土壤是支撑粮食安全与生态文明的重要自然资源之一，为人类社会提供了食物供应、水分调节、生态碳汇以及生态多样性维持等诸多生态系统服务。然而随着经济社会的快速发展，能源消耗、工业化生产以及持续的农业化学品投入等活动导致了严重的土壤污染问题^[1]。汞(Hg)、砷(As)、镉(Cd)、铬(Cr)、铅(Pb)等重金属由于其持久性、高毒性和难降解性，可通过食物链富集严重危害人类健康和生态环境，已成为土壤污染优先控制的重点监管对象^[2-3]。尤其是党的十八大以来，习近平总书记也多次作出重要指示、批示，强调了强化土壤污染管控和修复及有效防范风险的必要性、迫切性和重要性。从我国土壤污染防治历程而言，“十三五”期间仍处于起步阶段，主要是开展土壤污染调查、摸清底数和研发治理修复技术等基础夯实工作。“十四五”时期我国土壤生态环境保护形势依然严峻，污染场地数量庞大与管控资源短缺、修复费用高昂与高风险场地亟待修复矛盾突出，对土壤的精细化管理和可持续利用提出了更为紧迫的现实需求^[4]。由于现阶段尚不具备对全国尺度上土壤环境进行污染预防、全面治理的经济实力，如何精准识别高污染风险区进行优先管控，对于实现有限资源的优化配置和国土空间可持续调控意义重大，也是“十四五”时期深入贯彻《中华人民共和国土壤污染防治法》“分类分区分阶段管理”新标的和积极推进国家生态文明建设的重要需求导向。

目前，污染土壤风险区划研究主要服务于场地尺度的分区修复和区域尺度的优先管控决策，采用地质积累指数^[5-6]、潜在生态风险指数^[7-8]、健康风险评估^[9-10]、机器学习^[11-13]等方法对土壤污染特性、理化特征、受体特征等指标进行定量评价，划分污染风险等级，为风险预警和精准防治提供理论依据。其中，以美国基于风险的矫正行动模型(RBCA)、英国污染场地暴露评估模型(CLEA)、荷兰污染土壤模型(CSOIL)和美国危害排序系统(HRS)、加拿大污染场地国家分类系统(NCCME)分别为污染场地风险评价和分类机制的典型代表^[14]，经借鉴，我国也相继发布了适合中国污染场地管理实际情况的污染场地健康与环境风险评估软件(HERA)和关闭搬迁/在产企业地块的风险筛查与风险分级技术规定。由于土壤中重金属环境行为复杂，并且受土壤理化性质、土地利用类型、工业排放强度等多个因素影响，指标和评价方法的选取、定性指标的赋值、模型参数的设置等环节均会导致土壤重金属污染风险评价的高度不确定性^[15-16]。因此，本研究基于土壤重金属输入–输出过程和风险敏感受体空间分布特征确定当前及未来风险水平关键影响指标，通过解析“源–径–汇”关系量化并划分区域风险等级，识别土壤重金属污染防治重点关注的高风险区域，一方面，选取的区划指标能同时反映土壤重金属污染现状(静态风险)和未来风险胁迫概率(动态风险)；另一方面，指标全面量化能在很大程度上避免主观经验的认知偏颇，理论上能有效提高机理模型的结果准确性。

基于上述分析，本研究以浙江省宁波市某典型工业集聚区为研究对象，明确了土壤重金属(Cr、铜(Cu)、As、Cd、Pb、镍(Ni)、锑(Sb)和Hg)的空间分布特征，并利用正定矩阵因子分析(PMF)模型确定土壤重金属的主要污染源和源贡献率，结合构建的风险空间区划模型进行源–径–汇风险指标的定量解析，最后利用自然断点法完成风险分类和基于ArcGIS的风险地图制作，预测土壤重金属污染的潜在高风险区域，提出不同风险等级下相应的土壤污染防治策略。

1 材料与方法 1.1 研究区域

浙江省宁波市某工业集聚区位于中国长江三角洲南冀，中心坐标为29.99^°N、121.6^°E(图 1)，幅员面积246 km²，2021年常住人口约为511万。土地利用类型以耕地、林地和建设用地为主，分别占全区总面积的28%、16%和40%。其中耕地主要集中连片分布在中部和北部平坦地区；林地主要分布在西北部地势起伏较大区域；居民区、交通水利设施、工业企业等建设用地主要分布在地势平缓的中南部地区。土壤以低pH红壤和水稻土为主，含红壤、潮土、盐土、水稻土共4个土类，11个亚类，21个土属，26个土种。作为宁波市重要的工业集聚区，该区拥有包括石化经济技术开发区、金属园区、机电工业园区等多个工业园区共70多家在产企业工厂，企业类型涉及石化、冶金、制革、机械及化工等多个重点污染关注行业，2021年工业总产值突破3 000亿元。经济发展带来巨大效益的同时，由于存在生产历史悠久、规划布局不合理、土壤污染防治法制意识薄弱等问题，也产生了严重的土壤污染隐患，亟待采取土壤污染防治措施。

1.2 样品采集与分析

本次样品采集于2021年11月开展，按照1 km×1 km对采样区域进行均匀布点，共设置土壤采样点位126个，采样过程中不具备采样条件的点位(如水泥硬化地表)根据周边环境动态调整，实际采样点分布如图 1所示。每个样点按照五点取样法采取0~20 cm表层土壤，按照四分法均匀混合缩分后装袋、编号、储存。采样同时对样点周边工矿企业、住宅小区、环境敏感点等情况开展了环境调查。土壤样品经自然风干，去除碎片、砾石、植物根系等杂物后，研磨过100目网筛，采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS，NexION 300X，Perkin Elmer，美国)测定Cr、Cu、Cd、Pb、Ni和Sb，采用原子荧光光谱法(AFS-8500，北京海光)测定As和Hg。为保证实验的准确度和精密度，所有样品进行2次平行测量，所用试剂均为优级纯，水均为超纯水。采用国家土壤一级标准物质(GBW-07404)进行质量控制与保证，所有批次重金属的相对标准偏差均小于5%，回收率为90%~110%。

1.3 数据来源与处理

本研究涉及数据类型多样，其中人口指标数据来源于全国行政区划信息查询平台(http://xzqh.mca.gov.cn/map)，利用ArcGIS中Zonal Statistics as Table分区统计工具计算区划范围内人口密度；社会敏感目标(包括医疗卫生用地数量、中小学数量、社会福利数量)指标基于高德开放平台(https://lbs.amap.com/)进行信息点(POI)数据爬取；生态功能区指标根据该区分区国土空间总体规划(2021- 2035年)确定其空间分布情况；土地利用类型数据来源于武汉大学遥感学院提供的30 m×30 m中国土地覆被数据集(CLCD)，通过裁剪、重采样、重分类等数据处理制作研究区域土地利用类型图；重金属浓度数据经具有认定资质的实验室检测获取，然后通过ArcGIS克里格插值进行空间分布表征；风向、降雨等气象数据于国家气象科学数据中心(CMA：http://data.cma.cn/)下载；地形数据基于地理空间数据云90 m×90 m的数字高程模型(DEM)(http://www.gscloud.cn/)经镶嵌拼接、裁剪等数据处理后获取；路网数据通过公开地图(OSM：(https://www.openstreetmap.org)的格式转换和裁剪获得研究区域路网矢量数据图层(shp)。

1.4 空间区划技术体系

如图 2所示，重金属污染风险空间区划技术体系包括指标选取、指标量化和空间表征三个主要步骤。其中，区划指标从污染现状、潜在污染风险和受体脆弱性三个方面表示，指标量化和空间表征方法采用源解析模型、污染物输入–输出通量计算方法和ArcGIS空间分析技术等多元手段实现。

1.4.1 风险区划指标在传统风险区划研究以土

壤污染现状为主的基础上，进一步考虑周边风险受体脆弱性及场地周边在产企业造成的潜在风险威胁，设置受体脆弱性、污染现状和潜在污染风险3个一级指标共9个二级指标进行土壤重金属污染风险的量化表达，通过克里格空间插值及ArcGIS图层叠加实现1 km×1 km高分辨率风险地图可视化展示。各指标定义及量化方法如表 1所示。

1.4.2 污染源解析方法

污染源解析是指通过一系列实测数据和数学计算方法，定性地识别污染物的来源，定量地计算各个来源的贡献率^[17]。结合已有土壤重金属检测数据，受体模型满足本研究数据需求，又进一步考虑到PMF模型具有元素源贡献值非负、能使用数据的标准偏差加以优化、在土壤污染源解析方面已验证可行等优势^[18-19]，因此本研究采用PMF模型(EPA PMF 5.0)进行区域特征污染物来源的识别分析，具体计算方法^[17]如下：

${X_{ij}} = \sum\limits_{k = {\text{1}}}^p {{G_{ik}}{F_{kj}} + {E_{ij}}}$

(1)

式中，X_ij表示第i个样品的第j个元素的浓度，mg·kg^–1；G_ik表示第k个污染源对第i个样品的贡献率，%；F_kj表示第k个污染源中第j个元素的浓度，mg·kg^–1；E_ij表示残差矩阵。通过多次迭代计算，使得目标函数Q最小化，Q的计算公式如下：

$\begin{gathered} Q = \sum\nolimits_{i = {\text{1}}}^n {\sum\nolimits_{j = {\text{1}}}^m {{{\left( {\frac{{{X_{ij}} - \sum\nolimits_{k = {\text{1}}}^p {{G_{ik}}{F_{kj}}} }}{{{U_{ij}}}}} \right)}^{\text{2}}}} } = \hfill \\ {\text{ }}\sum\nolimits_{i = {\text{1}}}^n {\sum\nolimits_{j = {\text{1}}}^m {{{\left( {\frac{{{E_{ij}}}}{{{U_{ij}}}}} \right)}^{\text{2}}}} } \hfill \\ \end{gathered}$

(2)

式中，U_ij表示第i个样品的第j个元素的不确定度。根据美国环境保护署(USEPA)指南，不确定度的计算公式如下：

$\text{ }{U}_{ij}=\sqrt{{\left(\sigma \times {X}_{ij}\right)}^{\text{2}}+{\left(\text{MDL}\times \text{0}\text{.5}\right)}^{\text{2}}}\text{，}{X}_{ij} > \text{MDL}$

(3)

${U_{ij}} = \frac{{\text{5}}}{{\text{6}}} \times {\text{MDL}},{X_{ij}}{\text{ }} \leqslant {\text{MDL}}$

(4)

式中，σ表示误差分数；MDL为误差检出限，mg·kg^–1。

1.4.3 污染负荷指数

根据质量平衡理论，土壤污染负荷由污染物输入和输出通量共同决定，但由于污染累积过程的复杂性导致污染物的输入量和输出量均难以准确量化，进而风险识别不确定性较大。对此，本研究通过污染输入概率和污染损失速率来进行土壤中重金属污染负荷的强度表征，将研究区域划分为1 km×1 km网格对象，定点评估每个网格中的土壤潜在污染累积风险，污染负荷指数越大说明土壤潜在污染风险越大，反之越小。污染负荷指数定义为：

${\text{PL}}{{\text{I}}_{mj}} = \sum\limits_{i = 1}^n {{\omega _{i,j}}{r_{i,j}} - {k_j}}$

(5)

式中，PLI_mj表示第j个网格中第m种污染物的污染负荷归一化数值；ω_i，j表示第j个网格中第i个污染源的贡献率(%)，根据PMF源解析结果判定；r_i，j 表示第j个网格中第i个污染源的空间分配因子；k_j 表示第j个网格中污染物损失速率，考虑到不同重金属的离子有效性和水溶出率不同，对Johnes面源污染负荷输出系数改进后可用来估算重金属的损失速率^[20]，计算方法如下：

${k}_{j}=\alpha +\frac{(1-\alpha )\times B\times 0.01}{\rho \times \text{Dep}}$

(6)

式中，α表示某一类重金属的水溶出率，%；B为研究区域土壤侵蚀模数，t·hm^–2·a^–1，常采用土壤流失模型(RUSLE)估算^[21]；ρ表示土壤容重，g·cm^–3；Dep表示表层土壤厚度(cm)，本研究中取值为20。

污染输入概率(r_i，j)根据各污染源的空间分布格局进行模拟预测。对于农业排放源，生物质燃烧源中的秸秆露天燃烧、非道路移动源的农用机械以及农业源中的化肥施用、农药使用等农用活动的污染排放主要发生在耕地，因此采用耕地面积表征农业污染源空间分配因子；对于交通排放源，通常用道路长度、路网密度和车流量等指标估算线源污染排放量，本研究采用道路长度表征交通污染源空间分配因子；对于工业排放源，由于生产活动排放的污染物一般通过大气运输沉积于点源周边表层土壤，沉降半径和沉积量很大程度上取决于当地气象条件，污染物更容易在高风强方向上靠近工业源的土壤累积达到浓度峰值^[22]。结合工业源污染物排放的大气沉降特征及污染影响半径，本研究参考董士伟等^[22]的方法，采用污染系数和污染半径表征区域工业源对不同土壤点位的大气沉降污染风险，即工业污染源空间分配因子。污染系数(P_i)和污染半径(R_i)计算方法分别为：

${P_i} = \frac{{{A_i}}}{{{{\bar V}_i}}} = \frac{{{K_i}}}{{\sum\limits_{i = 1}^9 {{K_i} + C} }} \div \frac{{\sum\limits_{x = 1}^{{A_i}} {{V_{ix}}} }}{{{K_i}}}$

(7)

式中，P_i表示第i个方向的污染系数；A_i表示第i个方向的风频，i=1~9；${\overline V _{\text{i}}}$表示第i方向的平均风速，m·s^–1；K_i表示第i个风向所观察到的风频频次；C表示观察到的静风频次；V_ix表示观察到的第i方向的风速，m·s^–1。

${R_i} = {R_{{\text{max}}}} \times \frac{{{P_i}}}{{{P_{{\text{max}}}}}}$

(8)

式中，R_i表示第i个方向的污染半径，m；R_max为《农用地土壤污染状况详查点位布设技术规定》^[23]中规定的各行业大气沉降最大污染半径，m；P_max为各风向上最大扩散系数。

1.4.4 风险区划模型

土壤污染风险是一个动态变化过程，除与土壤污染现状有关外，还受周边潜在污染源排放影响，因此本研究基于当前土壤重金属浓度值，同时考虑污染静态分布和动态累积趋势构建“静态–动态”风险交互模型，预测当前土壤环境质量保持现有排放强度和敏感受体情景下土壤污染风险的空间分布特征。计算公式如下：

${\text{IRC}}_{j}={\text{VI}}_{j}\times {\displaystyle \sum _{m=1}^{8}({\text{Han}}_{m}\times {\text{IRC}}_{mj})}$

(9)

式中，IRC_j为研究区第j个网格中土壤重金属污染的综合风险系数；VI_j表示第j个网格的风险受体脆弱性；Han_m表示第m种污染物的毒性系数归一化值，8种重金属毒性系数分别为Cd：30、Hg：40、As：10、Pb：5、Cr：2、Cu：5、Ni：5和Sb：7 ^[24-25]；IRC_mj为第j个网格第m种污染物的污染强度。VI_j和IRC_mj计算公式如下：

${\text{V}}{{\text{I}}_j} = \sum\limits_{i = 1}^4 {{w_i}{x_{ij}}}$

(10)

${\text{IR}}{{\text{C}}_m}_j = {\omega _{st}} \times {C_{mj}} + {\omega _{dy}} \times {\text{PL}}{{\text{I}}_{mj}}$

(11)

式中，w_i表示第i个风险受体的脆弱性，本研究中敏感受体包括人群、社会敏感目标、生态功能区和耕地4类，假设脆弱性相同均为25%；x_ij为研究区第j个网格中第i个受体指标的归一化值；ω_st和ω_dy分别代表静态和动态污染强度的权重，假设二者贡献率相同均为50%；C_mj为第j个网格中第m种污染物浓度的标准化数值；PLI_mj含义同式(5)。

2 结果与讨论 2.1 土壤重金属污染现状

对宁波市某区2021年土壤重金属检测结果进行统计分析，结果如表 2所示。变异系数是标准差与均值之比，可反映样本数据分布的变异程度，变异系数小于10%、10%~100%、大于100%分别表示变异弱、中等变异、强变异。Cu(92.66%)、Pb(122.7%)、Hg(136.9%)变异系数极高，属高度变异，空间分布差异较大，说明此类元素受人为活动干扰大。

对8种重金属进行克里格插值分析污染空间分布特征，结果如图 3所示，西北部的森林绿地区域Cr和Ni浓度较低；东部、东北部的工业园区Cu、As、Cd浓度较高，其他区域分布较为均匀；Pb的空间变异较大，大部分区域的Pb含量均较低，但北部的居民用地区域Pb含量极高；东部、东北部的工业园区Sb浓度较高，西部、西北部的耕地也存在个别高浓度点位；东部沿海地区Hg浓度较高，其他区域含量较低且分布较为均匀。

2.2 重金属源解析 2.2.1 元素间相关性

相关性分析是识别环境中污染物来源的重要手段之一，呈现显著相关的元素可能来源于同一污染源。对宁波市某区土壤中8种重金属含量进行皮尔森(Pearson)相关性分析，结果(图 4)表明，Cr-Cu(r=0.29)、Cr-As(r=0.42)、Cr-Cd(r=0.34)、Cr-Pb(r=0.29)、Cr-Ni(r=0.53)、Cu-Cd(r=0.69)、Cu-Cd(r=0.28)、As-Cd(r=0.27)、As-Pb(r=0.58)、Cd-Pb(r=0.26)、Cd-Ni(r=0.29)和Cd-Sb(r=0.41)元素之间在P < 0.01水平上显著相关，尤其是Cu与Cd、Pb与As、Cr与Ni相关性较强，来自于同一污染源可能性较大；Cr、Cd与其他多种元素存在显著相关性，因此Cr、Cd污染排放源呈现多元化，为复合污染；而Hg与其他7种重金属均不相关，可能来源不同。

2.2.2 基于PMF模型的源解析

利用EPA PMF 5.0模型对研究区土壤样品中的8项重金属进行定量溯源解析，根据模型运行结果，对比拟合优度参数(Qrobust、Qture)、拟合度r²以及样本残差，确定最佳因子数。经过模型运行后，发现当因子数为5时，此时各种金属的拟合度r²比较理想，As、Cd、Pb、Hg的拟合度r²均达到了95%左右，且各因子间无交互作用，结果稳定，此时模型的源解析结果较好，能够充分解释样品实测情况。由表 3可以看出，因子1的主要载荷元素为Hg，贡献率为85.03%；因子2的主要载荷元素为As和Sb，贡献率分别为55.14%、36.53%；因子3的主要载荷元素为Pb，贡献率为66.17%；因子4的主要载荷元素Cr、Cu、Ni，贡献率分别为66.91%、43.42%、68.96%；因子5的主要载荷元素是Cu、Cd、Sb，贡献率分别为38.73%、75.69%、43.34%。

因子1的主要载荷元素为Hg，贡献率为85.03%，对其他7种重金属也有10%左右的贡献率。Streets等^[27]的研究指出，在中国所有汞排放中，约38%来自煤炭燃烧，45%来自有色金属冶炼，17%来自其他活动；Sun等^[28]采集中国北方某重工业城市土壤样品，通过PMF源解析分析后也将Hg的主导因子归于煤炭燃烧，例如燃煤电厂、燃煤工厂和焦化厂。根据Hg的含量空间分布，Hg主要分布在东部沿海区，该区域有4个以燃煤为主的火力发电厂，且Hg属于高度变异元素，可认为研究区域的Hg累积有很大一部分来源于燃煤电厂的长期排放。综上所述，因子1识别为火力发电燃煤源。

因子2的主要载荷元素为As、Sb、Pb，贡献率分别为55.14%、36.53%和33.83%。冯乙晴等^[29]和Hu等^[30]的源解析研究结果表明，土壤中As主要来源于工业源，这主要包括工业生产过程中的燃料燃烧、印染废水排放、生活垃圾燃烧等过程。As和Sb具有相同的外层轨道电子构型(s²p³)，在地球化学循环中有相似的表现，常伴生出现^[31]。此外，Sb一般是采矿和冶炼行业的产物，但是在工业中也有广泛的应用，例如制造阻燃剂、半导体、二极管、电池、合金、颜料和催化剂等，这些过程均加速了Sb在环境中的释放。研究区域有较多的纺织加工厂、金属表面加工厂、电镀厂、机械厂等，为As、Sb、Pb的潜在排放源。综上所述，因子2识别为工业源。

因子3的主要载荷元素为Pb，贡献率为66.17%。根据重金属含量分布统计发现，Pb的含量分布属于高度变异，受人为活动影响极大。Zhou等^[7]以湖南省郴水流域为研究区域，结合正矩阵分解模型与地质统计分析识别土壤重金属污染源，发现交通排放对Pb的贡献率高达70%左右；Chen等^[32]的研究认为，尽管含铅汽油已经被明令禁止，但由于Pb和土壤的结合能力非常强，迁移转化能力弱，因此Pb可在土壤中存留很久，且汽车刹车和轮胎的铅排放仍然存在，可通过大气沉积进一步积累在土壤中。综上所述，因子3识别为交通排放源。

因子4的主要载荷元素为Cr、Ni、Cu，贡献率分别为66.91%、68.96%、43.42%。陈明等^[33]利用相关分析、PMF源解析法对河南省济源市的降尘重金属进行了来源解析，得到Cr、Ni在成土过程和土壤母质中均广泛存在，将其载荷归为自然源；刘平^[34]利用Pb同位素法、主成分分析和PMF源解析对宁夏银北灌区土壤中重金属来源进行解析，也得到了土壤中部分Cr、Ni是自然源的结果。从Cr、Ni的含量特征和空间分布可以看出，此种重金属的变异系数较小，分布较为均匀。综上所述，因子4识别为自然源。

因子5的主要载荷元素为Cu、Cd、Sb，贡献率分别为38.73%、75.69%、43.34%。由图 2可以看出，Cd在工业园区、耕地、居民用地含量较高。研究表明，肥料、农药的施用对As、Cd、Pb、Cu和Zn等重金属向土壤的释放中起着重要作用，特别是耕地土壤中农药、化肥施用对Cd、Cu在土壤中的累积有较高的贡献率^[35-36]。Hu等^[30]以中国某城郊土壤为研究对象，采用Pb同位素和PMF相结合的方法，发现施肥对土壤中Cd、Cu、As的贡献率较大，分别为45.1%、31.4%、24.5%。综上所述，因子5识别为农业活动。

2.3 污染负荷强度评估 2.3.1 污染输入风险

根据研究区域气象数据，西北(NW)、南(S)、东南(SE)和北(N)为该区主导风向，利用式(7)和式(8)估算宁波市某区工业源污染输入强度，各风向的扩散系数(P_i)介于0.030~0.088，其中S风向的扩散系数最大。根据《农用地土壤污染状况详查点位布设技术规定》^[23]中规定的不同行业最大污染影响半径，通过各个风向的扩散系数估算73家企业不同方向的污染半径，并通过ArcGIS 10.5中的距离分析工具进行可视化。如表 4和图 5a所示，73家企业涵盖7种行业大类，大气沉降污染半径为0.5~5.0 km，以各工厂烟囱为中心，扩散系数在污染半径内沿8个风向逐渐向污染半径边界衰减。

如图 5b所示，用耕地面积表征农业源污染输入强度，研究区域耕地主要分布于中北部，耕地面积总和为93.49 km²，每个网格中的耕地面积变异范围为0~1 km²，平均值为0.31 km²。如图 5c所示，用道路长度表征交通源污染输入强度，交通污染负荷主要集中在中南部和东南部，分布有高密度的高速公路、国道、住宅街道等，每个网格中的道路长度变异范围为0.0109~14.96 km，平均值为4.413 km。

2.3.2 污染输出概率

基于研究区域的降水数据(https://data.cma.cn)、地形数据(http://www.gscloud.cn/)、土壤质地数据(实测数据)、土地利用类型(China Land Cover Dataset)和植被覆盖(https://www.resdc.cn)等数据，利用RUSLE模型分别计算降雨量侵蚀因子(R)、坡度坡长因子(LS)、土壤可蚀性因子(K)、覆盖与管理因子(C)和水土保持措施因子(P)，模拟土壤侵蚀水平。结果表明，土壤侵蚀模数变异范围为0~8.327 t·hm^–2·a^–1，平均值为1.188 t·hm^–2·a^–1，由西北林地向东南沿海增加。根据式(6)计算8种重金属污染损失速率，其中重金属溶出率(α)取值参考土壤酸碱度水平相当的其他区域研究成果^[37-38]。如表 5所示，不同重金属的损失速率不同，Sb的平均损失率最高(0.568 1)，而Ni的平均损失率最低(0.083 7)。

基于输入风险和输出概率结果，分别利用式(5)和式(11)计算研究区土壤中8种重金属的污染负荷指数(PLI_mj)和污染强度(IRC_mj)，利用自然断点法将污染源强度分为极高、高、中、低和极低五个等级，各元素污染源强空间分布如图 6所示。结果表明，Cr和Ni的IRC表现出相同的空间特征，高/极高污染风险区主要分布在中部和西部地区，分别占研究区域总面积的27.57%(0.388 < IRC < 0.662)和35.88%(0.252 < IRC < 0.585)。Cu、Cd和Sb的高/极高污染风险区除位于中部以北和西北的工业区外，在中部以南耕作区也呈零散分布态势，分别占总面积的40.2%(0.304 < IRC < 0.632)、40.2%(0.380 < IRC < 0.680)和34.88%(0.318 < IRC < 0.661)，与图 3的污染高值区相比，Cu、Cd和Sb的高/极高污染风险区已从工业园区扩张到了耕地区域，这可能是由于施用化肥和杀虫剂等农业活动造成此类重金属向土壤中的释放、累积。As和Hg的高/极高污染风险区分别集中在北部城市和东部沿海区域，占总面积的21.26%(0.269 < IRC < 0.583)和10.63%(0.154 < IRC < 0.500)，这可能是因为北部的石油加工炼化工业和东南部的燃煤电厂工业群排放了大量含砷、汞废物。Pb的高/极高污染风险区主要集中于中南部地区，北部零星分布，占总面积的11.63%(0.171 < IRC < 0.514)，潜在污染风险水平与交通活动强度显著相关。

2.3.3 风险空间分布特征

利用式(9)整合污染强度(IRC_mj)和风险受体脆弱性(VI_j)，根据式(10)等权重叠加并归一化后计算研究区域土壤重金属污染风险受体脆弱度，高敏感点主要位于中部以南人口密集的生活区和耕作区。最后，采用自然断点法将综合风险系数(IRC_j)划分为5个等级，绘制高分辨率风险地图识别研究区土壤重金属污染风险空间分布情况，如图 7所示。具体包括：(1)极低风险区：IRC为0~0.019，占区域总面积的32.89%；(2)低风险区：IRC为0.019~0.045，占区域总面积的22.92%；(3)中风险区：IRC为0.045~0.070，占区域总面积的18.27%；(4)高风险区：IRC为0.070~0.094，占区域总面积的17.28%；(5)极高风险区：IRC为0.094~0.126，占区域总面积的8.64%。可以看出，研究区域土壤重金属污染风险呈现高度空间异质性，极低风险区主要位于西北森林区域，该区域是重要的生态旅游区，受人类活动影响较小，应以优先保护为土壤环境管理主要原则；高风险和极高风险区受工业企业分布、人口密集程度、农业和交通活动强度共同影响，主要集中于中部以南、以西和东部沿海，建议划分为风险优先管控区，及时采取土壤污染防治措施；低风险和中风险区可通过定期开展土壤环境监测，建立土壤污染预警机制，以提高土壤污染防治工作有效性。

2.4 优势与局限性

本研究中整合风险受体与污染源强度构建的风险区划技术体系，适用于“场地–园区–区域”多个尺度上的污染风险精准识别，不仅展示了土壤污染的空间静态分布，也能反映时间维度上的动态源强变化趋势。区划指标的定量表达能在一定程度上避免主观认知偏颇，但同时由于缺少数据(如计算淋溶输出所需的土壤剖面数据)、空间分配难(如根据区域不同作物分布情况进行污染物总量的空间分配)等问题，导致该技术体系仍存在一定的不确定性，需在今后的研究工作中加以优化改进，包括如何科学选取污染源影响因素(农业源需纳入化肥施用量等指标，工业源需考虑水体等其他排放途径)、如何量化自然源指标(地质背景值)、如何体现作物收割和淋溶对污染输出的贡献等。

3 结论

本研究依据“源–径–汇”风险形成机制和质量平衡理论，通过开展研究区域表层土壤重金属污染状况调查和风险空间区划工作，识别了土壤重金属污染的潜在高风险热点区域，以期为土壤污染预警和风险优先管控的精准决策提供科学依据。主要结论为：(1)土壤重金属污染具有明显的空间异质性特点，重金属输入源包括火力发电燃煤燃烧源(17.08%)、其他工业源(17.94%)、农业活动排放源(26.07%)、自然源(28.61%)和交通排放源(10.31%)共5种主要类型。(2)重金属在土壤中的累积速率受污染排放源强度和水土流失规模共同影响，潜在污染负荷存在空间差异。就单个元素而言，高/极高Cu和Cd污染强度区域范围最广，均占总面积的40.2%，需加强土壤污染防治力度，Pb和Hg高/极高污染强度区域范围相对较小，分别占总面积的11.63%和10.63%。(3)就重金属总量而言，极高、高、中、低、极低风险区域分别占总面积的8.64%、17.28%、18.27%、22.92%和32.89%。结合《中华人民共和国土壤污染防治法》“分类分区分阶段管理”的总体要求，将集中于中部以南、以西和东部沿海的高风险和极高风险区列为风险优先管控区，及时采取有效的土壤污染防治措施防止风险扩散；对隶属于极低风险区的西北森林区域，以优先保护为主要原则；其他低风险和中风险区可通过定期开展土壤环境监测、发布土壤污染预警达到预防为主的管理目的。