重金属含量的相关性较弱。
3.3 大气磁性颗粒沉降对城市土壤性状的影响城市道路灰尘源于城市大气颗粒物的干湿沉降，来源十分复杂，可分为自然来源和人为来源。自然来源包括大气环流夹带的远程黄土，也有部分为吹扬起来的本地泥土。人为来源多源于工业活动、交通运输、住宅和城市基础设施建设等过程[19]。本研究道路灰尘pH平均为8.55，有机质含量平均达78.82 g·kg–1，均高于邻近表土（图 2）。道路灰尘χlf的变化范围为175.3×10–8~3 367×10–8 m3·kg–1（图 3），远高于黄土高原黄土和长江流域下蜀黄土[20]。而且，工业区、交通区、农业区、居民区道路灰尘χlf平均含量分别为同功能区相邻表土的8.3倍、3.0倍、10.7倍、7.2倍。道路灰尘Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr的平均含量分别为同功能区相邻表土的3.3倍、2.3倍、4.9倍、2.3倍、1.5倍、2.8倍（表 1）。充分表明研究区域道路灰尘具有强磁性和高重金属含量特性，与自然降尘有显著差异，显然是受工业和交通颗粒物排放的影响。兰州市和上海市的大气降尘具有强磁性[21-22]。国内其他城市研究也显示大气降尘具有较高的重金属含量，且大气降尘的Cd、Cu、Hg、Pb主要来源于工业和煤炭燃烧，As和Cr主要来源于交通排放[23-25]。
不同功能区道路灰尘磁性与地球化学性状的差异，反映了城市大气颗粒物存在空间分异。这使得城市土壤的磁性通常表现出明显的空间分布规律，工业核心区和交通密集区表土磁性显著高于远离城市核心区域的农业区表土。前人[26]大量工作也证明了此观点。
城市道路灰尘的强磁性和重金属高含量特性，反映了城市大气颗粒物包含一定量的人为成因铁磁性颗粒成分；尤其是深受工业和交通影响的区域，大气颗粒物中人为释放的铁磁性颗粒含量更高。因此，城市大气颗粒物的长期、连续沉降，可能对城市土壤的理化性状、污染物累积产生深刻影响。城市土壤和工业土壤磁性和重金属含量的普遍增加，均与此有关。杭州钢铁厂附近表土χlf为农业土壤的10倍~25倍；其Cu、Zn、Cd、Pb含量明显高于杭州土壤背景值[27]。武汉工业区土壤磁性与重金属含量同步增加[6]。白银市工业表土χlf > 300×10–8 m3·kg–1，其值随着与冶炼厂距离的增加而减小[28]。因此，应加强城市大气人为磁性颗粒物沉降对城市土壤和周边农业土壤性状影响的研究。
4 结论上海宝山区道路灰尘呈碱性，pH高于相邻表土。道路灰尘有机质含量显著高于表土（P < 0.05），其中又以工业区道路灰尘有机质含量最高。宝山区86.2%表土样χlf高于当地背景磁性。与表土相邻的道路灰尘χlf增强更加显著，平均达903.3×10–8 m3·kg–1。道路灰尘重金属的累积量也远高于相邻表土。道路灰尘和表土χlf与多数重金属元素的含量呈显著相关性（P < 0.01或P < 0.05），但不同功能区χlf与重金属元素含量间的相关程度有差别，农业区这种相关性较弱。道路灰尘的特异性状表明城市大气颗粒物包含一定量的人为成因磁性颗粒。尤其是深受工业和交通影响的区域，这类磁性颗粒含量较高。人为成因磁性颗粒具有强磁性和高重金属含量，长期、连续的沉降已对城市土壤性状产生深刻影响。
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