2024, Vol. 61
2. 中国科学院新疆阜康荒漠生态系统国家野外科学观测研究站, 新疆阜康 831505;
3. 中国科学院大学, 北京 100049;
4. 中国农业科学院农业资源与农业区划研究所, 北京 100081
2. Fukang Station of Desert Ecology, Chinese Academy of Sciences, Fukang, Xinjiang 831505, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China
为应对全球变暖，中国宣布CO2排放力争在2030年前达到峰值，并努力争取在2060年前达成碳中和目标[1]。碳中和是指在计算CO2排放总量的基础上，通过对排放的CO2进行固定，实现零碳排放的目标[2]。当前，全球变暖是人类社会面临的重大挑战，而碳排放是引起全球变暖的主要原因[3]。土壤碳库是最大的陆地生态系统碳库，其细微的变化会对碳循环甚至全球气候产生巨大的影响[4]。土壤碳库由无机碳库和有机碳库构成，土壤无机碳库是干旱区土壤碳库的主要形式，一般较土壤有机碳库大2倍~5倍[5-6]。土壤无机碳（soil inorganic carbon，SIC）分为气、液、固三相，气相为CO2，液相包括H2CO3、HCO3–以及CO32–，固相主要是碳酸盐。在干旱区，土壤无机碳多以碳酸盐形式存在，近20%的无机碳具有动态性，对碳循环影响显著[7-8]。在全球碳循环研究中，土壤有机碳的作用倍受关注，而土壤无机碳的研究相对较少[9]，尤其是对于干旱区广泛、大量存储的土壤无机碳。
盐碱土包括盐土和碱土两大类[10-11]。其中碱土土壤胶体中含有较多的交换性Na+，土壤pH一般为8.5~11，常与盐相伴存在[11]。通常这类土壤结构差、生产力低下、土壤贫瘠，其主要的危害在于强碱性[11]。在碱土改良中，施用土壤改良剂是修复碱土的重要手段之一。脱硫石膏作为含钙的土壤改良剂具有降低碱土pH[12]、改善团粒结构[13]、增加微生物数量[14]、增加孔隙度[15]、减少溶解态磷流失[16]、提高作物产量等作用[17]。改良机理主要是离子交换反应，即利用石膏中的Ca2+置换出土壤胶体中的交换性Na+，使交换性Na+从土壤胶体转入土壤溶液[18]，进而随灌溉水渗入地下或由排水渠排走[19]，以减轻土壤碱害。因此脱硫石膏改良碱土不仅改善了土壤的碱性，而且增加了土壤中的外来钙源[20]。Ca2+是土壤碳酸盐形成的原料[21]，Ca2+会与含碳的阴离子（CO32–、HCO3–）反应生成CaCO3，对CO2进行吸收与固定，从而在碱土改良中具有无机固碳作用[22]。然而以往研究中人们多关注碱土改良效果，涉及脱硫石膏在碱土改良中的无机固碳作用的研究则较少。
盐碱土在我国广泛分布，总面积约为3 690万hm2 [23]。盐碱土是潜在的耕地资源，对于我国农业发展和粮食安全至关重要[24]。本研究以脱硫石膏为钙源物进行碱土改良，在探究土壤碱性改善效果的同时，试图从碳循环角度揭示土壤改良中的无机固碳作用并量化固碳数量。旨在为以脱硫石膏为代表的钙源物改良碱土的土壤改良效果和固碳效益提供科学的依据和参考。
1 材料与方法 1.1 研究区概况试验区位于新疆阜康荒漠生态系统国家野外科学观测研究站北部的自然荒漠区（44°17′N，87°56′E），地处准噶尔盆地南缘，天山山脉中段东部，博格达峰北麓。该区域地形北低南高，由东南向西北倾斜，地貌由北向南依次为平原和山地，呈现明显的景观分异。海拔范围在440~710 m。主要分布的土壤类型有：盐碱土、灰漠土、灌耕土等。气候属于典型的欧亚大陆温带荒漠气候，夏季炎热干燥，冬季漫长寒冷，降水量少（年均降水量仅为152 mm）。年均气温为6.9℃，气温变化范围-41.6~42.6℃，年均无霜期约为170 d，年均日照时数约为2 533 h。
1.2 试验设计在荒漠区内地势平坦的区域选择一个5 m×10 m的样地，内部划分出80 cm×80 cm的小区20个，小区四周放置60 cm深的防水塑料，以防止灌溉过程中的相互影响，并且每个小区之间设置有20 cm的隔离带。脱硫石膏施用量依据土壤Na+与Mg2+的交换量，即脱硫石膏理论施用量[12]=1/2交换性Na+ +交换性Mg2+ + Na2CO3 + 1/2 NaHCO3 + MgCO3 + Mg（HCO3）2，计算出脱硫石膏理论施用量为21.78 t∙hm–2，在理论施用量两侧各设置两个梯度，加上空白对照，由此设计0、10、20、30、40 t∙hm–2共5个处理水平。每个处理设置4个试验小区，其中3个小区用于土壤剖面取样，1个小区用于土壤容重取样。为了防止土壤剖面取样对后期试验结果的影响，当土壤剖面取样结束后，用容重取样小区的土壤进行分层回填处理。实施土壤改良时，先将0~20 cm表土翻松，再将脱硫石膏按试验设计施用量进行均匀施撒，使脱硫石膏与0~20 cm土层的土壤充分混合，最后将土地整平。土壤改良深度为20 cm[25]。脱硫石膏初始时施用1次后不再施入，灌溉水量依据盐碱土改良灌溉标准1 800 m3∙hm–2进行灌溉[12]。试验处理从秋季9月开始至10月结束。待改良土壤为荒漠碱土，理化性质如表 1所示。脱硫石膏样品来源为乌鲁木齐市电厂煤烟气脱硫副产品，主要成分为CaSO4·2H2O（CaSO4占含量的84%）。施用脱硫石膏改良碱土，改良后0~3d为土壤化学反应的活跃期[21]。改良后第15天，土壤改良基本完成[12]。为了进一步探究脱硫石膏在改良碱土背景下的无机固碳作用，将观测期延长至46天。在试验处理后的第3、6、10、15、23、32和46天共7次用土钻“S”型采样，钻取小区内1 m剖面的分层土壤样品，土壤取样的纵向剖面深度分别为0~20、20~40、40~60、60~80、80~100 cm。土壤容重取样选取在土壤相对稳定的试验末期进行，采样方法为环刀法[13]。气象数据来自设置在试验样地的田间小气候自动观测仪，该观测仪可自动监测并记录日均风速、温度和湿度等常规气象数据。
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表 1 碱土理化性质 Table 1 Physical and chemical properties of alkaline soil |
将土壤样品带回实验室，去除杂物，自然风干，磨碎，过2 mm筛后，进行理化分析。土壤理化性质测试方法参照《土壤农业化学分析方法》[26]。土壤测试项目包括：pH、电导率、土壤无机碳、土壤容重、土壤含水量（soil water content，SWC）、可溶性盐分离子（K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Cl–、SO42–、CO32–、HCO3–）。
土壤无机碳密度（soil inorganic carbon density，SICD）是单位面积内一定深度的土层土壤无机碳储量的反映，由SIC计算得出，计算方法为[27]：
| $ {\text{SICD}} = \sum\limits_{i = 1}^n {{\text{SI}}{{\text{C}}_i} \times {D_i} \times {H_i}/100} $ | (1) |
式中，SICD为土壤无机碳密度，kg∙m–2；n为土壤剖面层数；SICi为第i层土壤无机碳含量，g∙kg–1；Di为第i层土壤容重，g∙cm–3；Hi为第i层土壤厚度，cm。
土壤盐分含量根据研究区土壤盐分与电导率的关系公式换算得到[28]：
| $ S = 0.2711 × \text{EC}_{1︰5}^{2} + 4.6804 × \text{EC}_{1︰5 } （2） $ | (2) |
式中，S为土壤盐分，g∙kg–1；EC1︰5为土水比1︰5的土壤浸提液电导率，mS∙cm–1。
1.4 数据处理采用Excel 2010进行数据整理与处理，Origin 2017进行点线图绘制，SPSS 23进行单因素方差分析（one-way ANOVA）、最小显著差检验（least significance difference，LSD）、皮尔逊相关性分析，Canoco 5进行冗余分析（redundancy analysis，RDA）。
2 结果 2.1 土壤剖面理化性质的变化施用脱硫石膏改良碱土，在改良后0~3 d内土壤理化性质即发生了改变（图 1）。从pH来看，0~100 cm土壤剖面pH最低值出现在0~20 cm改良土层，说明土壤改良能有效降低pH。在与改良土层相邻的20~40 cm土层，pH高于0~20 cm改良土层，这可能是因为脱硫石膏中和了改良土层土壤中的碱。不同土层的盐分含量存在不同，0~20 cm改良土层的盐分略高于20~40 cm土层，说明脱硫石膏的施用会增加改良土层盐分含量。SIC含量和SICD的分布与pH相反，在0~40 cm土层较高，说明土壤无机碳主要聚积于土壤表层。
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注：字母为最小显著差检验（LSD法）的结果，不同字母表示同一土层不同脱硫石膏施用量之间差异显著（P < 0.05）。 Note: The letters are the results of the least significance difference test (LSD), different letters indicated the significant difference between different amounts of desulfurized gypsum applied in the same soil layer(P < 0.05). 图 1 改良后第3天0~100 cm剖面土壤理化性质的变化 Fig. 1 Changes of soil physical and chemical properties in 0~100 cm profile on the third day after improvement |
施用脱硫石膏能显著降低土壤pH，同时增加土壤盐分、SIC含量和SICD（图 2）。对于改善土壤碱性而言，0~20 cm改良土层随着脱硫石膏施用量的增加pH显著降低，均低于0 t∙hm–2时的9.90。施用量为30 t∙hm–2时的pH最低，为8.24。施用脱硫石膏会增加土壤盐分，各处理梯度的土壤盐分均高于0 t∙hm–2时的1.3 g∙kg–1。SIC含量与SICD随着脱硫石膏的施用量增大而显著增大。脱硫石膏施用量为40 t∙hm–2时SIC含量与SICD最高，SIC含量为7.10 g∙kg–1，SICD为2.19 kg∙m–2，此时固碳效果最好。这主要是由于脱硫石膏施用量的增加，直接增加了土壤中Ca2+的含量，间接促进SIC含量和SICD的增加。在碱土改良中降低土壤pH是首要目标，同时综合考虑盐分增加量、脱硫石膏用量和固碳数量，因此脱硫石膏最佳施用量为30 t∙hm–2。
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图 2 改良后第3天改良土层土壤理化性质与脱硫石膏施用量的关系 Fig. 2 Relationship between physical and chemical properties of soil and amount of desulfurized gypsum in improved soil layer on the third day after improvement |
不同脱硫石膏施用量下，0~20 cm改良土层的理化性质随时间在不断变化（图 3）。施用脱硫石膏后，平均pH均低于对照组（9.77），而平均土壤盐分均高于对照组（1.7 g∙kg–1）。当施用量为10~40 t∙hm–2时，平均pH分别为8.95、8.60、8.47和8.40，平均土壤盐分分别为2.7、3.2、4.9和6.3 g∙kg–1。其中施用量40 t∙hm–2时的平均土壤盐分超过5 g∙kg–1（对应电导率为1 mS∙cm–1），因此脱硫石膏施用过量可能会不利于作物生长[29-30]。虽然过程中曲线存在“交叉”的现象，但总体来看脱硫石膏施用量越大，土壤pH越低，盐分越高。此外，脱硫石膏也会增加SIC含量与SICD。随脱硫石膏施用量的增大，平均SIC含量由6.14 g∙kg–1最高增加到7.07 g∙kg–1，平均SICD由1.89 kg∙m–2最高增加到2.18 kg∙m–2。因此，施用脱硫石膏对于SIC含量和SICD的增加具有促进作用，存在阶段性的数值变化。
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图 3 改良后0~46天改良土层土壤理化性质的变化情况 Fig. 3 Changes in physical and chemical properties of soil in improved soil layer in 0 ~ 46 days after improvement |
为了能定量地比较不同脱硫石膏施用量对土壤理化性质的影响，对各时期数据用独立样本t检验进行分析。分析结果表明不同脱硫石膏施用量均能显著降低土壤pH（P < 0.05），且仅在施用量为30~40 t∙hm–2时能显著提高土壤盐分、SIC含量和SICD（P < 0.05）。在最佳施用量30 t∙hm–2下，土壤pH显著降低1.30个单位，土壤盐分显著升高2.40 g∙kg–1，SIC含量和SICD分别显著增加0.93 g∙kg–1和0.29 kg∙m–2（P < 0.05）。
2.4 脱硫石膏施用量与土壤理化性质的关系脱硫石膏施用量与土壤理化性质间存在显著相关关系（P < 0.05）（表 2）。其中，脱硫石膏施用量与pH、CO32–、HCO3–和Na+呈显著负相关（P < 0.05），与SIC、SO42–和Ca2+呈显著正相关（P < 0.05）。脱硫石膏施用量和土壤中可溶性离子含量的相关性能很好地揭示土壤内部发生的化学反应。脱硫石膏中的CaSO4在土壤中溶解生成Ca2+和SO42–，导致Ca2+和SO42–增加，增加的Ca2+会与CO32–、HCO3–反应生成CaCO3沉淀，导致CO32–、HCO3–减少。此外，Ca2+会置换土壤胶体中的Na+，被置换的Na+随灌溉水进入土体下层，导致Na+减少。脱硫石膏中只含有微量的Cl–、Mg2+和K+，故脱硫石膏施入土壤后Cl–、Mg2+和K+的含量变化较小，相关性未能达到显著水平（P > 0.05）。
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表 2 脱硫石膏施用量与土壤理化性质的相关性 Table 2 Correlation of the application amount of desulfurized gypsum, soil physical and chemical properties |
冗余分析结果表明气候因子对SIC含量和SICD存在影响（图 4）。相对湿度、降水量、温度、太阳总辐射和风速对SIC含量和SICD总体变化的解释率分别为34.2%、22.3%、17.3%、16.9%和9.3%，共为100%。前2个轴的解释率累积达到91.47%，说明前两个轴可以很好地解释SIC含量、SICD与气候因子之间的相关关系。在气候因子对土壤无机碳具体的影响上，相对湿度和降水的增大会抑制SIC含量和SICD增加，不利于土壤无机固碳，而温度、太阳总辐射和风速的增大则会促进SIC含量和SICD增加，有利于土壤无机固碳。
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注：响应变量用蓝色实心箭头表示，解释变量用红色空心箭头表示；响应变量命名中的数字代表对应的脱硫石膏施用量。 Note: The response variable is represented by a blue solid arrow, and the explanatory variable is represented by a red hollow arrow; the number in the response variable naming represents the corresponding amount of desulfurized gypsum. 图 4 土壤无机碳和气候因子的冗余分析 Fig. 4 Redundancy analysis of SIC and meteorological factors |
脱硫石膏（钙源物）改良碱土对CO2的固定属于次生碳酸盐形成的过程（图 5），通常包括以下四个阶段[18，22，31-32]：（1）CO2固定为含碳的阴离子阶段：由于土壤空气中的CO2浓度较高[11]，土壤空气中的CO2与土壤溶液反应生成H2CO3，水解后生成含碳的阴离子（HCO3–和CO32–）。（2）CaSO4溶解生成Ca2+阶段：CaSO4进入土壤后部分溶解，溶解后生成Ca2+和SO42–，其中一部分生成的Ca2+将会从土壤胶体里置换出Na+。（3）含碳的阴离子与Ca2+反应阶段：含碳的阴离子（HCO3–和CO32–）与Ca2+发生反应生成CaCO3。（4）CaCO3向下迁移沉积阶段：自然状态下土体上层的CaCO3会部分转化为Ca（HCO3）2，由于Ca（HCO3）2的溶解性较大，在降水、灌溉等情况下，可随水流淋溶至土体下层。因此，在经历这四个阶段后，CO2最终与Ca2+结合生成CaCO3并随下渗水流向土体下层迁移沉积，增大了土壤无机碳库。
根据土壤碳的更新时间，可将碳库分为土体上层由动植物残体等较易分解的有机质组成的“快”碳库，以及土体下层由碳酸盐沉积物和难分解的腐殖质复合物组成的“慢”碳库[32]。对14C同位素进行测定发现，“快”碳库中的无机碳更新时间小于1 800年，而“慢”碳库中的无机碳更新时间大于15 000年，两者更新时间相差一个数量级[7]。普遍认为，只有更新时间长的“慢”碳库才具有固碳的意义[32]。本试验通过施用脱硫石膏，使CO2以碳酸盐的形式在下层土壤中沉积，形式上属于“慢”碳库，这显然是土壤碳汇。
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图 5 碱土改良的无机固碳过程 Fig. 5 Inorganic carbon sequestration process in alkaline soil improvement |
施用脱硫石膏对土壤无机固碳可能存在着正反两种作用，两种作用共同存在、相互制约。正作用：施用脱硫石膏会不断产生Ca2+，消耗土壤中的CO32–、HCO3–生成CaCO3，从而促进土壤CO2甚至是土壤表面大气中CO2向HCO3–转化并进一步固定为CaCO3[33]。固定CO2的潜力取决于土壤中非碳酸盐形态的二价阳离子（主要是Ca2+和Mg2+）的数量[34]。此外，土壤中Ca2+含量的升高和更适宜的pH会激发土壤微生物的活性，提高土壤有机碳（soil organic carbon，SOC）的矿化速率，促进SIC的生成[31，35]。反作用：脱硫石膏溶解产生的Ca2+通过离子键桥等作用保护了SOC，会降低SOC的矿化速率[27]。此外，新生成的CaCO3能改善土壤团聚体结构，增强团聚体对SOC的包藏作用和吸附作用，也会降低SOC的矿化速率，最终减少SIC的生成[36]。
0~3d内各脱硫石膏施用量下SCID均有增加，说明短期内脱硫石膏可参与反应将CO2固定，从而增加改良层土壤的无机碳储量。随着脱硫石膏施用量的增加，SICD总体呈增加趋势。这是因为脱硫石膏越多则可供参与反应的Ca2+就越多，Ca2+的数量一定程度上主导着SIC的生成量。因此，当施用量为40 t∙hm–2时，SICD增加最多，达0.40 kg∙m–2。而最佳施用量30 t∙hm–2时，SICD增加量仅为0.33 kg∙m–2（即CO2固定量为1.21 kg∙m–2）。因此施用脱硫石膏在0~3 d内就可以增加土壤无机碳储量。施用量为0~40 t∙hm–2时，固碳量随施用量的增加而增加。
0~46 d内，SICD增加量随脱硫石膏施用量增加而增加的趋势没有改变。然而，当施用量为10 t∙hm–2时，SICD较未施用脱硫石膏时更低。说明在更长的时间段内，少量的脱硫石膏施用反而会使土壤无机碳储量下降。此外，本研究观察到总体上0~46 d内SICD的增加量小于0~3 d内的SICD增加量。这可能是由于施用脱硫石膏对土壤无机固碳的反作用存在滞后性，随着改良时间的延长，反作用逐渐增强，甚至超过正作用（如施用量为10 t∙hm–2时）。此外，降水对无机碳的淋溶也可能是重要的原因之一[32]，导致一部分土壤无机碳随水进入了土体下层，这与土壤剖面无机碳的分布结果相一致（图 1）。对比各施用量发现，0~46 d内施用量为30 t∙hm–2时，SICD的增加量最大，达0.29 kg∙m–2（即CO2固定量为1.06 kg∙m–2）。因此，通过区分改良后0~3 d和0~46 d内的SICD变化，能够很好地将SICD变化过程的特征进行量化。从而有助于认识不同阶段下，脱硫石膏在碱土改良中的无机固碳作用和数量特征。
本研究结果表明施用脱硫石膏促进了SIC的积累[37]。然而在干旱半干旱地区，并不是所有途径的SIC积累均能成为碳汇[37]。已有的原生碳酸盐溶解产生的Ca2+和HCO3–作为次生碳酸盐重新沉淀，这一过程不会固定大气中的CO2。而只有外源性的Ca2+生成CaCO3才会固定大气中的CO2。但在自然状态下，外源性的Ca2+产生的SIC积累作用十分微弱。Schlesinger[38]在加利福尼亚的莫哈韦沙漠观测到1 m土壤剖面每年仅有1.0~3.5 g∙m–2的SIC积累。Laudicina等[39]通过同位素测量估算出意大利西西里岛1 m土壤剖面每年SIC积累仅为2.5 g∙m–2。施用脱硫石膏改良碱土所形成的SIC远大于自然状态下的积累（图 6）。这是因为自然状态下形成SIC的外源Ca2+主要来自于大气的干湿沉降[37]，然而Ca2+的沉降量很低（乌鲁木齐每年约为3 mg∙m–2）。相反，施用脱硫石膏一次性能向土壤中带入超过600 g∙m–2的Ca2+（按施用量30 t∙hm–2计），这可能形成巨大的土壤碳汇。
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注：0~3 d增加量和0~46 d增加量分别为0~3 d和0~46 d各处理组和对照组SICD的差值。 Note: The increase in 0~3 d and 0~46 d were the difference in SICD between the treatment group and the control group in 0~3 d and 0~46 d, respectively. 图 6 不同脱硫石膏施用量下改良土层SICD的增加量 Fig. 6 Increase of SICD under different application amounts of desulfurized gypsum in the improved soil layer |
本文以新疆三工河流域为研究区，采用经典统计学方法，探究不同时间、不同脱硫石膏施用量下土壤无机碳（SIC）和土壤无机碳密度（SICD）的变化，从而研究脱硫石膏在碱土改良中的无机固碳作用。得到主要结果如下：（1）施用脱硫石膏能显著降低pH，增加盐分、SIC含量和SICD（P < 0.05）。脱硫石膏最佳施用量为30 t∙hm–2，此时土壤碱性改良效果最佳（pH最低达8.24）。在最佳施用量30 t∙hm–2下相较对照组，改良后0~46d，改良土层pH降低1.30个单位，土壤盐分提高2.40 g∙kg–1，SIC增加0.93 g∙kg–1，SICD增加0.29 kg∙m–2，即CO2固定量为1.06 kg∙m–2。（2）脱硫石膏施用量与pH、CO32–、HCO3–和Na+呈显著负相关（P < 0.05），与SIC、SO42–和Ca2+呈显著正相关（P < 0.05）。（3）气候因子对土壤无机固碳存在影响，增大相对湿度和降水量会抑制SIC含量和SICD的增加，而增大风速、温度和太阳总辐射则具有促进作用。从干旱区土壤碳循环的视角，施用脱硫石膏进行碱土改良能显著降低碱土的pH，且过程中具有显著的无机固碳作用。
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