2025, Vol. 62
表1(Table 1)
2. 北京建工环境修复股份有限公司, 北京 100015;
3. 生态环境部环境规划院土壤保护与景观设计中心, 北京 100012
2. Beijing Construction Engineering Group Environmental Remediation Co., Ltd, Beijing 100015, China;
3. Center for Soil Protection and Landscape Design, Chinese Academy of Environmental Planning, Beijing 100012, China
原位化学氧化修复技术（ISCO）具有修复速度快、污染物去除效率高等优点，从20世纪90年代开始广泛应用于污染地下水修复[1-4]。据美国环保署（EPA）统计，1981-2020年期间，化学修复技术在污染土壤修复中应用96项，地下水修复中应用163项[5]。欧盟对农药污染场地修复技术进行统计，化学氧化技术应用比例达30%[6]。化学氧化技术在我国污染场地修复中也得到了大规模应用[7]，据中国环境保护产业协会统计，2020年我国工业污染场地修复应用化学氧化技术29次，占比19.2%[8]。
ISCO修复活动涉及修复材料（氧化药剂及激活剂）使用、设备运行耗能等，会造成温室气体（GHG）排放等环境足迹[9-10]。为降低修复工程的环境足迹，国际上广泛采用生命周期评价法（LCA）对修复过程的环境影响进行定量评估[11-14]。Lemming等[15]采用LCA方法研究了丹麦某三氯乙烯（TCE）污染场地修复工程，发现化学还原修复的环境足迹低于原位热修复、开挖填埋，但较监测自然衰减高16倍[9]。Khan等[16]研究了巴基斯坦某石油烃污染场地修复项目，指出环境足迹主要来自修复施工用电，可通过使用新能源使CO2和大气污染物的排放量降低29%~68%。Lemming等[9]与Huang等[17]研究了ISCO修复每立方米污染土的GHG排放水平，结果显示约为12.25~12.79 kg·m–3污染土。国内未检索到对应用ISCO修复地下水污染的LCA或绿色可持续性评估，在评估方法和实践应用方面仍然存在挑战。
生命周期评价方法（LCA）是从环境角度对某一特定活动全生命周期内的能源、原材料消耗、不同类型的排放和其他因素进行核算，以分析该活动对生态系统“从摇篮到坟墓”的影响。该方法被认为是评估环境影响最全面的方法，但存在技术要求高、操作复杂，定义系统边界和功能单元等过程存在不确定性等问题[18]。SiteWiseTM工具由美国海军、美国陆军工程兵团（USACE）和巴特尔（Battelle）实验室联合开发，采用基于活动的足迹分析方法，核算修复活动全生命周期的资源消耗和GHG、大气污染物排放等环境足迹，从而实现对修复方案的优化[18-19]。SiteWiseTM工具将修复过程分解为多个模块，采用积木法进行累加核算，减少了环境评价中的冗余内容，使环境影响分析更容易接受和应用。因此本研究选用SiteWiseTM工具开展研究。
Kim等[20]采用SiteWiseTM工具研究了韩国某土壤淋洗修复案例，识别出该修复工程环境足迹的主要贡献来自化学材料和电能的使用，对GHG排放、总能耗和耗水量的贡献率分别为63.1%、67.5%和37.4%。Ferdos和Rosen[21]采用SiteWiseTM工具研究了瑞典两个工业场地修复项目的环境足迹，指出修复工程采用电力较化石能源产生的环境足迹低，污染土壤采用船运会造成较高的氮氧化物（NOx）、硫氧化物（SOx）和可吸入颗粒物（PM10）等大气污染物的排放。Pagano等[22]采用SiteWiseTM和环境足迹分析计算工具（SEFA）对比研究了意大利博洛尼亚一个沥青厂修复项目，指出生物修复的GHG排放低于ISCO，ISCO因高锰酸钾氧化剂的多次注入而造成较高环境足迹。周游等[23]指出，SiteWiseTM应用于我国修复工程环境足迹分析，可识别出造成环境影响的关键修复环节，并可对不同修复方案进行对比分析。目前采用LCA方法对污染土壤异位修复的环境足迹研究较多，但对地下水原位修复的评估案例相对较少。对于我国地下水污染的ISCO修复，采用SiteWiseTM工具研究环境足迹的案例鲜见报道。
土壤和地下水作为污染场地有害物质的承载体[24]，被氯代烃等污染物污染后对人体有极大危害[25-26]，场地修复迫在眉睫。本文以华北某氯代烃污染地下水ISCO修复工程为研究案例，基于全生命周期评估理念，构建ISCO修复过程的环境足迹评估框架、系统边界与项目输入清单，采用SiteWiseTM（Version3）工具分析GHG排放、资源消耗和大气污染物排放等环境足迹，并进行不确定性分析。本文探索了SiteWiseTM工具在我国地下水污染ISCO修复评估中的适用性，为构建和优化环境足迹评估方法与工具、推动绿色可持续修复在我国的应用提供了重要支撑。
1 材料与方法 1.1 地下水污染地块案例该污染地块位于天津市区，场地总面积3.41万m2，是我国化学试剂行业重点生产地之一，主要生产有机通用试剂、指示剂和基准试剂等。在长期生产过程中，场地地下水受到氯代烃污染，包括氯乙烯、反-1，2-二氯乙烯、1，1-二氯乙烷、顺-1，2-二氯乙烯、1，2-二氯乙烷、三氯乙烯、四氯乙烯、1，1，2，2-四氯乙烷等，土壤污染面积2 770 m2，地下水污染面积3.34万m2，受污染含水层体积为7.38万m3。场地地层岩性从上至下为杂填土、粉质黏土、砂质粉土、粉质黏土，潜水层水位埋深1.34~6.56 m，地下水主要补给来源为大气降水入渗。地块未来规划为住宅用地，要求ISCO修复工程在3个月内完成。本研究的功能单元为：将受到氯代烃污染的7.38万m3含水层介质，在3个月内通过ISCO修复至目标值。地下水污染物浓度及修复目标详见表 1。
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表 1 地下水中污染物浓度及修复目标值 Table 1 The concentration of pollutants and the target value in groundwater |
该场地地下水氯代烃污染区采用ISCO进行修复。将氧化剂过硫酸钠、激活剂氢氧化钠等药剂溶解配制成浓度260~300 g·L–1的药液，通过药剂加入钻机注入目标区域，药剂注入深度为地表至地下14.5 m，注药孔间距为3.5 m，注浆泵压力30 MPa，氧化药剂的质量投加比为0.3%~0.5%（药剂质量/含水层介质质量）。注入地层的氧化剂产生硫酸根自由基，将氯代烃污染物氧化分解为CO2、H2O或其他低毒性物质，实现场地修复目标。因地层岩性和污染分布的不均质性，部分污染较重区域需多次注药方可合格。根据环境足迹评估要求，将ISCO施工内容划分为四个环节。ISCO修复所用材料主要是化学氧化药剂过硫酸钠和激活剂氢氧化钠，其他材料还包括地下水监测井的聚氯乙烯（PVC）管等。运输过程指ISCO修复工程所需的药剂注入钻机、溶配药与注浆泵等设备以及各类修复药剂（过硫酸钠、氢氧化钠等）和施工人员进出场需通过汽车或铁路运输，该运输过程会消耗燃油和电能。施工过程包括药剂溶解配制与注入操作，涉及配药搅拌机、药剂注入钻机等设备的电能消耗。样品测试指采集土壤和地下水样品测试目标污染物浓度，并采集环境空气样品确认修复过程是否造成大气环境二次污染。
1.2 评估方法与工具 1.2.1 系统边界确定根据全生命周期评价的方法学要求，本案例环境足迹核算的系统边界（图 1），为该氯代烃污染含水层进行ISCO修复的全过程，包括药剂及各类材料的消耗、药剂机械运输进场、药剂溶配注入施工和样品测试各环节的物质、能源消耗量。ISCO不产生固废及污水，因此无废物处置相关分析。
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图 1 原位化学氧化修复技术（ISCO）系统边界 Fig. 1 System boundary of In-situ chemical oxidation remediation technology(ISCO) |
按照美国可持续修复论坛（SURF）提出的修复行业环境足迹分析步骤，统计ISCO修复工程各施工环节的能耗、材料与机械使用量、运输距离等实际发生的数据，编制项目输入清单（表 2）。机械设备的燃料和电力消耗根据设备功率和作业时间进行核算，材料根据实际用量统计，运输环节的燃料消耗根据运输量、运输距离和运输工具能耗进行核算。
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表 2 原位化学氧化修复技术（ISCO）环境足迹核算项目输入清单 Table 2 Input list of environmental footprint accounting project for In-situ chemical oxidation remediation technology(ISCO) |
材料使用方面，现场建设地下水监测井50口，每口监测井深14.5 m，井材料为DN50的PVC管。化学氧化药剂过硫酸钠使用559 t，氢氧化钠使用170 t。运输过程考虑了人员、设备和材料的进出场运输。人员运输统计了施工人员和管理人员的进出场与日常交通方式、频次、距离；氧化药剂和井材料主要从外省市厂家运至现场；机械设备中2台药剂注入钻机由300 km外运至现场，2台变压器为本市采购，运输距离50 km。在修复过程中，2台药剂注入钻机和2台药剂配制系统作业720 h，完成化学氧化药剂的混配与注入；1台直推式钻机作业250 h完成地下水监测井的建设。在样品测试环节，采集774个地下水样品、553个土壤样品和186个环境空气样品，以判断修复效果和二次污染防治效果。
1.2.3 评估工具基于全生命周期评估理念，采用SiteWiseTM软件对该氯代烃污染场地ISCO修复工程开展环境足迹评估。SiteWiseTM软件内置参数来源于EPA、能源部等机构的数据库，考虑到我国与美国电力系统及其他能源结构的不同，根据2019年中国区域电网基准线对电力排放因子进行了更新，NOx、SOx和PM10排放系数根据我国能源结构进行了更新（表 3）。
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表 3 部分指标排放因子更新值 Table 3 Updated values of several emission indicators |
为识别造成环境足迹的各因素的敏感性，本研究采用式（1）进行敏感性分析。
| SR=Y2−Y1Y1P2−P1P1 | (1) |
式中，SR为参数敏感性，无量纲；P2和P1为变化前后的参数值，Y2和Y1为分别基于P2和P1计算得出的环境足迹量化结果。
因修复技术的工法效率、工程冗余设计等因素，所统计工程数据存在一定不确定性。在材料使用方面，高压药剂注入通常有返浆现象存在，导致一部分过硫酸钠、氢氧化钠药剂失效，此外，因地层岩性和污染分布的不均质性，部分污染较重区域需多次注药方可合格。本工程所用施工钻机、氧化药剂和建井材料由300 km外调运至现场，可通过使用本地设备、材料来减轻运输过程环境足迹。在样品采集阶段，由于环境足迹占比较低，本研究并未考虑样品采集与运输过程的影响。中国的药剂注入钻机、搅拌机等机械在能耗和作业效率方面与美国有差异，该部分环境足迹的核算引用SiteWiseTM软件默认值，存在一定的不确定性。本研究使用Oracle Crystal Ball工具中蒙特卡洛方法[27]，对GHG排放评估结果进行不确定性分析。
2 结果与讨论 2.1 ISCO环境足迹评估结果经核算，该ISCO修复工程的GHG排放总量为1 261 t CO2-eq，总能耗为16 876 GJ，折合修复每立方米含水层的GHG排放量17.09 kg CO2-eq，能耗228.7 MJ。大气污染物NOx排放2 678 kg，SOx排放4 096 kg，PM10排放912.4 kg；水资源消耗仅发生在药剂配制环节，总用量为2 811 t。详见表 4。
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表 4 ISCO能耗及排放量核算结果 Table 4 Energy consumption and emission accounting results of ISCO |
在ISCO施工各环节中，所用材料过硫酸钠的生产过程造成的环境足迹最高（图 2），占GHG排放总量的65.6%、总能耗的78.2%，占大气污染物NOx、SOx和PM10排放量的61.8%、80.8%、72.5%。材料氢氧化钠的生产过程所造成GHG排放、能耗、NOx、PM10排放分别占总量的18.5%、15.5%、26.1%、25.5%，施工过程的电能使用造成的GHG排放、能耗、NOx、PM10排放分别占总量的13%、3.7%、10.7%、17.1%。因氧化药剂过硫酸钠、氢氧化钠的生产过程环境足迹高，生产1 kg过硫酸钠产生1.48 kg CO2，生产1 kg氢氧化钠产生1.37 kg CO2，以及ISCO修复工程药剂用量大、施工强度高，因此材料过硫酸钠、氢氧化钠的生产以及施工过程电能消耗这三项是ISCO环境足迹的主要贡献源。人员及设备材料的交通运输因运输距离和次数有限，样品测试分析的排放因子较低、样品数量较少，相比碳足迹高的氧化药剂生产，其环境足迹均较低。因此，控制材料过硫酸钠和氢氧化钠的使用量、降低施工能耗，可有效降低ISCO的环境足迹。
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图 2 ISCO各环节排放强度占比分析 Fig. 2 Analysis of the proportion of emission intensity in each link of ISCO |
对于ISCO修复工程的GHG排放，所用修复材料过硫酸钠、氢氧化钠是主要原因，其排放量分别达到827.3和232.9 t（图 3），占总排放量的65.6%和18.5%。该部分GHG主要在化学品过硫酸钠和氢氧化钠生产过程中排放。其次施工过程的机械能耗造成GHG排放163.5 t CO2-eq，占总排放13%。运输与样品测试环节GHG排放均较低。
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图 3 ISCO各环节GHG排放强度 Fig. 3 GHG emission intensity of each step of ISCO |
ISCO修复过程的能耗，材料消耗环节贡献最为突出，氧化剂过硫酸钠和激活剂氢氧化钠的生产分别造成13 192 GJ、2 609 GJ的能耗（图 4），分别占总能耗的78.2%、15.5%。其次是修复过程机械的直接能耗，达625 GJ，占总能耗的3.7%，由药剂溶配、注入机械的电能消耗引起。运输和样品测试环节的能耗在整个ISCO修复过程中贡献较低。
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图 4 ISCO各环节能耗 Fig. 4 Energy consumption in each step of ISCO |
在ISCO修复工程中，氧化药剂配制用水2 804 t，监测井所用井材料的生产消耗水资源7.075 t，总量为2 811 t。其他运输过程、施工过程及样品测试均不涉及水资源消耗。水资源的节约可随着氧化药剂用量的节约同步实现。
2.2.4 大气污染物排放关键因素材料过硫酸钠的生产造成大气污染物排放量最高，SOx、NOx和PM10排放量分别为3 309 t、1 655 t、661.9 t（图 5），占各项排放总量的80.8%、61.8%、72.5%。氢氧化钠的生产造成较高的NOx和PM10排放，分别达到698.7 t和232.9 t，占排放总量的26.1%、25.5%，氢氧化钠生产引起的SOx排放较低。机械施工能耗造成的SOx、NOx排放量分别达700.5 t和286.1 t，分别占排放总量的17.1%、10.7%。机械能耗造成的PM10排放较低，仅4.8 t。
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图 5 ISCO各环节SOx、NOx及PM10排放强度 Fig. 5 Emission intensity of SOx, NOx and PM10 from each step of ISCO |
因此，造成GHG排放、能耗和大气污染物排放的关键因素是材料过硫酸钠的使用，其次是材料氢氧化钠的使用以及施工环节的能耗。其他因素对大气污染物排放的贡献较低。
2.3 敏感性与不确定性对ISCO修复造成环境足迹各因素的敏感性进行分析，结果显示氧化药剂过硫酸钠的使用量敏感性最高，氢氧化钠次之，药剂注入氧化施工能耗对GHG排放的敏感性也较高（图 6）。因此，通过技术优化实现精准修复来降低氧化剂过硫酸钠和氢氧化钠用量，降低药剂注入氧化施工能耗，可有效降低ISCO施工的GHG排放水平。
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图 6 ISCO各因素排放量敏感性分析 Fig. 6 Emission sensitivity analysis of factors for ISCO |
采用蒙特卡洛法分析本研究碳排放量结果的不确定性，ISCO修复工程碳排放平均值为1 258± 2.75 t，95%置信区间为1 113~1 400 t（图 7）。变异系数6.92%，低于10%，表明本研究碳排放量核算结果不确定性低。
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图 7 基于蒙特卡洛模拟的碳排放频率直方图（95%置信区间） Fig. 7 Frequency histogram of carbon emissions based on Monte Carlo simulation(95% confidence interval) |
Amponsah等[10]统计ISCO的GHG排放高达150 kg·m–3，Lemming等[9]比较了多种技术修复某三氯乙烯污染场地的碳排放量，结果显示ISCO每方土壤/含水层CO2排放量为12.25 kg CO2-eq。Huang等[17]分析了台湾一个石油烃场地化学氧化修复的碳排放量，结果为化学氧化修复每立方米石油烃污染土的CO2排放量为12.79 kg CO2-eq。本文ISCO每立方米含水层介质的GHG排放量为17.09 kg CO2-eq（表 5）。不同案例中ISCO修复技术的GHG排放水平波动，可能的原因包括不同场地的污染物类型、污染程度和水文地质条件的差异[28]，以及修复工程量的大小均会造成投入药剂和能源的数量差[29]，最终体现为GHG排放量的差异。
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表 5 不同修复技术温室气体（GHG）排放水平比较 Table 5 Comparative analysis of greenhouse gas(GHG)emission levels of different remediation technologies |
Vocciante等[30]研究了意大利托斯卡纳区一个重金属铅、砷污染场地的修复活动，该案例中土壤淋洗修复的CO2排放主要来自水资源消耗和污水处理与污泥处置，电动修复的CO2排放主要来自电能消耗和化学药剂硝酸的使用，植物修复在修复阶段主要的CO2排放贡献来自化学品磷酸盐的使用。可以看出使用化学品作为主要材料的修复工程，化学品造成的环境足迹通常占比较高，与本文案例规律类似。
3 结论基于国内地下水氯代烃污染修复实际案例，细化识别了ISCO工艺各项环境足迹的主要贡献源为氧化药剂过硫酸钠和氢氧化钠的使用以及施工过程的电能消耗。从“精准修复”降低氧化药剂用量和施工能耗、选用单位用量环境足迹较低的氧化剂和新能源替代几个角度进行设计优化，是下一步推动ISCO低碳绿色发展的重要方向。我国氯代烃污染物的修复目标值相对美国较为宽松，如本研究中氯乙烯修复目标值为90 μg·L–1，而美国为1 μg·L–1。更严格的目标值需要更多氧化药剂的投入，必然带来更高的环境足迹。因此不同场景和修复目标决定了原位化学氧化修复的碳排放水平，设置合理的修复目标有助于降低修复工程能源与材料的投入，进而降低环境足迹。结合国外经验和我国国情，建立ISCO修复工程的环境足迹评估模型，根据我国机械设备、修复材料生产和能源特点构建排放因子库，形成适用于我国ISCO环境足迹评估的专业工具，可有效推动我国ISCO修复技术的绿色低碳发展。
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