2024, Vol. 61
表1(Table 1)
2. 贵州省喀斯特山地生态环境国家重点实验室培育基地, 贵阳 550025
2. Cultivation Base of State Key Laboratory of Ecological Environment in Karst Mountainous Area of Guizhou Province, Guiyang 550025, China
土壤氧化铁是成土母质经历漫长的风化作用后形成的产物，并以游离态、非晶质态、晶质态及有机质络合态等赋存于土壤中[1-3]，因其地球化学敏感性强[4]，常作为成土过程和成土环境的重要指示物[5-7]，被认为是土壤发生发育的函数[8]。
近年来，诸多学者在我国亚热带、温带地区对不同影响因素下的土壤氧化铁特征进行了研究。如受母质、海拔、土壤有机质的影响，重庆金佛山土壤中各氧化铁特征存在分异[9]；苏皖丘陵地区不同母质[10]及辽宁天柱山不同土地利用影响下[11]，土壤中游离铁、铁活化度和铁晶胶率出现明显分异；东北三江平原地区土地利用方式的变化改变了土壤中氧化铁的垂直分布[12]；武夷山、太白山随海拔的不断降低，水热组合逐渐变好，土壤的风化发育程度逐渐加深，土壤游离铁及铁游离度随之增加[1，13]。土壤属性也对氧化铁的活化与老化产生影响，从而影响其化学活性[14-15]。土壤有机质能促进非晶质铁的生成，从而增加土壤中氧化铁的活化度[16]；我国南方地区水热条件组合好，风化淋溶作用强，在酸性及近中性土壤中易形成结晶较好的氧化铁[17]。
流域作为探究元素循环与物质迁移的基本单元，一直是研究者关注的重要研究尺度[18]。喀斯特流域是可溶岩双重含水介质由特殊的流域边界（地表、地下双重分水岭）、独特的地貌－水系结构及水文动态过程耦合的地域综合体[19]。贵州省是世界上分布碳酸盐岩面积最集中的区域之一，境内喀斯特流域纵横，对这类特殊地质综合体上发育的土壤属性[20-22]、分类[23-24]及开发利用[25-26]一直是人们关注的焦点，但系统地认识喀斯特流域土壤氧化铁特征及分异影响因素的研究尚鲜见报道。鉴于此，本文分析贵州省普定县后寨河流域土壤氧化铁特征及其分异规律，探讨不同成土环境及土壤属性等单因子及交互作用对土壤氧化铁特征分异的影响，以期为更深入地认识喀斯特地区土壤的发生发育及类型演化等提供参考性理论依据。
1 材料与方法 1.1 研究区概况后寨河流域位于贵州省安顺市普定县境内，地理位置为26°12′01″—26°18′52″N，105°35′58″—105°48′13″E，面积约75 km2，属于亚热带季风湿润气候区，年平均气温在15℃左右，降水量为1 200 mm[27-28]。
流域内分布有三叠系石灰岩、白云岩、泥灰岩等碳酸盐岩以及第四纪红色黏土等（图 1b）。境内喀斯特地貌类型多样，流域上游海拔为1 330~1 571 m，地上发育有峰林洼地、老峰林漏斗洼地、峰丛谷地；中游海拔1 290~1 330 m，地貌包括峰林漏斗洼地、峰林盆地和峰林洼地；下游海拔1 245~1 290 m，地貌类型包括峰林红土台地、复活型峰林盆地和峰林盆地。整个流域具备典型的喀斯特地上地下二元水文结构（图 1c），是我国南方典型的喀斯特流域。土地利用方式主要为水田、旱地、灌木林地、草地等8种类型（图 1d）。采样点分布、土壤剖面基本信息见图 1a、表 1。
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图 1 研究区位置（a）和环境因子（b. 成土母岩; c.水文、地貌; d.土地利用） Fig. 1 The location of the study area(a)and environmental factors(b. Parent rock, c. Hydrology and geomorphology, d. Land use) |
结合后寨河流域地形地貌、成土母岩及土地利用，共采集了53个典型剖面不同发生层的土壤样品，土壤野外成土因素调查、剖面层次划分、形态观察记录及样品采集等均按《野外土壤描述与采样手册》[29]进行。在地形较平坦的地方挖掘剖面（若未受人类活动影响的剖面，修整出新鲜剖面即可），探坑尺度为1.2 m（剖面宽）×（1.2~2）m（剖面深），如遇土层浅薄则挖至石质接触面，露出岩石10 cm即可），按照“自下而上”的顺序进行分层采样装袋，并进行土壤标本盒样品采集。采集的土样经风干、去杂、研磨后装袋备用，用于土壤理化性质及氧化铁等指标的测定。根据中国土壤系统分类诊断要求，共检索出新成土、雏形土、均腐土、淋溶土、富铁土和人为土6个土纲以及湿润正常新成土、钙质湿润雏形土、黑色湿润均腐土、简育湿润均腐土、钙质湿润淋溶土、铁质湿润淋溶土、富铝湿润富铁土、强育湿润富铁土、简育水耕人为土和铁聚水耕人为土10个土类。
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表 1 供试土壤剖面基本信息 Table 1 Information of tested soil profiles |
土壤理化性质及氧化铁等指标均采用标准方法测定[30]。pH，电位法（水土比为2.5︰1），划分为酸性（4.5~5.5）、微酸（5.5~6.5）、中性（6.5~7.5）和碱性（≥7.5）四个等级[31]；有机质（SOM），德国vario MACRO cube常量元素分析仪测定，划分为极低（< 6 g·kg–1）、低（6~10 g·kg–1）、中（10~20 g·kg–1）、中上（20~30 g·kg–1）、高（30~40 g·kg–1）和极高（> 40 g·kg–1）6级水平[31]；颗粒组成，比重计法，分为壤土、黏壤土、黏土[30]；乙酸铵-EDTA交换法测定土壤CEC7后，再依据公式计算出黏粒的阳离子交换量（CEC7黏粒），其按照中国土壤系统分类诊断条件要求分为低（< 16 cmol·kg–1）、中（16~24 cmol·kg–1）、高（> 24 cmol·kg–1）三类[32]。全铁（Fet）、游离铁（Fed）和非晶质铁（Feo）采用邻菲罗啉比色法测定。
土壤氧化铁风化度指标计算[8]：
| 铁游离度=Fed/Fet×100%,铁活化度=Feo/Fed×100%,铁晶胶率=(Fed−Feo)/Feo。 | (1) |
式中，Fed为游离铁，Fet为全铁，Feo为非晶质铁。
1.4 数据统计与分析相关数据的统计整理于Microsoft Excel 2019中完成。运用IBM Statistics SPSS进行数据的正态性检验，整体数据经自然对数转换后呈正态分布，符合统计分析要求，而后进行描述性统计和单因素方差分析；利用地理探测器中因子探测和交互作用探测对土壤氧化铁特征影响因子的解释力进行排序。运用ArcMap进行研究区位置和环境因子图件绘制；使用Origin进行方差制图。
2 结果 2.1 土壤中不同形态氧化铁含量及风化度指标诊断表层是指单个土体最上部的诊断层，包括A层和AB层。诊断表下层是由物质淋溶、迁移、淀积或就地富集作用，在土壤表层之下具有诊断意义的土层，包括发生层中的B层和E层[32]。供试土壤检索出诊断表层有暗沃表层24个、暗瘠表层7个、淡薄表层11个及水耕表层11个；诊断表下层有雏形层12个、黏化层14个、水耕氧化还原层11个及低活性富铁层6个。由表 2可知，不同土层氧化铁含量及风化度指标存在较大差异。诊断表层土壤的Fet介于16.23~102.48 g·kg–1，均值为66.49 g·kg–1；Fed介于10.5~59.28 g·kg–1，均值为30.1 g·kg–1；铁游离度介于20.9%~74.42%，均值为46.99%；Feo介于1.64~10.08 g·kg–1，均值仅为6.65 g·kg–1；铁活化度介于8.09%~62.74%，均值为24.42%；铁晶胶率介于0.59~11.34，均值为3.96。诊断表下层土壤中，Fet介于38.06~123.15 g·kg–1，均值为83.47 g·kg–1；Fed介于26.19~67.68 g·kg–1，均值为42.03 g·kg–1；铁游离度介于28.43%~69.14%，均值为50.96%；Feo介于2.97~14.01，均值仅为6.69 g·kg–1；铁活化度介于4.66%~32.81%，均值为17.19%；铁晶胶率介于2.04~20.43，均值为6.37。其中Fet、Fed和Feo自诊断表层向诊断下表层呈增加趋势，Fet和Fed增加趋势明显，增幅分别为25.54%和39.63%；诊断表层土壤的铁活化度高于诊断表下层，其余风化度指标与之相反。所有指标的变异系数均在0.1~1之间，属于中等变异。
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表 2 不同形态氧化铁及风化度指标描述统计 Table 2 Descriptive statistical results of iron oxides and weathering indices of various forms |
不同母岩发育土壤的氧化铁含量及其风化度指标存在显著差异（P < 0.05），如图 2所示。第四纪红色黏土发育土壤所有土层的Fed及铁晶胶率均显著高于碳酸盐岩发育的土壤；泥灰岩和石灰岩发育土壤诊断表层的Feo显著高于白云岩和第四纪红色黏土发育的土壤；石灰岩发育土壤诊断表下层的Feo及铁活化度显著高于白云岩和第四纪红色黏土发育的土壤。
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注：图中不同小写字母表示同一影响因子下不同子类型之间差异显著（P < 0.05），下同。Note：Different lowercase letters indicate significant differences between different subtypes under the same impact factor（P < 0.05）. 图 2 不同母岩发育土壤的氧化铁特征 Fig. 2 Characteristics of iron oxides in soils derived from different parent rocks |
如图 3所示，土地利用仅对部分土壤氧化铁特征产生显著影响（P < 0.05）。草地诊断表层土壤的铁游离度显著高于旱地；诊断表下层土壤中，水田的Feo显著高于旱地、灌木林地和草地；水田的铁活化度显著高于旱地，铁晶胶率则旱地显著高于水田。
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图 3 不同土地利用下土壤氧化铁特征 Fig. 3 Characteristics of iron oxides in soils under different land use types |
从图 4可知，对于诊断表层土壤，流域上游土壤Feo显著高于下游土壤，铁晶胶率则与之相反（P < 0.05）。对于诊断表下层土壤，下游土壤Fed及铁晶胶率显著高于中游和上游土壤（P < 0.05），下游土壤Fet显著高于上游土壤，而铁活化度则上游显著高于下游（P < 0.05）。
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图 4 不同流域部位土壤氧化铁特征 Fig. 4 Characteristics of iron oxides in soils at different watershed positions |
不同有机质水平下的土壤氧化铁含量及其风化度指标存在显著差异（P < 0.05）（图 5）。对诊断表层土壤而言，有机质中等水平（10~20 g·kg–1）土壤的Fed及铁晶胶率显著高于其他水平的土壤，有机质中等水平土壤的Feo和铁活化度显著低于极高水平（> 40 g·kg–1）的土壤。诊断表下层土壤中，有机质极低水平（< 6 g·kg–1）土壤的Fed显著高于高水平（30~40 g·kg–1）、极高水平的土壤，Fet及铁晶胶率显著高于其他水平（除低水平外）的土壤；有机质中上（20~30 g·kg–1）、高水平土壤的Feo及铁活化度显著高于极低水平的土壤。
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图 5 不同水平有机质下土壤氧化铁特征 Fig. 5 Characteristics of iron oxides in soils under various levels of organic matter |
图 6分析了因土壤酸碱程度差异，土壤氧化铁特征出现了显著分异（P < 0.05）。所有土壤诊断层中，酸性土壤的Fet、Fed及铁晶胶率显著高于中性和碱性土壤，Feo和铁活化度与上述情况相反。
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图 6 不同土壤pH下土壤氧化铁特征 Fig. 6 Characteristics of iron oxides in soils under different pH |
流域内土壤CEC7黏粒对土壤氧化铁特征的影响亦有明显差异（P < 0.05），如图 7所示。诊断表层土壤中，低水平（< 16 cmol· kg–1）CEC7黏粒的Fet显著高于高水平（> 24 cmol·kg–1）CEC7黏粒，铁活化度与之相反；中等水平CEC7黏粒（16~24 cmol·kg–1）的Fed显著高于其他水平CEC7黏粒的土壤，而高水平CEC7黏粒的铁晶胶率及低水平的Feo显著低于其他水平CEC7黏粒的土壤。诊断表下层土壤中，高水平CEC7黏粒的Fet显著低于其他水平CEC7黏粒的土壤，而中等水平CEC7黏粒的Feo和低水平CEC7黏粒的铁晶胶率显著高于其他水平CEC7黏粒的土壤。
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图 7 不同CEC7黏粒下土壤氧化铁特征 Fig. 7 Characteristics of iron oxides in soils under different CEC7 clay grades |
如图 8所示，在不同土壤质地类别下，土壤氧化铁含量及其风化度指标也存在明显差异（P < 0.05）。黏壤土和黏土诊断表层的Fet、Fed和Feo均显著高于壤土；诊断表下层土壤中，仅黏壤土的铁活化度明显高于黏土，而壤土的铁晶胶率显著高于黏壤土。
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图 8 不同土壤质地类别下土壤氧化铁特征 Fig. 8 Characteristics of iron oxides in soils under different texture types |
地理探测器是用来探测物质的空间分异，并揭示其背后驱动因子的一种统计学方法，它主要用于分析各种现象的驱动力和影响因子以及多因子交互作用，寻找因变量的解释变量是其主要用途之一[33]，为探究不同因子对流域内土壤氧化铁特征差异的独立解释力及因子间交互作用，运用地理探测器对母岩、流域部位、土地利用、有机质、pH、CEC7黏粒和质地类别进行因子探测和交互作用探测分析。影响因子对各氧化铁特征（除铁游离度）的影响程度不同（P < 0.05）。其中主要影响Fet分异的因子及其解释力q值大小排序为：有机质（25.1%） > 质地（18.9%） > 母岩（15.7%） > pH（14.8%）；对Fed分异产生主要影响的因子仅为有机质（25.1%）和母岩（14.1%）；7个因子均能显著影响Feo的分异且解释力q值大小排序依次为：母岩（23.7%） > pH（16.8%） > CEC7黏粒（15.4%） > 有机质（14.4%） > 质地（10.9%） > 土地利用（9.8%） > 流域部位（5.7%）；对铁活化度分异产生显著影响的因子且解释力q值由大到小排序为：有机质（24.4%） > 母岩（18%） > pH（13.7%） > CEC7黏粒（13.6%）；显著影响铁晶胶率分异的因子及其解释力q值大小排序依次为：母岩（29.4%） > 有机质（29.3%） > pH（27.3%） > CEC7黏粒（25.3%） > 流域部位（11.3%）。
不同因子间主导交互作用类型存在差异，解释力q值排首位的交互作用方式中，Fet为母岩∩有机质（41.9%），Fed为母岩∩有机质（39.8%），Feo为母岩∩有机质（40.1%），铁活化度为母岩∩有机质（41%），铁晶胶率为母岩∩有机质（52.5%）。与单因子相比，各土壤氧化铁特征的影响因子在交互作用下的解释力均明显高于单因子的解释力，表明因子间的交互作用对土壤氧化铁特征分异的解释力更强。其中，母岩与有机质两因子交互作用对除铁游离度外的其他氧化铁特征指标变异的解释力排首位，解释力均高于39%。
3 讨论 3.1 喀斯特流域土壤氧化铁特征与土壤发育土壤Fed含量及铁游离度高低可以反映土壤成土过程的特点[9，34]。已有研究表明，土壤中Fed的含量与土壤发育程度有关，即土壤发育程度越高，土壤中Fed越多，Feo越少[35-36]。铁游离度可以阐明土壤中富铁作用强弱，即游离度越高，土壤富铁作用越显著[37]。铁活化度同样可作为表征土壤发育的可靠指标[38]。据统计，贵州非喀斯特流域土壤的Fed介于5.3~71.5 g·kg–1，均值为26.22 g·kg–1；铁游离度介于15.4%~70%，均值为32.33%；铁活化度介于3.67%~51.23%，均值为26.01% [37-39]。而本研究中Fed介于13.24~67.69 g·kg–1，均值为34.38 g·kg–1；铁游离度介于21%~78%，均值为48.04%；铁活化度介于4.67%~54.74%，均值为21.71%。由此可知，喀斯特流域土壤的Fed、铁游离度不低于非喀斯特流域，而铁活化度低于非喀斯特流域，反映出喀斯特流域内土壤的发育程度不低于非喀斯特流域土壤，且喀斯特土壤中氧化铁的富铁过程较强。与非喀斯特流域相比，喀斯特流域土壤在形成发育过程中，虽然存在生物富钙、有机质的钙凝作用及含钙的岩溶水不断补充土体中淋失的盐基[8]，土体中富含盐基离子，但这并未明显阻碍风化的进行，在亚热带季风气候作用下土壤中累积了一定水平的氧化铁。
自诊断表层向诊断下表层Fet和Fed增加趋势明显，且两者在剖面间的分布存在诊断表下层高于诊断表层的特征。经统计分析发现，大部分土壤剖面的黏粒有从诊断表土层向诊断表下层移动淀积的规律（82%的供试剖面诊断表下层与诊断表层黏粒比 > 1），而土壤中的氧化铁具有较强的化学活性，主要赋存于黏粒中，且Fed有随黏粒移动的迹象[40-41]，因此这可能是造成流域内诊断表下层氧化铁特征高于诊断表层的原因之一。供试诊断表下层土壤中，有16.28%的土壤样品中Fed含量介于20~30 g·kg–1，23.26%的铁游离度小于50%，6.98%的铁活化度介于30%~50%；83.72%的土壤样品中Fed含量在30 g·kg–1以上，76.74%的铁游离度大于50%，93.02%的铁活化度小于30%；且黏粒硅铝率介于1.5~2.2[42]的供试土壤剖面达75%。此外，有18.87%的供试土壤剖面土层浅薄，无B层发育，土壤发育程度较差。基于上述不同氧化铁特征并结合土壤风化发育阶段指标[35]和成土过程分析可知：流域内大部分土壤处于中期脱硅富铝化阶段，土壤风化程度较高。
3.2 成土环境及土壤属性对土壤氧化铁特征分异的影响母岩是土壤形成的物质基础，而土壤氧化铁是成土母岩风化成土过程中遗留的产物[13]。因此母岩对土壤氧化铁特征产生了直接的影响。根据母岩性状可将本研究中的母岩分为碳酸盐岩类（泥灰岩、白云岩和石灰岩）和碳酸盐岩红色风化壳（第四纪红色黏土）两大类型。方差分析表明，无论是诊断表层还是诊断表下层土壤中，碳酸盐岩红色风化壳发育土壤的Fet、Fed、晶胶率均高于碳酸盐岩类母岩发育的土壤。这是因为在湿润的亚热带地区，碳酸盐岩红色风化壳在风化成土过程中，盐基不断淋失，酸根离子不断累积，形成的土壤常呈酸性或强酸性，土壤处于偏酸性的环境中，基岩中的矿物快速溶蚀分解，Fe、Al等水合化氧化物相对积聚[43]。虽然碳酸盐岩类母岩在风化成土过程中Al2O3和Fe2O3也有明显富集[44]，但在喀斯特地区，碳酸盐岩类母岩风化后形成的酸不溶解物质较少，形成的土粒数量较少，土壤常为中性或碱性，加之亚热带季风气候，降水丰富，径流的侵蚀作用使碳酸盐岩形成的土壤较浅薄[37]，因此碳酸盐岩发育土壤的Fet、Fed较碳酸盐岩红色风化壳形成的土壤低。由于石灰岩的可溶性，易受流水的溶解和侵蚀作用，这利于石灰岩发育土壤中元素的迁移；白云岩因其节理发育，易发生物理崩解[37]，土壤易被外力作用侵蚀搬运带走，致使土层浅薄；碳酸盐岩红色风化壳是对基岩的继承和演化，是基岩残积风化的结果[45]，因此石灰岩发育土壤诊断表下层的Feo及铁活化度显著高于白云岩和第四纪红色黏土发育的土壤。单因子探测也表明，母岩对Feo和铁晶胶率的解释力最大，分别为23.7%和29.4%。
土壤有机质（SOM）能被Feo强烈吸附，阻碍铁晶核生长而妨碍晶质态氧化铁形成，且氧化铁与富里酸能够形成络合物，影响结晶产物的性质和结晶速率[16]，使土壤中Feo含量增加，晶质态氧化铁含量减少，从而影响氧化铁的活化度与晶胶率。本研究中，在不同SOM水平下，土壤氧化铁含量及其风化度指标存在显著差异（P < 0.05）。经相关分析发现（图 9），土壤铁活化度与SOM呈极显著性正相关（r =0.505**，P < 0.01），铁晶胶率与SOM呈极显著性负相关（r =–0.469**，P < 0.01）。可见，SOM通过抑制氧化铁的结晶或阻碍晶核的形成而影响着氧化铁的活化与老化。流域内碳酸盐岩发育土壤的SOM积累明显（SOM多为极高水平，均值为40.18 g·kg–1），有利于氧化铁的活化；而碳酸盐岩红色风化壳发育土壤的SOM多为低，中水平，均值为20.33 g·kg–1，有利于氧化铁的老化，故碳酸盐岩发育土壤铁晶胶率显著低于碳酸盐岩红色风化壳发育的土壤，而Feo含量及铁活化度则相反。单因子探测也表明，SOM对铁活化度的解释力最大（24.4%），对铁晶胶率的解释力为29.3%，仅次于母岩（29.4%）。
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图 9 有机质与活化度、晶胶率的关系 Fig. 9 The relationship between organic matter and activation degree and crystal gel rate |
pH虽不能直接影响土壤氧化铁的含量，但在强还原性酸性土壤环境中，有利于土壤中不溶性Fe3+向可溶性Fe2+转换，可溶性Fe2+再经水解、氧化、沉淀形成晶质态氧化铁（Fec）[16，46]，使Fec在Fed中占主导，而Feo较低，因此在酸性土壤中氧化铁的活化度较低，晶胶率较高。在本研究各氧化铁特征中，pH与SOM或成土母岩交互作用的q值均较大，说明土壤酸碱度差异也对流域内氧化铁特征分异产生了一定影响。海拔在土壤形成过程中虽不提供新的物质，但它却能引起地表物质和能量的再分配[47]，从而间接对氧化铁特征产生影响。方差分析发现，流域不同部位（上下游）土壤中氧化铁特征存在差异。相同气候条件下，流域上游海拔较高，水热条件组合较下游差，土壤风化发育程度较弱，使土壤中Fed及铁晶胶率较低，铁活化度较高。土地利用方式的不同，会使土壤中氧化铁特征产生分异[48-49]。本研究中土地利用引起显著差异的氧化铁特征主要体现在水田与旱地的铁活化度与铁晶胶率上，即水田的铁活化度高于旱地，铁晶胶率则旱地高于水田。这是因为水耕熟化是水田形成发育过程中主要的成土过程，渍水条件使Fec含量减少而Feo含量增加[50]，致使水田铁活化度较高，铁晶胶率较低。土壤CEC7黏粒与SOM和pH均呈现显著性正相关（rSOM=0.54**，rpH=0.423**，P < 0.01），由此可知，土壤CEC7黏粒间接性地对土壤中氧化铁特征分异产生影响。土壤质地与黏粒含量存在一定关联，黏土、黏壤土和壤土中黏粒含量依次减少，而土壤氧化铁主要存在于黏粒部分，其中Fed为母岩风化的产物，因此其有随黏粒而移动的可能[13]，且在Fed的地理探测器中质地类别与SOM及其与母岩的交互因子分别为30.5%和23.4%，说明质地类别也会对流域内土壤氧化铁特征分异产生一定的影响。
土壤氧化铁的形成及其形态转化的原因是复杂的[35，51]，因此导致影响因子并非单独起作用，而是多因子的协同作用。本研究中单因子探测结果显示，除铁游离度外，多个单因子均对各土壤氧化铁特征产生显著影响。而因子两两交互作用探测时所产生的解释力q值均大于单因子下的解释力q值，说明两因子间的协同作用对土壤氧化铁的形成及形态转化的影响增强。其中母岩与SOM对各氧化铁特征（除铁游离度）分异的解释力较大，并且二者交互作用下的q值最大，Fet为41.9%、Fed为39.8%、Feo为40.1%、铁活化度为41%、铁晶胶率为52.5%，因此可以认为母岩和有机质是引起后寨河流域土壤氧化铁特征分异的主控因子。
4 结论亚热带喀斯特流域土壤铁氧化物具有在诊断表下层富集的特征。较高的游离铁和铁游离度以及较低的铁活化度表明绝大部分土壤处于中期脱硅富铝化阶段。流域内不同成土条件及土壤属性对土壤氧化铁特征的分异有显著影响，其中母岩和有机质是除铁游离度外各氧化铁特征产生分异的主控因子。
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