2. 浙江大学环境与资源学院, 杭州 310058;
3. 浙江省农业科学院环境资源与土壤肥料研究所, 杭州 310021
2. College of Environmental and Resources Sciences, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;
3. Institute of Environment, Resources, Soil and Fertilizer, Zhejiang Academy of Agricultural Sciences, Hangzhou 310021, China
土壤是人类赖以生存和发展的物质基础,农用地土壤环境质量与农产品质量安全及人体健康密切相关[1]。据2014年《全国土壤污染状况调查公报》[2]显示农用地土壤污染点位超标率为19.4%,其中镉(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、铜(Cu)、铅(Pb)、铬(Cr)、锌(Zn)和镍(Ni)点位超标率分别为7.0%、1.6%、2.7%、2.1%、1.5%、1.1%、0.9%和4.8%,Cd污染的形势较为严峻。全国范围内以西南、中南、长江三角洲(长三角)及珠江三角洲等地区污染最为突出[3]。不同研究尺度下农用地土壤重金属污染程度评估存在明显差异[4]。例如,22个省份水稻土中Cd平均值为0.45 mg·kg–1,其中湖南水稻土平均含Cd量最高(1.12 mg·kg–1),其次为广东(0.92 mg·kg–1)、四川(0.86 mg·kg–1)等地[5],但研究区域通常集中于受重金属污染区域,不能代表整体的农用地土壤Cd分布范围。浙江省作为长三角经济最发达的地区之一,部分区域农用地土壤污染问题也十分突出[6],已成为限制农业可持续发展的重大障碍。
1 材料与方法 1.1 研究区土壤污染概况浙江省曾分别于2003年和2013年开展较大规模的农用地土壤重金属污染调查和普查,涉及农用地面积近2.60万km2。结果表明,浙江省调查点位重金属总的超标率略高于全国平均水平,但以轻微污染为主,除主要污染物Cd和Hg外,其余元素超标率均低于全国平均水平[7-8]。时间跨度上,全省10年间土壤重金属污染程度明显加剧,以Cd为例,平均含量增加了36.84%(图 1);空间特征上,衢州和杭州西部地区土壤重金属点位超标率较高,其地层以高硅富铝富铁钾岩类和高钙低镁岩类为主,属地质高背景值区,与其他区域母质发育的土壤存在显著差异。杭州、温州、宁波、绍兴、台州等部分沿海平原城市工业污染源集中且废弃物排放量大,区域土壤中污染物含量呈增加趋势,具有明显地域特点。如台州电力热力生产供应业、医药制造业、废旧垃圾拆解与加工业等“三废”排放是造成该区域农用地土壤重金属超标的主要原因之一[9]。而丽水、嘉兴、舟山土壤重金属污染情况相对较轻微。2017—2019年基于上述调查工作,进一步开展农用地土壤污染状况详查,涉及全省约0.75万km2农用地,揭示目前浙江省农用地的土壤环境质量总体良好,污染水平趋于平稳,全省表层土壤污染物以重金属Cd元素为主。
浙江省在充分利用上述土壤污染调查大数据基础上,特别是2013年度农产品产地土壤重金属污染防治普查成果,结合农业“两区”(粮食生产功能区和现代农业园区)土壤污染防治三年行动计划(2015—2017年)[10],于2015年起在全省10个设区市(除舟山市外)各落实0.067~0.67 km2的重金属污染典型区域(土壤污染综合评价指数在1~3之间)(图 2),开展以农用地土壤重金属污染治理为重点的省级试点研究和技术推广。
农用地土壤重金属污染源解析采取定性源识别和定量源解析相结合的方法,在对试点区采集的土壤进行土壤剖面初步识别基础上,长期监测其灌溉水、大气降尘、肥料、农药、秸秆还田等潜在污染因子对Cd的影响,以年度为周期用投入品输入通量计算分析Cd的不同外来污染源贡献率。样品来源:(1)大气沉降:用集尘缸收集沉降样,每3个月采集一次;(2)灌溉水:每2个月采集主要取水口水样,按300 kg·m–2计算;(3)秸秆还田:取还田用的秸秆样,按100%秸秆还田计算;(4)肥料和农药:搜集主售和常用肥料及农药样品,肥料按45 g·m–2(一年两种植季)计算,农药按75 mg·m–2计算。
农业安全利用技术选用是将“土壤-植物”看作一个重金属迁移的连续体,通过综合采用深翻改土、筛选和应用低积累作物品种、土壤钝化剂和叶面阻隔剂等适用技术的试验和示范,达到降低土壤中重金属生物有效性和农产品可食用部分重金属含量符合食品限量标准的应用效果,并对产出作物秸秆进行安全处置的过程和方法(图 3)。
土壤、作物等样品采集与分析方法分别按照《农田土壤环境质量监测技术规范》[11]、《农、畜、水产品污染监测技术规范》[12]执行。土壤评价方法采用综合污染指数(P0)法或单项污染指数(P1)法,1 < P0≤2或2 < P1≤3为轻度污染,P0≥3或P1≥5为重度污染,中度污染介于两者之间。作物限量标准参照《食品安全国家标准食品中污染物限量》[13]。
2 结果 2.1 Cd不同外来污染源输入通量解析系统研究农用地土壤重金属输入途径并量化分析,有助于及时掌握农用地土壤重金属元素积累趋势[14-15]。因浙江省农用地土壤以Cd污染为主,选择其中5个试点区的Cd污染源输入进行分析(图 4),结果表明大气沉降和秸秆还田是Cd主要的外源输入途径,与全国的调查情况[16-17]基本一致。
试点区大气沉降源年均通量变幅为0.05~0.44 mg·m–2(图 4a),约占总输入量的24%~59%,是农用地生态系统Cd的主要外来输入源。该结果与湖南省和华北地区农用地土壤中大气沉降重金属输入量占输入总量分别为51.21%~94.74%[18]和56.5%[19]的结果相近。区域分布上,作为全国重要的轴承成品、纺织与制药生产基地的新昌县、采矿业较为发达的衢江区和作为全国规模最大的铅蓄电池生产县的长兴县,其大气沉降年均通量分别为0.44、0.31和0.32 mg·m–2,接近或超过全国大气沉降输入年均通量(0.40 mg·m–2)[20]。而隶属省级生态工业试点市(丽水市)的松阳县因整市绿色生态发展,其大气沉降年均通量仅为0.064 mg·m–2,在上述4个试点中也最低,说明大气沉降输入途径与区域工业分布相符。除衢江试点区以外,其他4个试点灌溉水Cd年均通量变幅为0.002~0.075 mg·m–2(图 4b),占输入总量的0.19%~8.53%。但衢江区灌溉水年均通量为0.435 mg·m–2,远高于全国灌溉输入通量的平均值(0.02 mg·m–2)[5],同时也高于珠江三角洲(0.37 mg·m–2)[20]和湖南省(0.255 mg·m–2)平均值[18],这可能与衢江区矿区开采导致下游的灌溉水污染有关。
秸秆全量还田是普遍应用的保护性耕作技术,但受污染秸秆还田也是局部区域土壤重金属主要外源输入之一。4个试点区秸秆还田Cd年均通量变幅为0.25~16.9 mg·m–2(图 4c),各试点区秸秆Cd的年均输入通量均超过30%,尤其是乐清市最高达98%。从现有数据分析,污染区秸秆收获后应进行回收再无害化利用处理。5个试点中肥料、农药Cd年均通量变幅为0.037~0.195 mg·m–2(图 4d),整体上,由肥料、农药带入的Cd占比不高。
2.2 农业安全利用技术的筛选和应用 2.2.1 深翻耕技术应用效果与特征深翻耕技术通过将底土与表土更新或混匀来稀释耕地表层土壤污染物含量,结合压埋有机肥,不仅能提高土壤有机质含量和土壤空隙度,还能增加土壤水分和养分的含量。对于一般农用地(耕地),尤其是对浅表型重金属污染耕地而言是一种简便易行、经济有效的方法。深翻耕一般选择冬闲或春耕翻地时深翻土壤25~30 cm,并进行配套施肥,满足农作物生长需要。试点结果表明,蔬菜Cd平均浓度从66.8 mg·kg–1降低至36.1 mg·kg–1,降幅为46.0%,萝卜Cd平均浓度从30.4 mg·kg–1降低至17.8 mg·kg–1,降幅为41.4%,均有显著效果。该技术普遍适用于浙江台州、嘉兴等平原地区,但不适用于连续两年深翻的稻田、沙漏田、潜育性田以及下层土壤重金属含量高的区域。
2.2.2 系统筛选一批Cd低积累作物品种通过对试点区主推农作物品种的系统筛选,获得了一批Cd低积累品种(表 1)。其中,水稻品种30个。甬优538在兰溪、松阳、乐清、桐庐、温岭、长兴等6个试点区均表现为Cd低积累的特性,表明该品种适合在浙江省广泛推广种植。但其他低积累水稻品种的推荐各地区并不相同。这一方面是由于各县区水稻的主栽品种不一致,另一方面也表明基因型并不是唯一影响因素,可能与气候、土壤类型等差异有关。旱作作物中,在新昌、桐庐和长兴筛选获得了7个Cd低积累小麦品种,在松阳、乐清、桐庐、宁海和温岭筛选获得了13个Cd低积累油菜品种。在乐清、桐庐和温岭筛选获得了8个Cd低积累玉米品种。此外,在不同地区筛选到覆盆子(宁海)、龙井茶叶(松阳)、高粱(兰溪)、甘蔗(温岭)等Cd低吸收能力经济作物且可在当地安全种植。基于此,浙江省以县域为基本单元,初步建立了适合当地种植的Cd低积累品种资源库。
原位钝化技术通过施加钝化材料来降低重金属移动性和生物有效性,减少农作物的吸收,以达到污染土壤农作物安全利用的目的[21],具有投入低、见效快、操作简单等优点,在我国已广泛推广。浙江省以调节农用地土壤酸度为核心,重点围绕主要污染元素Cd、As、Cu,在水稻、小麦、茶叶种植制度下筛选了20种钝化剂材料(表 2),主要以石灰性物质类的无基钝化剂以及生物质炭、海藻肥和腐殖酸矿粉类的有机类钝化剂为主。一般在作物播种或移栽前10天左右结合翻耕(15~20 cm)一次性施入。目前我国南方很多省份推广施用生石灰(CaO),但其具有腐蚀性,大量施用在短期内会造成土壤的剧烈反应,不利于作物生长,一般推荐量相对较小(75~150 mg·m–2),在提高土壤pH或降低作物籽粒Cd含量方面并不是很有效[22]。为此,松阳、桐庐等地探索施用石灰石(CaCO3)粉,结果表明,CaCO3粉在土壤中的反应持效性在两年以上,且对作物生长是安全的,推荐量为300~750 mg·m–2,可提高土壤pH近1个单位,显著抑制作物对Cd的吸收。其生产及田间施用成本每平方米仅为0.45~0.75 yuan,适合在我国南方酸化地区推广。
重金属叶面阻控剂一般富含硅(Si)、钾(K)、硒(Se)、硼(P)等多种营养元素和天然高活性Si,常在作物快速生长或生长盛期喷施,增强农作物的抗倒伏和抗病性,降低农产品重金属含量50%以上[23],亦可提高产量。研究[24]表明无机Si经叶面吸收后能减少叶片中重金属的富集,也能不同程度地影响其他部位的吸收性。通过试点,系统比选出叶面阻控营养强化肥10种(表 2),基本属于Si基和Se基叶面肥,结果表明,在适宜时期每间隔7~10 d根据实际需求喷施2~3次能对作物Cd吸收产生有效阻截作用。
2.3 受污染秸秆离田资源化安全处理秸秆还田是增加土壤有机质的重要措施[25],但受污染秸秆会增加土壤重金属的积累风险,因此要根据受污染程度进行分类安全处置。通常作物秸秆对重金属的富集系数和生物量均远大于作物籽实[26]。通过试点,研发出超积累植物东南景天热解炭化产合成气与生物质炭新技术,形成了秸秆热解气化-农产品烘干-灰渣无害处理一体化技术,构建了“农田重金属污染‘边生产边修复’与秸秆能源化一体工程”体系。综合技术试点应用结果表明,该处理后耕作层土壤全Cd含量从0.489±0.042 mg·kg–1降低至0.341±0.032 mg·kg–1,平均下降30.27%,收获的稻米Cd含量从0.23±0.020 mg·kg–1降低至0.09±0.008 mg·kg–1,平均降低62.7%,每平方米成本低于0.75 yuan,且秸秆得到安全利用,粮食增产增效显著,实现了低成本高效益,全省适用。松阳县融合当地农业发展,在轻度污染土壤上通过修剪茶枝集中收集并开发为有机栽培基质,生产的基质材料Cd含量低于国家标准值,适用于茶产业区域。
2.4 安全利用技术模式实证通过安全利用技术集成研究可形成多种综合模式。目前应用较为广泛的是以种植低积累作物为基础配合钝化阻控与复种方式等措施来有效降低农产品中可食部位重金属的含量,从而实现轻中度受污染耕地的农业安全利用。如:麦季间作伴矿景天既能有效减少污染土壤中重金属浓度,又能降低小麦及后茬茄子的重金属污染风险,还能保证作物可食部分和伴矿景天生物量不受影响[27];石海剂钝化处理+玉米与伴矿景天间作也是一种“边生产、边修复”技术模式[28];采用低积累水稻品种配合施用土壤调理剂的组合模式既能保障水稻安全生产又能通过移除水稻秸秆降低土壤中Cd浓度[29]。实际上,不同的安全利用技术使用效果受土壤环境、作物、时长等因素影响,试点结果表明,浙江省探索出的多种安全利用技术模式适用于全省。
2.4.1 适用于Cd轻中度污染农用地安全利用技术模式单作模式:(1)在水稻种植前施用石灰(75~150 mg·m–2)或石灰石粉(300~750 mg·m–2)。(2)深耕配施有机肥(适用于稻田耕作层加犁底层厚度在25 cm以上,且稻田耕作层厚度小于等于15 cm、犁底层厚度大于等于10 cm的农田)。(3)低积累水稻品种(甬优538、甬优1540等)+叶面阻控剂(含Si、Se等)+生育期长期深灌。
轮作模式:(1)低积累水稻/小麦轮作安全利用模式;(2)早稻-晚稻轮作安全利用模式。以上两种模式主要为选取低积累早、晚稻以及小麦品种,结合钝化调理剂与叶面强化阻控剂联合施用技术,试点区内土壤Cd有效性降低23.6%~50.2%,全量降低8%,稻米在保证产量稳定的基础上合格率从原先的不足50%提高至95%以上。(3)富集油菜/低积累水稻轮作安全利用模式。在油菜季选取Cd高积累油菜品种结合土壤/叶面Cd强化提取剂安全利用技术,在水稻季采取土壤钝化剂优化施用、低积累中稻品种种植与叶面阻控剂优选施用技术集成的方式。该模式下试点区2017年和2018年稻谷Cd平均浓度分别为0.112 mg·kg–1和0.061 mg·kg–1,土壤Cd全量和有效态平均分别下降11 %和36%以上,保证了土壤生态安全和稻谷食用安全。
2.4.2 适用于Cd中重度污染农用地安全利用技术模式(1)低积累玉米/低积累油菜轮作模式。在Cd、Cu重度复合污染的试点区,配合实施重金属作物富集秸秆移除和旱作替换种植,达到油菜和玉米籽粒Cd浓度分别小于0.17 mg·kg–1和0.07 mg·kg–1,实现了农产品安全生产且试点区安全利用率为100%。(2)东南景天/油葵轮作“边生产边修复(PCA-phytoremediation coupled with agronomic safe production)”模式[30]。该模式选用茎秆高积累油葵品种和多倍体东南景天种苗,加施专用强化基肥和叶面强化促生剂,并在收获后将秸秆和景天进行无害化处理。(3)柑橘+东南景天套作PCA模式。该模式使用提质菌肥下的柑橘园土壤重金属修复技术,结合增产化肥和柑橘专用肥技术。两种模式下作物可食部位均达标。景天/油葵轮作PCA和柑橘-景天套作PCA模式通过超积累东南景天每年分别移除土壤Cd 40.5 mg·m–2和22.5 mg·m–2,两年土壤Cd全量分别降低50%和36%以上,有效态可分别下降60%和50%以上。
3 讨论 3.1 关于可持续安全利用技术框架从浙江省各试点县的实践结果可见现有的农用地安全利用技术和模式成效较为明显,但很多适用性技术尚处于边实践、边摸索阶段,远未形成专业化和实用化的农用地土壤污染治理技术体系。浙江省从土壤健康及农产品质量安全需求出发,基于“预防为主、保护优先、风险管控”理念和历年试点示范研究成果,构建以污染源解析、源头削减、安全利用、评价与预警等四方面为主的农用地土壤可持续安全利用技术框架(图 5),为农用地土壤污染精准防治提供技术支撑,有效推进受污染农用地土壤安全利用工作,全面遏制农用地土壤重金属污染趋势。
浙江省对照国家农用地土壤环境质量类别划分规范要求,将农用地(耕地)划分为优先保护类、安全利用类和严格管控类。针对不同土壤污染程度、农产品质量安全潜在安全风险等,制定安全利用和风险管控计划,对污染土壤防治实施分类施策,可有效提高土壤污染防治成效,并提出在探明土壤污染成因的基础上进行推广性更强、适用性更广的符合国家战略和发展需求的分级、分类、分区治理模式(表 3)。下一步持续推进农用地土壤质量类别调查与动态调整,对超标农产品进行分类处置、分级利用,严格闭环管理,严防被污染农产品流入口粮市场,对产出重金属超标粮食的农用地加强监管,开展细化分类管理试点,对污染农用地分级评定、分色标记、分类指导,制定农用地分级、分类、分区“种植标准”。
尽管历年来安全利用试点示范建设均取得了明显成效,但各地进展不均、效率偏低,仍缺乏系统性的可复制可推广的规范标准来引领。因此,浙江省提出建立受污染农用地(耕地)安全利用试验示范和推广应用规范标准及其技术路线(图 6),重点在酸性土水稻种植区、高集约化蔬菜基地、地质元素高背景区等土壤污染潜在高风险地区建设一批集中推进示范区,并对动态衡量安全利用示范推广效果进行赋分评估(表 4)。
通过浙江省农用地土壤可持续安全利用的研究和实践,在受污染耕地集中区域优先组织开展治理与修复试点示范工程,重点实施以“原位阻隔冶理、低累积品种替代、水肥优化调控”为主要技术的水稻等农产品安全生产技术措施,梳理了农用地土壤重金属污染安全利用和修复治理采用的主要技术模式和应用实例,构建“防、控、治”为核心的受污染耕地分级分类分区管控技术体系,取得了明显成效,积累了重要经验。但农用地土壤污染具有隐蔽性,治理难度大、周期长,加之土地资源紧张,粮食供给和粮食安全压力巨大,农用地土壤重金属污染形势总体形势依然严峻,未来应在土壤污染源头综合防治、土壤环境质量类别动态调整、土壤污染分类精准施策等方面进一步规范和加强受污染农用地(耕地)安全利用和分类管控,建立健全农用地土壤-农产品质量监测预警体系和统一的大数据监管“云平台”,全面提升农用地可持续安全利用水平。
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